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環境浄化/物質変換を同時に行う新規な電気化学メンブレンリアクターシステムの構築

研究課題

研究課題/領域番号 13355032
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分展開研究
研究分野 工業物理化学
研究機関九州大学

研究代表者

三浦 則雄  九州大学, 産学連携センター, 教授 (70128099)

研究分担者 酒井 剛  九州大学, 大学院・総合理工学研究院, 助手 (40284567)
山添 昇  九州大学, 大学院・総合理工学研究院, 教授 (40037817)
寺岡 靖剛  九州大学, 大学院・総合理工学研究院, 教授 (70163904)
瀬戸口 稔彦  三菱重工業(株), 長崎研究所, 主任
石原 達己 (石原 達巳)  九州大学, 大学院・工学研究院, 教授 (80184555)
正宝 敏貴  麻生セメント(株), 中央研究所, 研究員
研究期間 (年度) 2001 – 2003
研究課題ステータス 完了 (2003年度)
配分額 *注記
50,180千円 (直接経費: 38,600千円、間接経費: 11,580千円)
2003年度: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2002年度: 15,860千円 (直接経費: 12,200千円、間接経費: 3,660千円)
2001年度: 27,950千円 (直接経費: 21,500千円、間接経費: 6,450千円)
キーワード混合導電体 / ペロブスカイト / メンブレンリアクター / 酸素透過膜 / 環境浄化 / メタン部分酸化 / NOx分解 / メンブレンリアクタ / 窒素酸化物 / 混合誘導体 / NO_X分解 / NO_x分解
研究概要

新規提案した電気化学メンブレンリアクターシステム各工程の検討を行い、以下の結果を得た。
1)Ba-Fe系ペロブスカイト型酸化物についてその構造および酸素透過能を評価した結果、Aサイトをイオン半径の小さな希土類やCaなどのアルカリ土類金属で一部置換すれば、室温でも立方晶構造が安定化されること、比較的低温から酸素透過能が発現することを見出した。またBサイトの一部をNi、Mg、Znで置換すれば、酸素透過能が向上することを明らかにした。2)FeとMnをBサイトに含むペロブスカイト型酸化物は,酸素透過能と耐還元性を併せ持つ材料であり,メタンによるNO還元およびメタン部分酸化メンブレンリアクター用毒素透過膜として安定に作動することを明らかにした。また,Ba-Sr-Fe系ペロブスカイトは最高水準の酸素透過能を示し,Mn-Fe系ペロブスカイトは酸素製造用としてもメンブレンリアクター用としても有望な非Co系酸素透過材料であることを見出した。3)CH_4の部分酸化に応用可能な安定性を有する材料について検討し、La-Sr-Ga-Fe系酸化物が優れた酸素透過能と化学的な安定性を有することを明らかにした。この系での酸素欠陥構造を検討し、Feは広い温度範囲および酸素分圧下で約2.5価の平均価数を有し、ホール伝導がCH_4雰囲気まで支配的であることを示した。また、Pr_2NiO_4系酸化物は化学的な安定性には劣るものの、大きな酸素透過能を有することを見出した。4)酸素透過膜の薄膜化による酸素透過能の向上を目的として多孔質支持体の調製方法について検討した結果、カーボンの添加による孔形成に関する基礎データをもとに、シュウ酸塩前駆体法が有効であることを明らかにした。本方法で調製した前駆体は、1200℃の高温焼成でも均一な孔が形成され、実用上十分な窒素透過率を示すことがわかった。また、硝酸塩を出発原料としたものは棒状構造の粒子から成っており、機械的強度の向上も期待された.

報告書

(4件)
  • 2003 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2002 実績報告書
  • 2001 実績報告書
  • 研究成果

    (48件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (48件)

