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最適化極短パルスを用いた凝縮相光化学ダイナミクスの実時間観測と制御

研究課題

研究課題/領域番号 13440183
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物理化学
研究機関独立行政法人理化学研究所 (2002-2003)
岡崎国立共同研究機構 (2001)

研究代表者

田原 太平  独立行政法人理化学研究所, 分子分光研究室, 主任研究員 (60217164)

研究分担者 山口 祥一  独立行政法人理化学研究所, 分子分光研究室, 研究員 (60250239)
竹内 佐年  独立行政法人理化学研究所, 分子分光研究室, 研究員 (50280582)
研究期間 (年度) 2001 – 2003
研究課題ステータス 完了 (2003年度)
配分額 *注記
14,200千円 (直接経費: 14,200千円)
2003年度: 3,600千円 (直接経費: 3,600千円)
2002年度: 3,600千円 (直接経費: 3,600千円)
2001年度: 7,000千円 (直接経費: 7,000千円)
キーワード超高速分光 / 時間分解分光 / 光化学 / フェムト秒 / コヒーレンス / 凝縮相 / ダイナミクス / レーザー化学
研究概要

超高速分光をベースに、電子状態に対する分光、振動状態に対する分光、核波束運動を実時間観測する分光、の3つを駆使して凝縮相光化学ダイナミクスに対する総合的研究を行い、以下の主たる成果を得た。
1.極限的短パルス光を用いたポンプ-プローブ分光によってジフェニルシクロプロペノンの超高速光解離反応を研究した。反応前駆体であるS_2電子励起状態の核波束運動を観測し、その運動形と反応座標との連関を議論した。また、ポンプ-プローブ法と時間領域ラマン分光を組み合わせた時間分解時間領域ラマン分光法を開発し、トランススチルベン、ビナフチルの電子励起状態のテラヘルツ低波数領域のラマン活性振動を実時間で観測することに成功した。
2.フェムト秒時間分解分光によって、基本反応である7-アザインドール二量体の光プロトン移動反応およびトランス-アゾベンゼンの光異性化反応を研究し、その反応メカニズムを明らかにした。またGFPの発色団のモデル分子の超高速蛍光ダイナミクスを観測し、その無輻射緩和過程について議論した。
3.ピコ秒時間分解ラマン分光によって、溶媒和電子の電子吸収に共鳴させてラマン散乱を測定すると、共鳴効果によって電子に溶媒和した水分子の振動スペクトルが選択的に観測されることを発見した。
4.フェムト秒アップコンバージョン顕微鏡を開発した。この装置によってサブミクロン微小領城からの蛍光を世界で初めてフェムト秒の時間分解能で測定できるようになった。また、時間分解蛍光信号を時間-波長の2次元像として一度に観測するフェムト秒蛍光イメージング法を開発した。さらにフェムト秒白色光を利用して、二光子吸収スペクトルをマルチチャンネル測定する非縮退二光子吸収測定法を開発し、レチナール分子およびC_<60>の精密な二光子吸収スペクトルを測定した。

報告書

(4件)
  • 2003 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2002 実績報告書
  • 2001 実績報告書
  • 研究成果

    (57件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (57件)

  • [文献書誌] T.Fujino et al.: "Femtosecond time-resolved fluorescence study of photoisomerization of trans-azobenzene"Journal of Physical Chemistry A. 105. 8123-8129 (2001)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Mizuno, T.Tahara: "Novel resonance Raman enhancement of local structure around solvated electrons in water"Journal of Physical Chemistry A. 105. 8823-8826 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Takeuchi, T.Tahara: "Excitation-wavelength dependence of the femtosecond fluorescence dynamics of 7-azaindole dimer : Further evidence for the concerted double proton transfer in solution"Chemical Physics Letters. 347. 108-114 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Iwata et al.: "Photochemical bimolecular reaction between biphenyl and carbon tetrachloride : Observed ultrafast kinetics and diffusion-controlled reaction model"Chemical Physics Letters. 347. 331-336 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Ugawa et al.: "Far-infrared pump-probe measurement of an organic semiconductor β'-(BEDT TTF)_2ICl_2 using synchrotron radiation source"Ferroelectrics. 249. 31-39 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Mizuno et al.: "Observation of resonance hyper-Raman scattering from all-trans retinal"Journal of Physical Chemistry A. 106. 3599-3604 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Fujino et al.: "Femtosecond/picosecond time-resolved spectroscopy of trans-azobenzene : Isomerization mechanism following S_2(ππ*)←S_0 photpexcitation"Bulletin of the Chemical Society of Japan. 75. 1031-1040 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] D.Mandal et al.: "Ultrafast fluorescence of the chromophore of the green fluorescent protein in alcohol solutions"Chemical Physics Letters. 358. 495-501 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] D.Mandal et al.: "Femtosecond study of solvation dynamics of DCM in micelles"Chemical Physics Letters. 359. 77-82 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Takeuchi et al.: "Excited-state vibrational coherence of solution-phase molecules observed in the third-order optical process using extremely short pulses"RIKEN Review. 49. 28-32 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Fujiyoshi et al.: "Time-resolved impulsive stimulated Raman scattering from excited-state polyatomic molecules in solution"Journal of Physical Chemistry A. 107. 494-500 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Mizuno, T.Tahara: "Picosecond time-resolved resonance Raman study of the solvated electron in water"Journal of Physical Chemistry A. 107. 2411-2421 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Fujino, T.Tahara: "Femtosecond fluorescence up-conversion microscopy : Exciton dynamics in organic microcrystal"Journal of Physical Chemistry B. 107. 5120-5122 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Yamaguchi, T.Tahara: "Two-photon absorption spectrum of all-trans retinal"Chemical Physics Letters. 376. 237-243 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] D.Mandal, T.Tahara, S.R.Meech: "Excited state dynamics of the green fluorescent protein chromophore"Journal of Physical Chemistry B. 108. 1102-1108 (2004)

