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ハロゲンフリープロセスのための触媒反応場設計

研究課題

研究課題/領域番号 13126213
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関鳥取大学

研究代表者

片田 直伸  鳥取大学, 工学部, 助教授 (00243379)

研究分担者 奥村 和  鳥取大学, 工学部, 助手 (30294341)
丹羽 幹  鳥取大学, 工学部, 教授 (10023334)
研究期間 (年度) 2001 – 2003
研究課題ステータス 完了 (2003年度)
配分額 *注記
10,700千円 (直接経費: 10,700千円)
2003年度: 2,400千円 (直接経費: 2,400千円)
2002年度: 4,000千円 (直接経費: 4,000千円)
2001年度: 4,300千円 (直接経費: 4,300千円)
キーワード固体酸触媒 / アンモニアIR-TPD / ゼオライト / 水蒸気 / パラフィンクラッキング / NO還元 / Pd / WO_3 / ZrO_2 / カーバメート合成 / Al / メソポーラスシリカ / ノンハロゲン化学 / 炭酸ジメチル / フリーデルクラフツ反応 / ベータゼオライト / アニリン合成 / Ga / ZSM-5触媒 / ハロゲンフリープロセス / アンモニア
研究概要

アンモニア昇温脱離(TPD)と赤外分光(IR)を組み合わせ、酸点を構造やBronsted・Lewisの種別によって区別した上で酸量・酸強度・酸強度分布を一度に測定する方法を開発した。装置を試作し、いくつかのゼオライトで測定を行った。アンモニアの吸着種にはBronsted酸点上のNH_4^+(1450cm^<-1>)、Lewis酸点上のNH_3(1620)、水素結合したNH_3(1650)に加えて、従来見過ごされてきた1320〜1420cm^<-1>の未同定の種が存在した。モルデナイトなど構造と酸性質の関係が確立されているゼオライトを用いて、骨格内Alによって強いBronsted酸点が発現し、これとは別に弱い水素結合種が見られることを、脱離温度の違いによって明確に区別した。酸性水酸基にも複数種があり、これらを区別して正確に調べると、酸強度と吸収波数には相関があった。このことは、従来のIRと触媒反応の間の矛盾を解き明かす進歩であった。EDTA処理USYなどを用いて、骨格外Alに起因する非常に強い酸点の観察に成功した。非常に強い酸点には複数種があり、強いけれども触媒反応に関与しない酸点は周囲を水酸基で囲まれているようである。一方、アルカン分解などに有用な非常に強い酸点そのものである水酸基や、その上のNH_4^+の観察と定量に成功した。これらによって前年度までに見出したハロゲンフリープロセスに用いる優れた触媒の作用機構を説明できるであろう。
一方、このような実験の過程でWO_3/ZrO_2が水蒸気存在下でBronsted酸性を示すことを見出し、NO還元のためのPd触媒の担体として用いたところ、実用条件である水蒸気共存下で優れた性能を示した。
また、分子を鋳型とするシリカの化学蒸着(CVD)法を開発し、分子の形の細孔を残したシリカ層で固体酸触媒活性点の周囲を覆うことに成功し、形状選択的な吸着能を得た。

報告書

(3件)
  • 2003 実績報告書
  • 2002 実績報告書
  • 2001 実績報告書
  • 研究成果

    (40件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (40件)

  • [文献書誌] Naonobu Katada, Miki Niwaら: "Acidic Property of Modified Ultra Stable Y Zeolite : Increase in Catalytic Activity for Alkane Cracking by Treatment with Ethylenediaminetetraacetic Acid Salt"J.Mol.Catal., A : Chemical. 211, 1-2. 119-130 (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Hiroto Matsuura, Naonobu Katada, Miki Niwa: "Additional Acid Site on the HZSM-5 Treated with Basic and Acidic Solutions as Detected by Temperature Programmed Desorption of Ammonia"Micro-.Mesoporous Mater.. 66, 2-3. 283-296 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Sachiko Akazawa, Miki Niwa: "Improvement of Selectivity in Specific Adsorption by Addition of Acetic Acid during Chemical Vapor Deposition of Silicon Alkoxide to Form a Silica Overlayer with Molecular Sieving Property."Adv.Mater., Chem.Vap.Deposition. 印刷中.