  • [文献書誌] T.Ishihara: "Partial Oxidation of CH_4 by Oxygen-permeating Membrane Reactor Using LaGaO_3 Doped with Fe and Sr"Journal of the Japan Petroleum Institute. 45. 32-38 (2002)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Kinoshita: "Influences of A-site Partial Substitution for BaCo_<0.7>Fe_<0.3>O_3 Oxide on Perovskite Structure and Oxygen Permeability"Chemistry Letters. 2002(2). 344-345 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Kinoshita: "High Temperature PTC Thermistor Using Ba Cobaltite"Chemistry Letters. 2002(2). 412-413 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Kusaba: "Temperature-swing based Oxygen Enrichment by Using Perovskite-type Oxides"Journal of Materials Science Letters. 21. 407-409 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Kusaba: "Oxygen-sorptive and -desorptive Properties of Perovskite-related Oxides under Temperature-swing Conditions for Oxygen Enrichment"Solid State Ionics. 152/153. 689-694 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara: "Fe-Doped LaGaO_3-Based Perovskite Oxide as an Oxygen-Separating Membrane for CH_4 Partial Oxidation"Materials for Electrochemical Energy Conversion and Storage, Ceramic Transactions. 127. 69-77 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara: "Mixed Electronic-oxide Ionic Conductor of BaCoO_3 Doped with La for Cathode of Intermediate Temperature-operating Solid Oxide Fuel Cell"Solid State Ionics. 152-153. 609-613 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara: "Fe doped LaGaO_3 Perovskite Oxide as an Oxygen Separating Membrane for CH_4 Partial Oxidation"Solid State Ionics. 152-153. 709-714 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Teraoka: "Catalytic Effects in Oxygen Permeation through Mixed-conductive LSCF Perovskite Membranes"Solid State Ionics. 152-153. 681-687 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara: "La(Sr)Ga(Fe)O_3 Perovskite Oxide as a New Mixed Ionic-Electronic Conductor for Oxygen Permeating Membrane"Journal of The Electrochemical Society. 150. 17-23 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 石原達己: "酸素透過性混合伝導体の現状と触媒反応への応用"触媒. 45. 263-268 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara: "Oxide Ion and Electronic Conductivity in Co Doped La_<0.8>Sr_<0.2>Ga_<0.8>Mg_<0.2>O_3 Perovskite Oxide"Phys.Chem.Chem.Phys. 2002(5). 2257-2263 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Lee: "Oxygen-permeating Property of LaSrBFeO_3 (B=Co, Ga) Perovskite Membrane Surface Modified by LaSrCoO_3"Solid State Ionics. 158. 287-296 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Kinoshita, H.Kusaba, G.Sakai, K.Shimanoe, N.Miura, N.Yamazoe: "Influences of A-site Partial Substitution for BaCo_<0.7>Fe_<0.3>O_3 Oxide on Perovskite Structure and Oxygen Permeability"Chemistry Letters. 2002(2). 344-345 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara, Y.Tsuruta, T.Todaka, H.Nishiguchi, Y.Takita: "Partial Oxidation of CH_4 by Oxygen-permeating Membrane Reactor Using LaGaO_3 Doped with Fe and Sr."Journal of the Japan Petroleum Institute. 45(1). 32-38 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Kinoshita, H.Kusaba, G.Sakai, K.Shimanoe, N.Miura, N.Yamazoe: "High Temperature PTC Thermistor Using Ba Cobaltite"Chemistry Letters. 2002(2). 412-413 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Kusaba, G.Sakai, K.Shimanoe, N.Miura, N.Yamazoe: "Temperature-swing based Oxygen Enrichment by Using Perovskite-type Oxides"Journal of Materials Science Letters. 21. 407-409 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Kusaba, G.Sakai, K.Shimanoe, N.Miura, N.Yamazoe: "Oxygen-sorptive and-desorptive Properties of Perovskite-related Oxides under Temperature-swing Conditions for Oxygen Enrichment"Solid State Ionics. 152/153. 689-694 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara, Y.Tsuruta, H.Nishiguchi, Y.Takita: "Fe-Doped LaGaO_3-Based Perovskite Oxide as an Oxygen-Separating Membrane for CH4 Partial Oxidation, Materials for Electrochemical Energy Conversion and Storage"Ceramic Transactions. 127. 69-77 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara, S.Fukui, H.Nishiguchi, Y.Takita: "Mixed Electronic-oxide Ionic Conductor of BaCoO_3 Doped with La for Cathode of Intermediate Temperature-operating Solid Oxide Fuel Cell"Solid State Ionics. 152-153. 609-613 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara, Y.Tsuruta, T.Todaka, H.Nishiguchi, Y.Takita: "Fe doped LaGaO_3 Perovskite Oxide as an Oxygen Separating Membrane for CH4 Partial Oxidation"Solid State Ionics. 152-153. 709-714 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Teraoka, Y.Honbe, J.Ishii, H.Furukawa, I.Moriguchi: "Catalytic Effects in Oxygen Permeation through Mixed-conductive LSCF Perovskite Membranes"Solid State Ionics. 152-153. 681-687 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara, Y.Tsuruta, Y.Chunying, T.Todaka, H.Nishiguchi, Y.Takita: "La(Sr)Ga(Fe)O_3 Perovskite Oxide as a New Mixed Ionic-Electronic Conductor for Oxygen Permeating Membrane"Journal of The Electrochemical Society. 