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新規フッ素系常温溶融塩の大量合成法の確立と電気化学システムへの応用

研究課題

研究課題/領域番号 13555237
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分展開研究
研究分野 工業物理化学
研究機関京都大学

研究代表者

萩原 理加  京都大学, エネルギー科学研究科, 助教授 (30237911)

研究分担者 百田 邦尭  森田化学工業株式会社, 精密化学薬品事業部, 取締役事業部長
後藤 琢也  京都大学, エネルギー科学研究科, 助手 (60296754)
野平 俊之  京都大学, エネルギー科学研究科, 助手 (00303876)
研究期間 (年度) 2001 – 2003
研究課題ステータス 完了 (2003年度)
配分額 *注記
13,700千円 (直接経費: 13,700千円)
2003年度: 1,700千円 (直接経費: 1,700千円)
2002年度: 3,000千円 (直接経費: 3,000千円)
2001年度: 9,000千円 (直接経費: 9,000千円)
キーワード溶融塩 / イオン性液体 / 室温 / 常温 / イミダゾリウム / フッ化水素 / フッ化物 / 電解質
研究概要

HF系イミダゾリウム系室温溶融塩について、イミダゾリウムカチオンのアルキル側鎖が異なる塩を系統的に合成し、その物性に及ぼす影響を検討した。その結果、アルキル側鎖の伸長とともにつれて溶融塩の粘性率が上昇し、導電率が減少するという明確な傾向が見られた。モル導電率と粘性率の間にはワルデン則が成立しており、これらの室温溶融塩の低粘性が高導電率をもたらしていることが明らかになった。これらの検討の中で、新たに1,3-ジメチルイミダゾリウムフルオロハイドロジェネート、DMIF・2.3HF(110mScm^<-1>)など、通常の室温溶融塩より1桁高い導電率を有する塩の開発に成功した。1-エチル-3-メチルイミダゾリウムフルオロハイドロジェネートEMIm(HF)_nFについて、アニオン(HF)_nF中のHF組成nを変化させた塩を合成し、状態図を作成した。その結果塩はn≧1.3の組成領域において室温以上で液体状態を保ち、また、1.7≦n≦2.3の組成領域において融点は-60℃でほぼ一定であることがわかった。nが小さくなるにつれてHFの解離圧が事実上零とみなせる温度は高くなり、温度上昇に伴う粘性率の低下から導電率も上がるため、使用温度など、目的に応じた組成制御が可能であることが示唆される。さらにキャパシタ電解質としての性能試験において、有機系電解液に遜色のない高い充電容量と出力密度を有することが確認された。その結果水電解質のセルのスタック数を大幅に減らすことができ、小型電子機器用キャパシタとしての実用化の可能性が飛躍的に高まった。大量合成については実験室レベルで初期の数十倍の量までこぎつけ、サンプル出荷などが可能になってきた。また、これらの塩を出発原料に用いた新しいニオブやタンタル、タングステンなどの遷移金属フルオロ錯イオンを含む新しい室温溶融塩を合成する方法が確立された。

報告書

(4件)
  • 2003 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2002 実績報告書
  • 2001 実績報告書
  • 研究成果

    (35件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (35件)

