| 研究課題/領域番号 |
13440216
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
物質変換
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
福住 俊一 大阪大学, 大学院・工学研究科, 教授 (40144430)
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| 研究分担者 |
末延 知義 大阪大学, 大学院・工学研究科, 助手 (90271030)
小江 誠司 大阪大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (60290904)
今堀 博 大阪大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (90243261)
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| 研究期間 (年度) |
2001 – 2003
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| 研究課題ステータス |
完了 (2003年度)
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| 配分額 *注記 |
14,000千円 (直接経費: 14,000千円)
2003年度: 4,400千円 (直接経費: 4,400千円)
2002年度: 4,500千円 (直接経費: 4,500千円)
2001年度: 5,100千円 (直接経費: 5,100千円)
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| キーワード | 光合成 / 水の4電子酸化 / 複核金属錯体 / 高原子価オキソ金属ポルフィリン / 光触媒 / 地球環境 / エネルギー問題 / 電子移動 / 高原子価沖粗金属ポルフィリン |
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| 研究概要 |
自然界で行なわれている光合成では太陽エネルギーは主として水の酸化に使用される。この水の酸化により得られたエネルギーをそのまま利用すれば地球温暖化を引き起こす二酸化炭素の放出を避けることができる。しかし、水を電子源とする適当な触媒が未だ見出されていない。従って、21世紀に地球環境およびエネルギー問題の危機の根本的解決をはかるためには、水の効率的な酸化触媒を開発することが鍵となる。本研究は、複核金属錯体を用いて水の効率的な酸化触媒を開発することを目的とした。そこで、触媒にマンガンポルフィリン、酸化剤に一電子酸化剤であるルテニウム(III)トリスビピリジン錯体(Ru(bpy)_3^<3+>)を用いて電子移動反応により活性種である高原子価マンガン-オキソポルフィリン錯体を生成させ、P450モデルとなる種々のオレフィンおよびアルカンの酸素化に成功した。その際、水が酸素源になることを見いだした。また、種々のポルフィリンを触媒として用い、その触媒活性の比較を行った。さらに高効率な反応系を構築するために、マンガンポルフィリンデンドリマーを合成しマンガンポルフィリンの複核集積化を行った。その結果、マンガンポルフィリンモノマーより高い触媒活性を示した。一方、マンガンポルフィリン錯体をゼオライトに担持すると、錯体同志が近接した位置に固定され、一電子酸化剤よる水の4電子酸化による酸素発生の触媒として機能することも見出した。
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