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Ryosuke Nakao, Yoshihiro Kuhnta, Naonobu Katadaら: "Highly active BEA catalyst for catalytic cracking of n-heptane"Catal.Lett.. 89(1-2). 153-157 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Toshiyuki Itoh, Naonobu Katada: "Novel Supporting Materials of Lipase PS Suitable for Use in an Ionic Liquid Solvent System"Green Chemistry. 5(5). 494-496 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Yusuke Ii, Munekazu Nakamura, Miki Niwa: "Oxidation of Sulfur Dioxide to Sulfuric Acid over Activated Carbon Catalyst Produced from Wood"J.Jpn.Petroleum Inst.. 46(6). 392-395 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 片田直伸, 池田恵俊ら: "木材の簡便な水蒸気処理による活性炭の製造"化学工学論文集. 29(4). 488-492 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Yuko Habuta, Naoaki Narishige, Kazu Okumura, Naonobu Katada, Miki Niwa: "Catalytic Activity and Solid Acidity of Vanadium Oxide Thin Layer Loaded on TiO_2, ZrO_2, and SnO_2"Catal.Today. 78(1-4). 131-138 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Tetsuro Shigeno, Koji Inoue, Tatsuo Kimura, Naonobu Katada, Miki Niwa, Kazuyuki Kuroda: "Synthesis of Al-containing mesoporous silica (KSW-2) with semi-squared channels by incorporation of Al into the framework of kanemite."J.Mater.Chem.. 13(4). 883-887 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Tokuko Doi, Tatsuro Shinmura, Shuji Kuroda, Miki Niwa: "Catalytic Activity of Gallium-Loaded ZSM-5 Zeolite for Synthesis of Aniline from Phenol and Ammonia"Stud.Surf.Sci.Catal.. 145. 197-200 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 丹羽幹, 片田直伸: "アンモニア昇温脱離法によるゼオライトと金属酸化物薄層の固体酸性質"表面科学. 24(10). 635-641 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, R.Yoshimoto, S.Yokota, Kazuo Kato, Hajime Tanida, Tomnva Uruga, Miki Niwa: "Spontaneous Dispersion of PdO and Generation of Metal Pd cluster in Zeolites Studied by Means of in situ DXAFS"Physica Scripta. 印刷中.

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, T.Kusakabe, S.Yokota, K.Kato, H.Tanida, T.Uruga, M.Niwa: "Spontaneous Dispersion of PdO onto acid sites of zeolites Studied by in situ DXAFS"Chem.Lett.. 2003(32). 636-637 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, H.Tanaka, T.Kobayashi, M.Niwa: "Toluene Combustion over Supported Palladium Catalysts"Appl.Catal.B. 44. 325-331 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] R.Yoshimoto, K.Okumura, M.Niwa: "Catalytic Activity of Pd Loaded on WO3/Al2O3 for NO-CH4-O2 in the Presence of Water Vapor"Catal.Today. 84. 159-164 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, T.Kusakabe, M.Niwa: "Durable and Selective Activity of Pd Loaded on WO3/ZrO2 for NO-CH4-O2 in the Presence of Water Vapor"Appl.Catal.B. 41. 137-142 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, S.Matsumoto, N.Nishiaki, M.Niwa: "Support Effect of Zeolite on the Methane Combustion Activity of Palladium"Appl.Catal.B. 40. 151-159 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] D.Lu, J.N.Kondo, K.Domen, H.A.Begum, M.Niwa: "Ultra-fine Tuning of Microporous Opening Size in Zeolite by CVD"J.Phys.Chem.. 印刷中.

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Miki Niwaら(分担執筆): "Molecular Imprinting of Polymers"Bioscience/Eurekah. Com.(印刷中).