  • [文献書誌] Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara, Ryuhei Yoshida, Yasuhiko Ito, Zoran Mazej, Primoz Benkic, Boris Zemva, Osamu Tamada, Hideaki, Yoshino, Seijiro Matsubara: "Syntheses, structures and thermal properties of 1 ethyl-3-methylimidazolium salts of fluorocomplex anions"J.Chem.Soc., Dalton Trans.. No.1. 144-149 (2004)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Rika Hagiwara, Kazuhiko Matsumoto, Yoji Nakamori, Tetsuya Tsuda, Yasuhiko Ito, Hajime Matsumoto, Kunitaka Kunita: "Physicochemical properties of 1,3-dialkylimidazolium fluorohydrogenates room temperature molten salts"J.Electrochem.Soc.. 150, No.12. D195-D199 (2003)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Makoto Ue, Masayuki Takeda, Akiko Toriumi, Asao Kominato, Rika Hagiwara, Yashiko Ito: "Application of low-viscosity ionic liquid to the electrolyte of double-layer capacitors"J.Electrochem.Soc.. 150, No.4. A499-A502 (2003)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Tetsuya Tsuda, Toshiyuki Nohira, Yoji Nakamori, Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara, Yasuhiko Ito: "A highly conductive composite electrolyte consisting of polymer and room temperature molten fluorohydrogenates"Solid St. Ionics. 149, No.3-4. 295-298 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Matsumoto, R.Hagiwara, T.Tsuda, Y.Ito, O.Tamada: "Structural characteristics of 1-ethyl-3-methylimidazolium bifluoride : HF- deficient form of a highly conductive room temperature molten salt"Solid St.Sci.. 4, No.1. 23-26 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Rika Hagiwara, Takayuki Hirashige, Tetsuya Tsuda, Yasuhiko Ito: "A highly conductive room temperature molten fluoride ; EMIF・2.3HF"J.Electrochem.Soc.. 149. D1-D6 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara, Ryuhei Yoshida, Yasuhiko Ito, Zoran Mazej, Primoz Benkic, Boris Zemva, Osamu Tamada, Hideaki Yoshino, Seijiro Matsubara: "Syntheses, structures and thermal properties of 1 ethyl-3-methylimidazolium salts of fluorocomplex anions"J.Chem.Soc., Dalton Trans.. No.1. 144-149 (2004)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hideaki Yoshino, Seijiro Matsubara, Koichiro Oshima, Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara, Yasuhiko Ito: "Halofluormation of alkenes with ionic liquid EMIMF(HF)_<2.3>"J.Fluor.Chem. 125. 455-458 (2004)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Rika Hagiwara, Kazuhiko Matsumoto, Yoji Nakamori, Tetsuya Tsuda, Yasuhiko Ito, Hajime Matsumoto, Kunitaka Kunita: "Physicochemical properties of 1,3-dialkylimidazolium fluorohydrogenates room temperature molten salts"J.Electrochem.Soc.. 150, No.12. D195-D199 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Makoto Ue, Masayuki Takeda, Akiko Toriumi, Asao Kominato, Rika Hagiwara, Yasuhiko Ito: "Application of low-viscosity ionic liquid to the electrolyte of double-layer capacitors"J.Electrochem.Soc.. 150, No.4. A499-A502 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara, Tetsuya Tsuda, Yasuhiko Ito, Shmji Kohara, Kentaro Suzuya: "Structural analysis of 1-ethyl-3-methylimidazolium bifluoride melt"Nuclear Inst.and Methods in Physics Research, B. 199. 29-33 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Tetsuya Tsuda, Toshiyuki Nohira, Yoji.Nakamori, Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara, Yasuhiko Ito: "A highly conductive composite electrolyte consisting of polymer and room temperature molten fluorohydrogenates"Solid St.Tonics. 149, No.3-4. 295-298 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] K.Matsumoto, R.Hagiwara, T.Tsuda, Y.Ito, 0.Tamada: "Structural characteristics of 1-ethyl-3-methylimidazolium bifluoride : HF-deficient form of a highly conductive room temperature molten salt"Solid St.Sci.. 4, No.1. 23-26 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Rika Hagiwara, Takayuki Hirashige, Tetsuya Tsuda, Yasuhiko Ito: "A highly conductive room temperature molten fluoride ; EMIF 2.3HF"J.Electrochem.Soc.. 149. D1-D6 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kazuhiko Matsumoto, Tetsuya Tsuda, Toshiyuki Nohira, Rika Hagiwara, Yasuhiko Ito, Osamu Tamada: "Tris(1-ethyl-3-methylimidazolium) hexachlorolanthanate"Acta Cryst.. C58(3), Part 3. ml86-ml87 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hideaki Yoshino, Seijiro Matsubara, Koichiro Oshima, Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara, Yasuhiko Ito: "Halofluorination of alkenes with ionic liquid EMIMF(HF)_<2.3>"J.Fluor.Chem.. 125. 