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繰り返し構造を有する金属錯体の合成と分子認識能

研究課題

研究課題/領域番号 13440202
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 無機化学
研究機関関西大学

研究代表者

山内 脩  関西大学, 工学部, 教授 (70029643)

研究分担者 小谷 明  名古屋大学, 物質科学国際研究センター, 助教授 (60143913)
中林 安雄  関西大学, 工学部, 助教授 (70172385)
研究期間 (年度) 2001 – 2003
研究課題ステータス 完了 (2003年度)
配分額 *注記
13,300千円 (直接経費: 13,300千円)
2003年度: 1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
2002年度: 1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
2001年度: 9,700千円 (直接経費: 9,700千円)
キーワードアミノ酸・ペプチド錯体 / 会合体の安定度 / CH-π相互作用 / 補酵素 / 酸化還元能 / 血糖値の測定 / DNA切断 / 超分子 / 白金(II)錯体 / 複核錯体 / 芳香環スタッキング / 会合体形成 / 自己組織化 / 酸化還元電位 / インドールラジカル / アミノ酸・ペプチド金属錯体 / 分子認識 / 電子移動反応 / グルコースセンサ / 架橋錯体 / 分子間相互作用 / 水素結合
研究概要

アミノ酸,ペプチド,ポリピリジンなどを含む金属錯体を合成し,それらの構造とヌクレオチド、グルコースオキシダーゼ(GOx)などの生体関連分子との反応性,自己集合による超分子の形成を明らかにした.
(1)機能単位となる錯体のうち,側鎖に官能基を有するアミノ酸Aと1,10-フェナントロリン(phen)などの芳香族ジイミン(DA)とを含むPt(II)錯体[Pt(A)(DA)]を各種合成した。ペプチド錯体としてメチオニルグリシン,アルギニルグリシンとphenから成るPt(II)錯体,グリシルグリシンPt(II)錯体をピラジンで架橋した複核錯体などを合成した。ペプチドPt(II)錯体の報告例は少なく,これらはいずれも新規物質である.しかし,難溶性のため相互作用の研究には利用出来ないものが多かった.また,他に試みた複核錯体の合成は困難であった.
(2)アミノ酸含有Pt(II)錯体とAMP, GMPなどとの会合体の安定度定数を決定し,複数部位での分子間相互作用の様式と分子認識能を明らかにした.また,錯体との会合により補酵素FMNの酸化還元能が変化した.
(3)グリシルチロシンと芳香族配位子から成るCu(II)錯体について構造の解析を行い,分子内でのCH-π相互作用の存在を明らかにすると共に,水溶液中でのCH-π相互作用の存在とこれによる錯体の安定化を示した.
(4)Os(II)錯体とGOxとの電子移動反応を調べ,錯体構造とGOxとの相互作用様式について知見を得た.これより,用いたOs錯体がメディエータとしてGOxによる血糖値の測定に優れた機能を持つことを明らかにした.また,H_2O_2存在下,Ru(II)錯体が光照射によりDNAを切断することを明らかにした。
(5)EDTA誘導体L, phen, Cu(II),金属イオンMを含む溶液から、[M(phen)_3]_2[Cu_2L_2](M-Fe(II),Co(II),Ru(II))が結晶として単離され,異なった錯体がπ-π,CH-π相互作用で自己集合した超分子であることが判明した.

報告書

(4件)
  • 2003 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2002 実績報告書
  • 2001 実績報告書
  • 研究成果

    (36件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (36件)

