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窒素の特異な脱離とロジウム表面上の窒素酸化物分解機構

研究課題

研究課題/領域番号 13640493
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物理化学
研究機関北海道大学

研究代表者

松島 龍夫  北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (30002116)

研究期間 (年度) 2001 – 2002
研究課題ステータス 完了 (2002年度)
配分額 *注記
800千円 (直接経費: 800千円)
2002年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
キーワード窒素酸化物分解機構 / ロジウム触媒 / 生成物脱離過程 / 亜酸化窒素 / 脱離の角度分布 / 高速脱離 / 斜め脱離 / 窒素脱離 / 窒素酸化物 / 分解機構
研究概要

1.試料の冷却と排気速度の改良
角度分解昇温脱離装置の試料温度を従来の90Kから50Kまでの冷却型にすることに成功した。さらにN_2への排気速度を現在より10倍程度増加し、従来の反応チャンバー中の散乱により生じる分析室シグナルのバックグランド値を5分の1にまでに減少させ、装置の改良は成功した。
2.清浄なRh(110)上のN_2O分解
表面温度60KからN_2O分解によるN_2の放出を確認、5つのN_2の脱離ピークが70-170Kの温度域で生じた。ピーク温度165Kのβ_1-N_2は余弦法則に従い、脱離温度はN_2分子と同じで、N_2O分解後に表面に一度trapされたN_2の脱離と結論。140Kにピークを示すβ_2-N_2と120Kにピークを示すβ_3-N_2は小さいN_2O吸着量では生じないが、吸着量を増すと[001]方向に68度に指向する斜め脱離を示した。吸着量が小さいときから生じるβ_4-N_2(ピークは97K)とβ_5-N_2(同80K)の脱離は[001]方向に68度に指向した。
3.N_2脱離は表面に残存する酸素量に敏感であった。残存酸素量を酸素吸着後の加熱温度で調整した。1000Kまでのflash加熱処理ではN_2Oは分解しない。1100Kまでの前処理ではN_2Oは100-170Kの温度域で分解しN_2を放出。その脱離は鋭<指向角は30度である。LEED観測では表面は再配列(1x2)のmissing-row構造で約30度傾く斜面上の反応と推論した。
4.Rh(110)上のN_2Oの配向と分解を70KでNEXAFS法で検討した。70Kでは一部分解している。吸着量が飽和の半分以上ではほとんどが分子吸着、分子は寝ている構造と立っている構造の混合と結論。
5.比較対照の表面Pd(110)上のN_2OのNEXAFS測定で分子方位の異方性を初めて確認した。

報告書

(3件)
  • 2002 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2001 実績報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (21件)

  • [文献書誌] 大野佑一: "Product desorption dynamics in explosive NO+CO reaction on Pt(100)"Chemical Physics Letters. 373. 161-166 (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 劉 素文: "N_2 desorption in the decomposition of adsorbed N_2O, on oxygen-covered Rh(110)"J. Physical Chemistry B. (印刷中). (2003)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Rzeznicka Izabela: "Bi-directional CO_2 desorption in steady-state CO oxidation on Rh(110)"J. Physical Chemistry B. (印刷中). (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kobal Ivan: "Surface-nitrogen Removal Studied from Desorption Dynamics"Trends in Physical Chemistry. (印刷中). (2003)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 胡 玉海: "Different CO_2 collimation on stepped Pt(112); A comparison of NO(a)+CO(a) and CO(a)+O(a) reactions"Surface Science. 526. 159-165 (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kokalj Anton: "A DFT study of adsorbed N_2O on Pd(110)"J. Phys. Chem. B. 107. 2741-2747 (2003)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Ohno Yuichi: "Product desorption dynamics in explosive NO+CO reaction on Pt(100)"Chemical Physics Letters. in press. (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Liu Suwen: "N_2 deporption in the decomposition of adsorbed N_2O on oxygen-covered Rh(110)"J. Physical Chemistry. in press. (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Rzeznicka Izabela: "Bi-directional CO_2 desorption in steady-state CO oxidation on Rh(110)"J. Physical Chemistry B. in press. (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Hu Yuhai: "Different CO_2 collimation on stepped Pt(112) ; A comparison of NO(a)+CO(a) and CO(a)+O(a) reactions"Surface Science. 526. 159-165 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Kokalj Anton: "A DFT study of adsorbed N_2O on Pd(110)"J. Phys. Chem. B. 107. 2741-2747 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 大野佑一: "Product desorption dynamics in explosive NO+CO reaction on Pt(100)"Chemical Physics Letters. (印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 劉 素文: "N_2 desorption in the decomposition of adsorbed N_2O on oxygen-covered Rh(110)"J.Physical Chemistry. (印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Rzeznicka Izabela: "Bi-directional CO_2 desorption in steady-state CO oxidation on Rh(110)"J.Physical Chemistry. (印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Kobal Ivan: "Surface-nitrogen Removal Studied from Desorption Dynamics"Trends in Physical Chemistry. (印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 胡 玉海: "Different CO_2 collimation on stepped Pt(112) ; A comparison of NO(a)+CO(a) and CO(a)+O(a) reactions"Surface Science. 526. 159-165 (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Kokalj Anton: "A DFT study of adsorbed N_2O on Pd(110)"J. Phys. Chem.. (印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Anton Kokalj: "Orientation of N_2O molecule on Pd(110) surface"Surface Science. (印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Tatsuo Matsushima: "Decomposition of nitrogen oxides on palladium and angle-resolved measurements of desorbing products"Catalysis Surveys from Japan. 5. 71-80 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Ivan Kobal: "Site identification and angle-resolved measurements of desorbing surface reaction products under steady-state conditions"Recent research developments in physical chemistry. (印刷中). (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Hideyuki Horino: "Ad-molecule orientation and photo-/thermal-induced surface-aligned desorption"Topics in Catalysis. 18(1). 21-26 (2002)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書

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公開日: 2002-04-01   更新日: 2016-04-21  

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