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Miki Niwa: "Synthesis of Al containing mesoporous silica (KSW-2) with semi-squared channels by incorporation of Al into the framework of kanemite"J.Mater.Chem.. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Miki Niwa: "Catalytic Activity of Gallium-Loaded ZSM-5 Zeolite for Synthesis of Aniline from Phenol and Ammonia"Stud.Surf.Sci.Catal.. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Vitalii Petranovskii, Naonobu Katada: "Characterization of H and Cu mordenites with varying SiO_2/Al_2O_3 ratios, by optical spectroscopy, MAS NMR of ^<29>Si, ^<27>Al and ^1H, temperature programmed desorption and catalytic activity for nitrogen oxide reduction"Stud.Surf.Sci.Catal.. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Kazu Okumura, Miki Niwa: "Catalytic Activity of Mesoporous Silica for Synthesis of Methyl N-Phenyl Carbamate from Dimethyl Carbonate and Aniline"Catal.Lett.. 43. 13-21 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 丹羽 幹, 片田直伸: "アンモニア昇温脱離法によるゼオライトと金属酸化物薄層の固体酸性質"表面科学. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, M.Niwa: "Toluene Combustion over Supported Palladium Catalysts"Appl.Catal.B. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Kazu Okumura, Naonobu Katada, Miki Niwa: "Catalytic Activity and Solid Acidity of Vanadium Thin Layer Loaded on TiO_2 ZrO_2 and SnO_2"Catal.Today. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] S.Yokota, K.Okumura, M.Niwa: "Support Effect of Metal Oxide on the Rh catalysts in the CH_4-CO_2 Reforming Reaction"Stud.Surf.Sci.Catal.. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, S.Matsumoto, N.Nishiaki, M.Niwa: "Support Effect of Zeolite on the Methane Combustion Activity of Palladium"Appl.Catal.B. 40. 151-159 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, M.Niwa: "Support Effect of Zeolite on the Methane Combustion Activity of Palladium"Catal.Surv.Japan. 43. 13-21 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, M.Niwa: "Control of the Dispersion of Pd through the Interaction with Acid Sites of Zeolite Studied by EXAFS"Topics in Catalysis. 18. 85-89 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, M.Hashimoto, T.Mimura, Miki Niwa: "Acid properties and Catalysis of MCM-22 with Different AL Concentration"J.Catal.. 206. 23-28 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Haruhisa Fujinaga, Yukinori Nakamura, Kazu Okumura, Kyoichi Nishigaki, Miki Niwa: "Catalytic Activity of Mesporous for Synthesis of Methyl N-Phenyl Carbamate from Dimethyl Carbonate and Aniline"Catalysis Letters. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 片田 直伸, 丹羽 幹: "本当のY型ゼオライトの酸性質"ペトロテック. 24巻11号. 927-930 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Hosne Ara Begum, Naonobu Katada, Miki Niwa: "Chemical Vapor Deposition of Silica on Silicalite Crystals and Shape Selective Adsorption of Praffins"Microporous and Mesoporous Materials. 46巻. 13-21 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Naonobu Katada, Hiloshi Fukui, Miki Niwa: "A Continuous-Flow Method for Chemical Vapor Deposition of Tetramethoxysilane on gamma-Alumina ro Prepare Silica Monolayer Solid Acid Catalyst"Journal of Chemical Engineers of Japan. 34巻3号. 306-311 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Naonobu Katada^*, Miki Niwa: "Silica-Tin Oxide Sensor with Molecular Recognition Ability"Sensors Update. 9巻. 225-254 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Naoaki Narishige, Miki Niwa: "Adsorbed Species of Methanol on Zirconia and Molybdenum Oxide Monolayer and Its Role in Methanol Oxidation"Catalysis Letters. 71巻1号. 63-67 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, M.Hashimoto, T.Mimura, M.Niwa: "Acid properties and catalysis of MCM-22 with differnet Al concentration"Journal of Catalysis. 205巻. 3463-3468 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okamura, T.Kusakabe, M.Niwa: "Durable and selective activity or Pd loaded on WO3/ZrO2 for NO-CH4-O2 in the presence of water vapor"Chemistry Letters. 2001巻. 1018-1019 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Okumura, K.Nishigaki, M.Niwa: "Prominent catalytic activity of Ga-contaning MCM-4l in the Friedel-Crafts alkylation"Microporous and Mesoporous Materials. 44-45巻. 509-516 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書

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公開日: 2001-04-01   更新日: 2018-03-28  

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