  • [文献書誌] O.Yamauchi, et al.: "Metal Ion-Assisted Weak Interactions Involving Biological Molecules. From Small Complexes to Metalloproteins"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 74. 1525-1545 (2001)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Nakabayashi, et al.: "Evaluation of osmium(II) complexes as electron transfer mediators accessible for amperometric glucose sensors"Anal.Sci.. 17. 945-950 (2001)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Hirota, et al.: "Interactions in Plastocyanin-Lysine Peptide and Related Systems"Eur.J.Inorg.Chem.. 17-25 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] O.Yamauchi, et al.: "Metal-Amino Acid Chemistry. Weak Interactions and Related Functions of Side Chain Groups"J.Chem.Soc.,Dalton Trans.. 3411-3421 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Yajima, et al.: "Conformational preference of the side chain aromatic ring in Cu(II) and Pd(II) complexes of 2N1O-donor ligands"Inorg.Chim.Acta. 337. 193-202 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Yajima, et al.: "Attractive ligand-ligand interactions involving aromatic rings in five-coordinate ternary copper(II) complexes with a dipeptide and a bidentate N-donor ligand"Inorg.Chim.Acta. 339. 445-454 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Nakabayashi, et al.: "Interactions of glucose oxidase with various metal polypyridine complexes as mediators of glucose oxidation"J.Biol.Inorg.Chem.. 8. 45-52 (2003)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Yajima, et al.: "Combined effects of electrostatic and π-π stacking interactions : selective binding of nucleotides and aromatic carboxylates by platinum(II)-aromatic ligand complexes"Chem.Eur.J.. 9. 3341-3352 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Shimazaki, et al.: "One-Electron Oxidized Nickel(II)-(Disalicylidene)diamine Complex : Temperature-Dependent Tautomerism between Ni(III)-Phenolate and Ni(II)-Phenoxyl Radical States"J.Am.Chem.Soc.. 125. 10512-10513 (2003)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Zhang, et al.: "Aromatic Iodine-Assisted Self-assembly of a Cobalt(II) Complex of Ferron (Ferron=7-iodo-8-hydroxyquinoline-5-sulfonate)"Chem.Lett.. (In press). (2004)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Nakabayashi, et al.: "Interactions of Mixed Ligand Ruthenium(II) Complexes Containig an Amino Acid and 1,10-phenanthroline with DNA"Inorg.Chim.Acta. (In press). (2004)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] O.Yamauchi, A.Odani, S.Hirota: "Metal Ion-Assisted Weak Interactions Involving Biological Molecules. From Small Complexes to Metalloproteins"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 74(9). 1525-1545 (2001)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Nakabayashi, A.Omayu, S.Yagi, K.Nakamura, J.Motonaka: "Evaluation of Osmium(II) Complexes as Electron Transfer Mediators Accessible for Amperometric Glucose Sensors"Anal.Sci.. 17. 945-950 (2001)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Hirota, O.Yamauchi: "Interactions in Plastocyanin-Lysine Peptide and Related Systems"Eur.J.Inorg.Chem.. 17-25 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] O.Yamauchi, A.Odani, M.Takani: "Metal-Amino Acid Chemistry. Weak Interactions and Related Functions of Side Chain Groups"J.Chem.Soc.,Dalton Trans.. 3411-3421 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Yajima, Y.Shimazaki, N.Ishigami, A.Odani, O.Yamauchi: "Conformational Preference of the Side Chain Aromatic Ring in Cu(II) and Pd(II) Complexes of 2N1O-Donor Ligands"Inorg.Chim.Acta. 337. 193-202 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Yajima, M.Okajima, A.Odani, O.Yamauchi: "Attractive Ligand-Ligand Interactions Involving Aromatic Rings in Five-Coordinate Ternary Copper(II) Complexes with a Dipeptide and a Bidentate N-Donor Ligand"Inorg.Chim.Acta. 339. 445-454 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Nakabayashi, K.Nakamura, M.Kawachi, T.Motoyama, O.Yamauchi: "Interactions of Glucose Oxidase with Various Metal Polypyridine Complexes as Mediators of Glucose Oxidation"J.Biol.Inorg.Chem.. 8. 45-52 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Yajima, G.Maccarrone, M.Takani, A.Contino, G.Arena, R.Takamido, M.Hanaki, Y.Funakashi, A.Odani, O.Yamauchi: "Combined Effects of Electrostatic and π-π Stacking Interactions"Chem.Eur.J.. 9. 3341-3352 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Shimazaki, F.Tani, K.Fukui, Y.Naruta, O.Yamauchi: "One-Electron Oxidized Nickel(II)-(Disalicylidene)diamine Complex : Temperature-Dependent Tautomerism between Ni(III)-Phenolate and Ni(II)-Phenoxyl Radical States"J.Am.Chem.Soc.. 125(35). 10512-10513 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] F.Zhang, Y.-Z.Li, X.Gao, Q.-T.Liu, A.Odani, O.Yamauchi: "Aromatic Iodide Assisted Self-assembly of a Cobalt(II) Complex of Ferron (Ferron =7-iodo-8-hydroxyquinoline-5-sulfonate)"Chem.Lett.. (in press).