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  • [文献書誌] S.Takeuchi, T.Tahara: "Time-wavelength two-dimensional femtosecond fluorescence imaging"Optics Letters. 29. 313-315 (2004)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Takeuchi, T.Tahara: "Femtosecond absorption study of the reaction and coherent nuclear dynamics in photodissociation of diphenylcyclopropenone in solution"Journal of Chemical Physics. 120. 4768-4776 (2004)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Yamaguchi, T.Tahara: "Observation of an optically forbidden state of C_<60> by nondegenerate two-photon absorption spectroscopy"Chemical Physics Letters. 390. 136-139 (2004)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Fujino, T.Tahara: "Characterization and performance of femtosecond fluorescence up-conversion microscope"Applied Physics B. (印刷中).

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Fujiyoshi et al.: "Time-resolved impulsive stimulated Raman studies of 1,1'-binaphtyl in an excited-state : Low-frequency vibrations and conformational relaxation"Journal of Physical Chemistry A. (印刷中).

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.FUJINO, S.Yu.ARZHANTSEV, T.TAHARA: "Femtosecond Time-Resolved Fluorescence Study of Photoisomerization of trans-Azobenzene"J.Phys.Chem.A. 105. 8123-8129 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.MIZUNO, T.TAHARA: "Novel Resonance Raman Enhancement of Local Structure around Solvated Electrons in Water"J.Phys.Chem.A. 105. 8823-8826 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.TAKEUCHI, T.TAHARA: "Excitation-Wavelength Dependence of the Femtosecond Fluorescence Dynamics of 7-Azaindole Dimer : Further Evidence for the Concerted Double Proton Transfer in Solution"Chem.Phys.Lett.. 347. 108-114 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.IWATA, S.TAKEUCHI, T.TAHARA: "Photochemical Bimolecular Reaction between Biphenyl and Carbon Tetrachloride : Observed Ultrafast Kinetics and Diffusion-Controlled Reaction Model"Chem.Phys.Lett.. 347. 331-336 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.UGAWA, T.TAHARA, D.B.TANNER: "Far-Infrared Pump-Probe Measurement of an Organic Semiconductor β'-(BEDT-TTF)_2ICl_2 using Synchrotron Radiation Source"Ferroelectrics. 249. 31-39 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.MIZUNO, H.HAMAGUCHI, T.TAHARA: "Observation of Resonance Hyper-Raman Scattering from all-trans Retinal"J.Phys.Chem.A. 106. 3599-3604 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.FUJINO, S.Yu.ALRZHANTSEV, T.TAHARA: "Femtosecond/picosecond time-Resolved Spectroscopy of trans-Azobenzene : Isomerization Mechanism following S_2(ππ)^*)←So Photoexcitaion"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 75. 1031-1040 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] D.MANDAL, T.TAHARA, N.M.WEBBER, S.R.MEECH: "Ultrafast Fluorescence of the Chromophore of the Green Fluorescent Protein in Alcohol Solutions"Chem.Phys.Lett.. 358. 495-501 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] D.MANDAL, S.SOBBAN, T.TAHARA, K.BHATTACHARRYA: "Femtosecond Study of Solvation Dynamics of DCM in Micelles"Chem.Phys.Lett.. 359. 77-82 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.TAKEUCHI, S.FUJIYOSHI, T.TAHARA: "Excited-State Vibrational Coherence of Solution-Phase Molecules Observed in the Third-Order Optical Process using Extremely Short Pulses"RIKEN REVIEW. 49. 28-32 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.FUJIYOSHI, S.TAKEUCHI, T.TAHARA: "Time-Resolved Impulsive Stimulated Raman Scattering from Excited-State Polyatomic Molecules in Solution"J.Phys.Chem.A. 107. 494-500 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.MIZUNO, T.TAHARA: "Picosecond Time-Resolved Resonance Raman Study of the Solvated Electron in Water"J.Phys.Chem.A. 107. 2411-2421 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.FUJINO, T.TAHARA: "Femtosecond Fluorescence Up-conversion Microscopy : Exciton Dynamics in Organic Microcrysta"J.Phys.Chem.B. 107. 5120-5122 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.YAMAGUCHI, T.TAHARA: "Two-Photon Absorption Spectrum of all-trans Retinal"Chem.Phys.Lett.. 376. 237-243 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] D.MANDAL, T.TAHARA, S.R.MEECH: "Excited State Dynamics of the Green Fluorescent Protein Chromophore"J.Phys.Chem.B. 108. 1102-1108 (2004)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.TAKEUCHI, T.TAHARA: "Time-Wavelength Two-Dimensional Femtosecond Fluorescence Imaging"Opt.Lett.. 29. 313-315 (2004)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.TAKEUCHI, T.TAHARA: "Femtosecond Absorption Study of the Reaction and Coherent Nuclear Dynamics in Photodissociation of Diphenylcyclopropenone in Solution120"J.Chem.Phys.. 120. 4768-4776 (2004)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.YAMAGUCHI, T.TAHARA: "Observation of an Optically Forbidden State of C60 by Nondegenerate Two-Photon Absorption Spectroscopy"Chem.Phys.Lett.. 390. 136-139 (2004)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.FUJINO, T.TAHARA: "Characterization and Performance of the Femtosecond Fluorescence Up-conversion Microscope"Appl.Phys.B. (in press).

