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特異な分子吸着能を示す可動型配位錯体の合理的設計指針の構築

研究課題

研究課題/領域番号 12J01280
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 化工物性・移動操作・単位操作
研究機関京都大学

研究代表者

沼口 遼平  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2012 – 2013
研究課題ステータス 完了 (2013年度)
配分額 *注記
1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
2013年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2012年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード多孔性配位高分子 / 吸着誘起構造転移 / 分子シミュレーション / 自由エネルギー解析 / 吸着ポテンシャル理論
研究概要

本研究は吸着誘起構造転移(ゲート吸着)現象を示す柔らかな多孔性配位錯体(PCP)の合理的設計指針を構築するため, PCP合成前に入手可能な情報のみからのゲート吸着挙動予測を目的とし, 研究を進めてきた。そのために, 今年度は実在のPCPであるCPL-p1を緻密に模したAtomisticモデルの構築とその分子シミュレーションを実施し, 本系に1咋年度提案したゲート吸着挙動の温度依存性予測モデルを適用することで, この予測モデルの妥当性を検証した。CPL-p1のアルゴン包摂構造を, 初期値として含溶媒構造や溶媒脱離後の構造データを利用しつつ決定し, 温度, 圧力PCP構造の変化に伴う自由エネルギー変化の計算を行ってゲート吸着挙動を決定したところ, 実験結果をよい精度で再現可能なことが確認できた。また, 前述の予測モデルを用いてゲート吸着挙動の温度依存性を計算し, これを分子シミュレーションによる計算値と比較したところ, 本モデルがシミュレーション(=理想的実験系)の結果を十分な精度で予測可能なことが確認できた。
以上の内容のうち, ゲスト分子包摂構造の推定に, PCP合成後に実験によって得た溶媒包摂構造等を用いた点は, 当初の研究目的に照らすと不十分な点であった。これは, 有機-無機ハイブリッド材料であるPCP内の結合距離や角度の振動を適切に表現できる分子力場パッケージがいまだ確立されていなかったため, 実験データを参照せずMolecular Mechanics法などを用いて構造を決定するのが困難だったことに起因する。PCPに適した力場パッケージの開発は様々なグループにより現在も続けられており, 将来的にはこの困難も解決されるものと見込まれる。以上のことから, 本研究における取組みによって, 吸着誘起構造転移を示す柔らかいPCPを合理的に設計するための重要な指針を得るという目標は, 一部課題を残してはいるものの, 十分に達成できた。

今後の研究の推進方策

(抄録なし)

報告書

(2件)
  • 2013 実績報告書
  • 2012 実績報告書
  • 研究成果

    (12件)

すべて 2014 2013 2012 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (8件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Dependence of adsorption-induced structural transition on framework structure of porous coordination Polymers2014

    • 著者名/発表者名
      R. Numaguchi, H. Tanaka, S. Watanabe, and M. T. Miyahara
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 140

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fluids in nanospaces : molecular simulation studies to find out key mechanisms for engineering2014

    • 著者名/発表者名
      Minoru T. Miyahara, Ryohei Numaguchi, Tatsumasa Hiratsuka, Kazuwki Nakai, Hideki Tanaka
    • 雑誌名

      Adsorption

      巻: 20 号: 2-3 ページ: 213-223

    • DOI

      10.1007/s10450-013-9588-2

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Simulation study for adsorption-induced structural transition in stacked-layer porous coordination polymers : Equilibrium and hysteretic adsorption behaviors2013

    • 著者名/発表者名
      R. Numaguchi, H. Tanaka, S. Watanabe, M. T. Miyahara
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Physics

      巻: 138 号: 5 ページ: 547081-10

    • DOI

      10.1063/1.4789810

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 多孔性配位高分子が示す吸着誘起構造転移現象の温度依存性のモデル化2013

    • 著者名/発表者名
      沼口 遼平・山本 愛・杉山 隼人・田中 秀樹・渡邉 哲・福島 知宏・土方 優・堀毛 悟史・北川 進・宮原 稔
    • 学会等名
      第64回コロイドおよび界面化学討論会
    • 発表場所
      愛知
    • 年月日
      2013-09-18
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 多孔性配位錯体が示すゲート吸着現象の温度依存性予測手法の構築2013

    • 著者名/発表者名
      沼口 遼平・山本 愛・杉山 隼人・田中 秀樹・渡邉 哲・福島 知宏・土方 優・堀毛 悟史・北川 進・宮原 稔
    • 学会等名
      化学工学会第45回秋季大会
    • 発表場所
      岡山
    • 年月日
      2013-09-16
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 多孔性配位高分子が示す吸着誘起構造転移現象の自由エネルギー解析2013

    • 著者名/発表者名
      沼口 遼平・田中 秀樹・渡邉 哲・宮原 稔
    • 学会等名
      材料化学システム工学討論会
    • 発表場所
      宮城
    • 年月日
      2013-09-03
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] The potential theory for adsorption-induced structural transition of porous coordination polymers2013

    • 著者名/発表者名
      R. Nurnaguchi, H. Tanaka, S. Watan abe, and M. T. Miyahara
    • 学会等名
      Workshop on Adsorption in Compliant Solids : The ory, Simulation, and Experiments
    • 発表場所
      Paris, France
    • 年月日
      2013-06-05
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] The potential theory for adsorption-induced structural transition of porous coordination polymers2013

    • 著者名/発表者名
      R. Numaguchi, H. Tanaka, S. Watanabe, M. T. Miyahara
    • 学会等名
      Workshop on Adsorption in Compliant Solids
    • 発表場所
      Chimie Paris Tech(フランス)
    • 年月日
      2013-06-05
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Dependence of adsorption induced structural transition on framework structure of porous coordination polymers2013

    • 著者名/発表者名
      R. Numaguchi, H. Tanaka, S. Watan abe. and M. T. Mivahara
    • 学会等名
      11^<th> International Conference on the Fundamentals of Adsorption (FOA11)
    • 発表場所
      Baltimore, USA
    • 年月日
      2013-05-20
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] スタックレイヤー型多孔性配位高分子が示すゲート吸着現象のモデル化2012

    • 著者名/発表者名
      沼口遼平, 山本愛, 杉山隼人, 田中秀樹, 渡邉哲, 福島知宏, 土方優, 堀毛悟史, 北川進, 宮原稔
    • 学会等名
      第26回日本吸着学会研究発表会
    • 発表場所
      産総研(茨城)(発表予定(確定)
    • 年月日
      2012-11-14
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] インターデジテート型多孔性配位高分子が示す吸着構造転移現象のモデル化2012

    • 著者名/発表者名
      沼口遼平, 山本愛, 杉山隼人, 田中秀樹, 渡邉哲, 福島知宏, 土方優, 堀毛悟史, 北川進, 宮原稔
    • 学会等名
      化学工学会 第42回秋季大会
    • 発表場所
      東北大学(宮城)
    • 年月日
      2012-09-20
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.cheme.kyoto-u.ac.jp/2koza/

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書

URL: 

公開日: 2013-04-25   更新日: 2024-03-26  

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