150(1). 17-23 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara: "Mixed Ionic Electronic Ceramic Membrane for Oxygen Permeation and Its Application for Catalytic Reaction"Shokubai. 45(3). 263-268 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara, S.Ishikawa, C.Yu, T.Akbay, K.Hosoi, H.Nishiguchi, Y.Takita: "Oxide Ion and Electronic Conductivity in Co Doped La_<0.8>Sr_<0.2>Ga_<0.8>Mg_<0.2>O_3 Perovskite Oxide"Phys.Chem.Chem.Phys.. 2003(5). 2257-2263 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Lee, K.S.Lee, S.K.Woo, J.W.Kim, T.Ishihara, D.K.Kim: "Oxygen-permeating Property of LaSrBFeO_3(B=Co,Ga) Perovskite Membrane Surface Modified by LaSrCoO_3"Solid State Ionics. 158. 287-296 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] N.Miura, Y.Teraoka, T.Ishihara, N.Yamazoe, A.Yamashita: "Membrane Reactor Device and Gas Synthesis System, Japanese Published Patent Application"12401 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Ishihara et al.: "Oxide ion and electronic conductivity in Co doped La_<0.8>Sr_<0.2>Ga_<0.8>Mg_<0.2>O_3 perovskite oxide"Phys.Chem.Chem.Phys.. 2003・5. 2257-2263 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Shiwoo Lee et al.: "Oxygen-permeating property of LaSrBFeO_3 (B=Co, Ga) perovskite membrane surface modified by LaSrCoO_3"Solid State Ionics. 158. 287-296 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 石原達己: "酸素透過性混合伝導体の現状と触媒反応への応用"触媒. 45・No3. 263-268 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Kazuya Kinoshita: "Influence of A-Site Partial Substitution for BaCo0.7Fe0.3O3 Oxide on Perovskite Structure and Oxygen Permeability"Chemistry Letters. 3. 344-345 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Kazuya Kinoshita: "High Temperature PTC Thermistor Using Ba Cobaltite"Chemistry Letters. 3. 412-413 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] H.Kusaba: "Temperature-swing based oxygen enrichment by using perovskite-type oxies"The Journal of Materials Science Letters. 21. 407-409 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] H.Kusaba: "Oxygen-sorptive and -desorptive properties of perovskite-related oxides under temperature-swing conditions for oxygen enrichment"Solid State Ionics. 152-153. 689-694 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Teraoka: "Catalytic Effects in Oxygen Permeation through Mixed-Conductive LSCF Perovskite Membranes"Solid State Ionics. 152-153. 681-687 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Ishihara: "La(Sr)Ga(Fe)O_3 Perovskite Oxide (LSGF) as a New Mixed Ionic-Electronic Conductor for Oxygen Permeating Membrane"J. Electrochem. Soc. 150. E17-E23 (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Ishihara: "Fe doped LaGaO_3 perovskite oxide as an oxygen separating membrane for CH_4 partial oxidation"Solid Sate Ionics. 152-153. 709-714 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Ishihara: "Mixed electronic-oxide ionic conductor of BaCO_3 doped with La for cathode of intermediate Temperature operating solid oxide fuel cell"Solid Sate Ionics. 152-153. 609-615 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 石原達己: "Fe, Sr添加LaGaO_3系酸化物を酸素分離膜に用いた膜型反応器によるCH_4部分酸化反応"Japan Petroleum Institute. 45. 32-38 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Kazuya Kinoshita: "Influence of A-Site Partial Substitution for BaCo0.7Fe0.3O3 Oxide on Perovskite Structure and Oxygen Permeability"Chemistry Letters. (印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Kazuya Kinoshita: "High Temperature PTC Thermistor Using Ba Cobaltite"Chemistry Letters. (印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] H.Kusaba: "Temperature-swing based oxygen enrichment by using perovskite-type oxies"The Journal of Materials Science Letters. (印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] H.Kusaba: "Oxygen-sorptive and -desorptive properties of perovskite-related oxides under temperature-swing conditions for oxygen enrichment"Solid State Ionics. (印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 寺岡靖剛: "酸素イオンと電子を運ぶ酸化物混合導電体-省エネルギー型酸素選択透過膜としての展開"化学. 56・12. 68-69 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Teraoka: "Catalytic effects in oxygen permeation through mixed-conductive LSCF perovskite membranes"Solid State Ionics. (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 石原達己: "Fe, Sr添加LaGaO3系酸化物を酸素分離膜に用いた膜型反応器によるCH_4部分酸化反応"J.Japan Petroleum Institute. 45. 32-38 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Tsuruta: "Mixed Electronic-oxide Conductor or Fe doped La(Sr)GaO_3 Perovskite Oxide for Oxygen Permeating Membrane"Electrochem. & Solid-State Lett.. 4・3. 13-15 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] T.Ishihara: "La(Sr)Ga(Fe)O_3 Perovskite Oxide As a New Mixed Conductor For An Oxygen Separating Membrane"Ionics and Mixed Conducting Ceramics, Electrochemical Society. (印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書

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公開日: 2001-04-01   更新日: 2016-04-21  

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