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.FUJIYOSHI, S.TAKEUCHI, T.TAHARA: "Time-Resolved Impulsive Stimulated Raman Studies of 1,1'-Binaphtyl in an Excited-State : Low-Frequency Vibrations and Conformational Relaxation"J.Phys.Chem.A. (in press).

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Fujiyoshi et al.: "Time-Resolved Impulsive Stimulated Raman Scattering from Excited-State Polyatomic Molecules in Solution"Journal of Physical Chemistry A. 107. 494-500 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] M.Mizuno, T.Tahara: "Picosecond Time-Resolved Resonance Raman Study of the Solvated Electron in Water"Journal of Physical Chemistry A. 107. 2411-2421 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] T.Fujino, T.Tahara: "Femtosecond Fluorescence Up-conversion Microscopy: Exciton Dynamics in Organic Microcrystal"Journal of Physical Chemistry B. 107. 5120-5122 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] S.Yamaguchi, T.Tahara: "Two-Photon Absorption Spectrum of all-trans Retinal"Chemical Physics Letters. 376. 237-243 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] D.Mandal et al.: "Excited State Dynamics of the Green Fluorescent Protein Chromophore"Journal of Physical Chemistry B. 108. 1102-1108 (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] S.Takeuchi, T.Tahara: "Time-Wavelength Two-Dimensional Femtosecond Fluorescence Imaging"Optics Letters. 29. 313-315 (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] M.Mizuno et al.: "Observation of Resonance Hyper-Raman Scattering from all-trans Retinal"J.Phys.Chem.A. 106・14. 3599-3604 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Fujino et al.: "Femtosecond/picosecond Time-Resolved Spectroscopy of Trans-Azobenzene : Isomerization mechanism following S_2(ππ*)←S_0 photoexcition"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 75・5. 1031-1040 (2002)

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      2002 実績報告書
  • [文献書誌] D.Mandal et al.: "Ultrafast Fluorescence of the Chromophore of the Green Fluorescent Protein in Alcohol Solutions"Chem.Phys.Lett.. 358. 495-501 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] D.Mandal et al.: "Femtosecond Study of Solvation Dynamics of DCM in Micelles"Chem.Phys.Lett.. 359. 77-82 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] S.Fujiyoshi et al.: "Time-Resolved Impulsive Stimulated Raman Scattering from Excited-State Polyatomic Molecules in Solution"J.Phys.Chem.A. (in press).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Fujino et al.: "Femtosecond time-resolved fluorescence study of photoisomerization of trans-azobenzene"J. Phys. Chem. A.. 105. 8123-8129 (2001)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] M.Mizuno et al.: "Novel resonance Raman enhancement of local structure around solvated electrons in water"J. Phys. Chem. A.. 105. 8823-8826 (2001)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] S.Takeuchi et al.: "Excitation-wavelength dependence of the femtosecond fluorescence dynamics of 7-azaindole dimer : Further evidence for the concerted double proton transfer in solution"Chem. Phys. Lett.. 347. 108-114 (2001)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] A.Ugawa et al.: "Far-Infrared Pump-Probe Measurement of an Organic Semiconductor β'-(BEDT-TTF)2ICl2 using Synchrotron Radiation Source"Ferroelectrics. 249. 31-39 (2001)

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] M.Mizuno et al.: "Observation of Resonance Hyper-Raman Scattering from all-trans Retinal"J. Phys. Chem. A.. (in press).

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      2001 実績報告書
  • [文献書誌] T.Fujino et al.: "Femtosecond/picosecond Time-Resolved Spectroscopy of Trans-Azobenzene : Isomerization mechanism following S_2(ππ^*)←S_0 photoexcitaion"Bull. Chem. Soc. Jpn,. (in press).

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      2001 実績報告書

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公開日: 2001-04-01   更新日: 2016-04-21  

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