| 研究課題/領域番号 |
13305056
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| 研究種目 |
基盤研究(A)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
触媒・化学プロセス
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| 研究機関 | 横浜国立大学 |
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研究代表者 |
辰巳 敬 国立大学法人・横浜国立大学, 大学院・工学研究院, 教授 (30101108)
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| 研究分担者 |
呉 鵬 国立大学法人・横浜国立大学, 大学院・工学研究院, 助手 (60322096)
吉武 英昭 国立大学法人・横浜国立大学, 大学院・環境情報研究院, 助教授 (20230716)
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| 研究期間 (年度) |
2001 – 2003
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| 研究課題ステータス |
完了 (2003年度)
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| 配分額 *注記 |
55,640千円 (直接経費: 42,800千円、間接経費: 12,840千円)
2003年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2002年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2001年度: 48,100千円 (直接経費: 37,000千円、間接経費: 11,100千円)
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| キーワード | チタノシリケート / ゼオライト / 水熱合成 / 固相転化法 / フッ化物法 / 液相酸化 / 過酸化水素 / 構造可逆転換 / 層剥離 |
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| 研究概要 |
高性能液相選択酸化触媒への応用が期待されながら、調製が困難とされていたMWW型チタノシリケート、Ti-MWWの合成の研究に取り組み、その水熱合成法、ポスト合成法、固相合成法とフッ化物合成法を確立した。また、過酸化水素を酸化剤とする不飽和炭化水素の液相選択酸化におけるTi-MWWの特異的な触媒作用を見出した。
ホウ酸を結晶化の助剤として用い、幅広い範囲においてチタン含有量が可変なTi-MWWを水熱合成することができた。Ti-MWWは分子サイズの異なるアルケンならびに各種官能基を有するアルケンの液相酸化に高い触媒活性を示し、特に鎖状アルケンには従来のMFI型(TS-1)とベータ型(Ti-Beta)チタノシリケートと比べ、はるかに有効であること、アルケンの幾何異性体の酸化に対して特異的な形状選択性を示すことがわかった。
MWW型ゼオライトの構造特異性を利用し、三次元結晶構造と二次元層状構造の間の自由な相互変換をはかり、Ti-MWWの新規合成法である構造可逆転換ポスト合成法を見出し、現在まで知られているエポキシ化触媒として活性の最も高い触媒を調製することができた。また、ポスト法で調製したTi-MWWを剥離処理あるいは酸処理して、嵩高いアルケンの酸化に対応できる触媒に転化することもできた。
従来のアルミニウム含有[Ti, Al]-Beta、フッ化物法Ti-Beta-FとETS-10の高性能化について、生成物選択性と触媒活性を向上させるポスト法を確立した。さらに耐水熱安定性とチタン活性点の耐溶出性の高いチタン含有メソポーラス物質、Ti-SBA-15とTi-MSU-Gの新しい合成法を見出した。
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