| 配分額 *注記 |
12,100千円 (直接経費: 12,100千円)
2003年度: 2,400千円 (直接経費: 2,400千円)
2002年度: 2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
2001年度: 7,400千円 (直接経費: 7,400千円)
|
|---|
| 研究概要 |
膜型反応器とは,膜分離と触媒反応を一つのシステムにまとめたものである。本研究では,触媒層と分離膜が一体化された触媒膜に焦点を絞り,膜反応特性の評価およびモデル化を行うことを研究目的とする。具体的には,触媒膜の構造として,分離層自体が触媒活性を有するType-a,および,触媒層と分離層が層状に存在するType-bについて,MFIゼオライト膜(Typera),および,ゾルゲル法によりシリカ/ジルコニア系多孔性膜を製膜後(あるいは前)に触媒を含浸担持した触媒膜(Type-k)の2種類を開発した。
Type-aに関しては,本年度は昨年度に引き続きZSM-5膜を製膜し、トルエンのアルキル化反応に応用した。Na-ZSM-5膜をNH_4Clでイオン交換しH-ZSM-5膜とし,トルエンのメチル化の触媒膜型反応を行った.Si/Al=50膜を用い,400〜500℃において,反応温度が高くなるに従いトルエンの初期反応率は増加し,p-キシレン選択率は約80%と高い値を示した.反応生成物のo-/m-/p-キシレン組成は熱力平衡組成(o-/m-/p-=24/52/24)を超えるp-キシレン選択性を示した。また,Permeate側のトルエン反応率はretentate側よりも常に高いこと,滞留時間に関わらずほぼ一定のp-キシレン選択性を示したことから,ZSM-5触媒膜の有用性が示されたと考えられる。
Type-bの触媒膜として,硝酸ニッケルに含浸し,乾燥・焼成することで,まず,ニッケル担持多孔質支持体を作製し,その上に水素分離機能を有するシリカ膜を製膜した。500℃,メタン/水蒸気比3でのメタン水蒸気改質の膜型反応に適用した。水素を選択的に引き抜くことで,平衡を超えた反応率を得ることが可能であることを示した。また,膜型反応シミュレーションモデルを構築し,実験値とよく一致することを明らかとした。さらに,メタン改質による水素製造の膜型反応器は,2種類の無次元数,Permeation数とDamkohler数で統一的に表せることをシミュレーションより明らかとした。
|