455-458 (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara, Ryuhei Yoshida, Yasuhiko Ito, Zoran Mazej, Primoz Benkic, Boris Zemva, Osamu Tamada, Hideuki Yoshino, Seijiro Matsubara: "Syntheses, structures and thermal properties of 1 ethyl-3-methylimidazolium salts of fluorocomplex anions"J.Chem.Soc., Dalton Trans.. No.1. 144-149 (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Rika Hagiwara, Kazuhiko Matsumoto, Yoji Nakamori, Tetsuya Tsuda, Yasuhiko Ito, Hajime Matsumoto, Kunitaka Momota: "Physicochemical properties of 1,3-dialkylimidazolium fluorohydrogenates room temperature molten salts"J.Electrochem.Soc.. 150,No.12. D195-D199 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Makoto Ue, Masayuki Takeda.Akiko Toriumi, Asao Kominato, Rika Hagiwara, Yashiko Ito: "Application of low-viscosity ionic liquid to the electrolyte of double-layer capacitors"J.Electrochem.Soc.. 150,No.4. A499-A502 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara, Tetsuya Tsuda, Yasuhiko Ito, Shinji Kohara, Kentaro Suzuya: "Structural analysis of 1-ethyl-3-methylimidazolium bifluoride melt"Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, B. 199. 29-33 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 萩原理加 他: "フッ素化学入門-先端テクノロジーに果たすフッ素化学の役割-"独立行政法人日本学術振興会フツ素化学第155委員会 編. 447 (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 萩原理加, 後藤琢也, 野平俊之 他: "溶融塩の応用-エネルギー・環境技術への応用-"伊藤靖彦 編. 374 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] K.Matsumoto, R.Hagiwara, T.Tsuda, Y.Ito, S.Kohara, K.Suzuya: "Structural analysis of 1-ethyl-3-methylimidazolium bifluoride (EMIF ・ HF) : comparison with its solid state and 1-ethyl-3-methylimidazolium fluorohydrogenate (EMIF ・ 2.3HF)"Nuclear Inst.And Methods in Physics Research, B. 199. 29-33 (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] R.Hagiwara, K.Matsumoto, T.Tauda, Y.Ito, S.Kohara, K.Suzuya, H.Matumoto, Y.Miyazaki: "The structures of alkylimidazolium fluorohydrogenate molten salts studied by high-energy X-ray diffraction"J.Noncryst.Solids. 312-314. 414-418 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Tsuda, T.Nohira, Y.Nakamori, K.Matsumoto, R.Hagiwara, Y.Ito: "A high conductive composite electrolyte consisting of polymer and room temperature molten fluorohydrogenates"Solid St.Ionics. 149,No.3-4. 295-298 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] K.Matsumoto, R.Hagiwara, Y.Ito: "Room temperature molten fluorometallates : 1-ethyl-3-methylimidazolium hexafluoroniobate(V)"J.Fluor.Chem.. 115,No.2. 133-135 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] S.Kohara, R.Hagiwara, K.Matsumoto, Y.Ito, A.Kajinami, K.Suzuya: "High energy x-ray diffraction studies of alkylimidazolium fluorohydrogenate room temperature molten salts at Spring-8 high-energy x-ray diffraction beamline beamline BL04B2"Proc. of 13^<th> International Symposium on Molten Salts, The Electrochemical Society. 2002-19. 1047-1056 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] R.Hagiwara, K.Matsumoto, Y.Nakamori, T.Tsuda, Y.Ito, H.Matsumoto, K.Momota: "Alkylimidazolium fluorohydrogenates room temperature molten salts"Proc.of 13^<th> International Symposium on Molten Salts, The Electrochemical Society. 2002-19. 1007-1013 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 萩原理加 他, 大野弘幸 監修: "イオン性液体"シーエムシー出版. 255 (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Rika Hagiwara: "A highly conductive RTMS ; Alkylimidazolium Fluorohydrogenates"Proc. of 6th International Conference on Molten Salt Chemistry and Technology. 136-139 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Rika Hagiwara: "A highly conductive room temperature molten fluoride ; EMIF・2.3HF"J.Electrochem.Soc.. 149. D1-D6 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Matsumoto: "Structural characteristics of 1-ethyl-3-methylimidazolium bifluoride : HF-deficient form of a highly conductive room temperature molten salt"Solid St.Sciences. 4. 23-26 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 萩原理加: "HF系アルキルイミダゾリウム室温溶融塩"溶融塩および高温化学. 45. 7-16 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] K.Matsumoto: "Tris(1-ethyl-3-methylimidazolium) hexafluorolanthanate"Acta Crystallographica. C58. m186-m187 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 萩原理加: "室温溶融塩-電気を流す新しい液体-"化学. 57, No.1. 62-63 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書

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公開日: 2001-04-01   更新日: 2016-04-21  

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