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分子動力学シミュレーションを基にした反応経路探索と金属酵素化学への応用

研究課題

研究課題/領域番号 12J04986
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 物理化学
研究機関名古屋大学

研究代表者

西本 佳央  名古屋大学, 理学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2012-04-01 – 2015-03-31
研究課題ステータス 完了 (2014年度)
配分額 *注記
2,700千円 (直接経費: 2,700千円)
2014年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2013年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2012年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード密度汎関数強束縛法 / フラグメント分子軌道法 / 計算化学 / 反応経路探索 / 分子動力学 / 密度汎関数強結合法
研究実績の概要

本研究の目的は、分子構造や電子状態に着目して遷移金属錯体を含む物質の性質や、金属酵素が関係する生化学反応機構を、量子化学・計算化学の理論を基にした手法を用いて解明することである。金属酵素は多くの生化学反応に関与しており、その反応機構を解明することは、その生物を理解するのにとても重要と考えられる。
金属酵素のような大きな系に対して量子化学計算を行う場合、計大きくなるにつれて急激に増加する計算コストが問題になる。そこで、フラグメント分子軌道法と、密度汎関数強束縛法とを組み合わせることで、計算の精度を犠牲にせずに大規模系に適用できる手法の開発した。GAMESSと呼ばれるフリーの量子化学計算ソフトウェアに密度汎関数強束縛法を組み込むことにより、効率よくフラグメント分子軌道法を用いた計算ができるようにしている。本研究で開発した手法は、通常の密度汎関数強束縛法よりも10,000倍程度高速であることも分かった。最終的には100万原子のフラーレンクラスターの構造最適化に成功しており、大規模計へ適用できる強力な手法であると言える。本研究により開発した手法は、現時点で最新のGAMESSにて利用することができる。
さらに、反応経路探索に重要と言える、エネルギーの二次微分の開発も行った。本研究では分子軌道の電子占有数が小数になっている場合にも解析的二次微分を行える理論を提案・実装をした。その上で、グラフェンナノリボンに対して、赤外分光スペクトルやラマンスペクトルの系の大きさに対する依存性を検討・議論を可能にした。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2014 実績報告書
  • 2013 実績報告書
  • 2012 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2015 2014 2013 2012 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (7件) 備考 (3件)

  • [雑誌論文] Super-Reduced Polyoxometalates: Excellent Molecular Cluster Battery Components and Semipermeable Molecular Capacitors2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshio Nishimoto, Daisuke Yokogawa, Hirofumi Yoshikawa, Kunio Awaga, and Stephan Irle
    • 雑誌名

      Journal of the American Society

      巻: 136 号: 25 ページ: 9042-9052

    • DOI

      10.1021/ja5032369

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Density-Functional Tight-Binding Combined with the Fragment Molecular Orbital Method2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshio Nishimoto, Dmitri G. Fedorov, and Stephan Irle
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Theory and Computation

      巻: 10 号: 11 ページ: 4801-4812

    • DOI

      10.1021/ct500489d

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical investigation of molecular and electronic structure changes of the molecular magnet Mn_<12> cluster upon super-reduction2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshio Nishimoto, Hirofumi Yoshikawa, Kunio Awaga, Marcus Lu ndberg, Stephan Irle
    • 雑誌名

      Physica Status Solidi RRL

      巻: (in press)

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Growth of carbon nanotubes via twisted grapheme nanoribbons2013

    • 著者名/発表者名
      Hong En Lim, Yasumitsu Miyata, Ryo Kitaura, Yoshifumi Nishimura, Yoshio Nishimoto, Stephan Irle, Jamie H. Warner, Hiromichi Kataura, Hisanori Shinohara
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 4 ページ: 2548-2554

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 密度汎関数強結合(DFTB)法とフラグメント分子軌道(FMO)法の組み合わせ2015

    • 著者名/発表者名
      西本 佳央・D. G. FEDOROV・S. IRLE
    • 学会等名
      日本化学会 第95春季年会 (2015)
    • 発表場所
      日本大学 理工学部船橋キャンパス/薬学部
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Formation of Metal Atom Triangles Accompanies the Super-Reduction of Polyoxometalate (POM) Clusters2014

    • 著者名/発表者名
      西本 佳央
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学(愛知県)
    • 年月日
      2014-03-28
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Theoretical and Experimental Mechanistic Studies of a Rh (I)-Catalyzed Aldol-type Reaction of Organonitriles Under Mild Conditions2013

    • 著者名/発表者名
      西本 佳央
    • 学会等名
      16th IRTG joint Symposium
    • 発表場所
      Münster (Germany)
    • 年月日
      2013-11-12
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Rh錯体を用いたアルドール型反応に関する理論的研究2013

    • 著者名/発表者名
      西本 佳央
    • 学会等名
      第7回分子科学討論会
    • 発表場所
      京都テルサ(京都府)
    • 年月日
      2013-09-25
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Theoretical and Experimental Investigation of an Aldol-type Reaction with Rh Complex2013

    • 著者名/発表者名
      西本 佳央
    • 学会等名
      The Eighth Congress of the International Society for Theoretical Chemical Physics
    • 発表場所
      Budapest (Hungary)
    • 年月日
      2013-08-29
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Rh錯体を用いたアルドール型反応に関する理論的研究2013

    • 著者名/発表者名
      西本佳央
    • 学会等名
      日本化学会第93春季年会
    • 発表場所
      立命館大学
    • 年月日
      2013-03-23
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [学会発表] Rh^I_2錯体を用いたアルドール反応におけるキーステップに関する理論的研究2012

    • 著者名/発表者名
      西本佳央
    • 学会等名
      第6回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京大学
    • 年月日
      2012-09-19
    • 関連する報告書
      2012 実績報告書
  • [備考] 複雑系の量子化学

    • URL

      http://qc.chem.nagoya-u.ac.jp/indexj.html

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://qc.chem.nagoya-u.ac.jp

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://qc.chem.nagoya-u.ac.jp

    • 関連する報告書
      2012 実績報告書

URL: 

公開日: 2013-04-25   更新日: 2024-03-26  

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