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Nakabayashi, Y.Watanabe, T.Nakao, O.Yamauchi: "Interactions of Mixed Ligand Ruthenium(II) Complexes Containing an Amino Acid and 1,10-Phenanthroline with DNA"Inorg.Chim.Acta. (in press).

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Yajima et al.: "Combined Effects of Electrostatic and π-π Stacking Interactions : Selective Binding of Nucleotides and Aromatic Carboxylates by Platinum(II)-Aromatic Ligand Complexes"Chem.Eur.J.. 9,No.14. 3341-3352 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Shimazaki et al.: "One-electron Oxidized Nickel(II)-(Disalicylidene)diamine Complex : Temperature-Dependent Tautomerism between Ni(III)-Phenolate and Ni(II)-Phenoxyl Radical States"J.Am.Chem.Soc.. 125,No.35. 10512-10513 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] F.Zhang et al.: "Aromatic Iodine Assisted Self-assembly of a Cobalt(II) Complex of Ferron (Ferron=7-iodo-8-hydroxyquinoline-5-sulfonate)"Chem.Lett.. In press. (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Nakabayashi et al.: "Interactions of Mixed Ligand Ruthenium(II) Complexes Containig an Amino Acid and 1,10-phenanthroline with DNA"Inorg.Chim.Acta. In press. (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] O.Yamauchi, A.Odani, M.Takani: "Metal-Amino Acid Chemistry. Weak Interactions and Related Functions of Side Chain Groups"J. Chem. Soc., Dalton Trans.. No.18. 3411-3421 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Yajima, Y.Shimazaki, N.Ishigami, A.Odani, O.Yamauchi: "Conformational Preference of the Side Chain Aromatic Ring in Cu(II) and Pd(II) Complexes of 2N1O-Donor Ligands"Inorg. Chim. Acta. 337. 193-202 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Yajima, M.Okajima, A.Odani, O.Yamauchi: "Attractive Ligand-Ligand Interactions Involving Aromatic Rings in Five-Coordinate Ternary Copper(II) Complexes with a Dipeptide and a Bidentate N-Donor Ligand"Inorg. Chim. Acta. 339. 445-454 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Nakabayashi, K.Nakamura, M.Kawachi, T.Motoyama, O.Yamauchi: "Interactions of Glucose Oxidase with Various Metal Polypyridine Complexes as Mediators of Glucose Oxidation"J. Biol. Inorg. Chem.. 8. 45-52 (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Yajima, G.Maccarrone, M.Takani, A.Contino, G.Arena, R.Takamido, M.Hanaki, Y.Funahashi, A.Odana, O.Yamauchi: "Combined Effects of Electrostatic and π-π Stacking Interactions. Selective Binding of Nucleotides and Aromatic Carboxylates by Platinum(II)-Aromatic Nitrogen Ligand Complexes"Chem. Eur. J.. (In press). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] S.Hirota, O.Yamauchi: "Weak Interactions and Molecular Recognition in Systems Involving Electron Transfer Proteins"Chem. Rec.. 1(4). 290-299 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] O.Yamauchi, A.Odani, S.Hirota: "Metal Ion-Assisted Weak Interactions Involving Biological Molecules. From Small Complexes to Metalloproteins"Bull. Chem. Soc. Jpn.. 74(9). 1525-1545 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Shimazaki, T.Nogami, F.Tani, A.Odani, O.Yamauchi: "Effects of Side Chain Aromatic Ring on Reactivity of Copper(I) Complexes with Dioxygen"Angew. Chem. Int. Ed. Engl.. 40(20). 3859-3862 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] S.Hirota, O.Yamauchi: "Interactions in Plastocyanin-Lysine Peptide and Related Systems"Eur. J. Inorg. Chem.. (1). 17-25 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Shimazaki, S.Huth, S.Hirota, O.Yamauchi: "Studies on Galactose Oxidase Active Site Model Complexes : Effects of Ring Substituents on Cu(II)-phenoxyl Radical Formation"Inorg. Chim. Acta. (in press). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書

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公開日: 2001-04-01   更新日: 2016-04-21  

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