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導電性酸化物における高エントロピー伝導と熱電変換材料への応用

研究課題

研究課題/領域番号 13650740
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 無機材料・物性
研究機関九州大学

研究代表者

大瀧 倫卓  九州大学, 大学院・総合理工学研究院, 助教授 (50223847)

研究期間 (年度) 2001 – 2003
研究課題ステータス 完了 (2003年度)
配分額 *注記
3,300千円 (直接経費: 3,300千円)
2003年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
2002年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2001年度: 1,600千円 (直接経費: 1,600千円)
キーワード酸化物熱電変換材料 / 酸化亜鉛 / コバルト酸ナトリウム / バナジン酸リチウム / ナノボイド構造 / 輸送エントロピー / 熱伝導率 / フォノン散乱 / 部分元素置換 / ナノヘテロ構造 / 多孔質 / 酸化物熱電材料 / 微細ヘテロ構造 / イオン交換 / 強相関電子系 / 電子比熱 / 焼結体
研究概要

1.NaCo_2O_4系酸化物における部分元素置換のサイト選択性
現時点で最も優れた酸化物熱電材料であるNaCo_2O_4のNaサイトをNiでイオン交換することにより導電率のみの、CoサイトをNi置換することによりゼーベック係数のみの減少が認められたため、構造パラメータ・導電率・ゼーベック係数・キャリア移動度などの置換量依存性を詳細に検討した結果、Coサイトへ選択的にNiが置換することでスピン交換によるエントロピー輸送を抑制している可能性が示された。
2.LiV_2O_4系酸化物の合成と輸送特性の評価
NaCo_2O_4と同様の層状結晶構造を持つLiV_2O_4、およびLiVO_2の熱電特性を測定したところ、ゼーベック係数は大きな正の値をとるものの、導電率はかなり低く、その温度依存性は半導体的であった。VサイトへのMgやCaの部分置換固溶によるホールドープを検討したが、導電率の向上には至らなかった。heavy fermion系と同程度の電子比熱係数を示すことから、輸送エントロピーによる有効質量が極めて大きいためと思われる。
3.NaCo_2O_4系酸化物における非化学量論制御
NaCo_2O_4を通常の固相反応法で合成する際に生じるNa非化学量論性の抑止を目的として、CO_2分圧の制御を検討した。pCO_2=1atmでは、反応物である炭酸ナトリウムの分解は完全に抑制されるものの、目的生成物であるNaCo_2O_4の生成反応は停止した。O_2雰囲気でpCO_2=0.01atmとすることにより、炭酸ナトリウムの分解を抑制したまま目的物を合成できることを見出した。
4.ZnO系酸化物における微細構造制御と輸送特性との関連
PMMAなどの有機樹脂微粒子を分散させ、不活性雰囲気下で焼結することにより、ZnOマトリックス部分が緻密に連続しつつ内部に微小な空孔(ナノボイド)を有する微細構造が実現できることがわかった。これにより導電率はほぼ不変のまま熱伝導率を最大35%低下させることができた。さらに、ナノボイドの効果でゼーベック係数が巨大な負の極値を示すため、性能指数の大幅な向上が実現できた。ナノボイドによるフォノンの選択散乱と巨大エントロピー輸送の両立が示唆される。

報告書

(4件)
  • 2003 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2002 実績報告書
  • 2001 実績報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (20件)

  • [文献書誌] S.Shige, M.Ohtaki: "Thermoelectric Properties of ZnO-based Oxide Ceramics as a Promising Material for Environment-friendly Thermoelectric Power Generation"Proceedings of the 3rd Cross Straits Symposium on Materials, Energy and Environmental Engineering. 169-170 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Nojiri, M.Ohtaki: "Ni-doping by Substitution and Ion-Exchange Reactions of Thermoelectric Oxide NaCo_2O_4"Proceedings of the 4rd Cross Straits Symposium on Materials, Energy and Environmental Engineering. 248-249 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Nojiri, M.Ohtaki: "Site-selective Doping of Transition Metal Cations into NaCo_2O_4"Proceedings of the 21^<st> International Conference on Thermoelectrics. 234-237 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Ohtaki, S.Maehara, S.Shige: "Thermoelectric Properties of Al-doped ZnO Sintered with Nanosized Void Forming Agents"Proceedings of the 22nd International Conference on Thermoelectrics. 171-174 (2003)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Ohtaki, K.Shouji: "Sintering Process and Nonstoichiometry of NaCo_2O_4 Layered Thermoelectric Oxide"Proceedings of the 22^<st> International Conference on Thermoelectrics. 227-230 (2003)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Ohtaki(Ed.by K.Koumoto et al.): "Oxide Thermoelectrics"Research Signpost. 255 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] S.Shige, M.Ohtaki: "Thermoelectric Properties of ZnO-based Oxide Ceramics as a Promising Material for Environment-friendly Thermoelectric Power Generation"Proceedings of the 3rd Cross Straits Symposium on Materials, Energy and Environmental Engineering. 169-170 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Nojiri, M.Ohtaki: "Ni-doping by Substitution and Ion-Exchange Reactions of Thermoelectric Oxide NaCo_2O_4"Proceedings of the 4th Cross Straits Symposium on Materials, Energy and Environmental Engineering. 248-249 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Y.Nojiri, M.Ohtaki: "Site-selective Doping of Transition Metal Cations into NaCo_2O_4"Proceedings of the 21st International Conference on Thermoelectrics. 234-237 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Ohtaki, S.Maehara, S.Shige: "Thermoelectric Properties of Al-doped ZnO Sintered with Nanosized Void Forming Agents"Proceedings of the 22nd International Conference on Thermoelectrics. 171-174 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Ohtaki, K.Shouji: "Sintering Process and Nonstoichiometry of NaCo_2O_4 Layered Thermoelectric Oxide"Proceedings of the 22nd International Conference on Thermoelectrics. 227-230 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Ohtaki: "Oxide Thermnoelectrics(Ed. by K. Koumoto et al.)ISBN 81-7736-100-7, Research Signpost, India"Oxide Thermoelectric Materials: An Overview with Some Historical and Strategic Perspectives. 159-180 (2002)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] M.Ohtaki, S.Maehara, S.Shige: "Thermoelectric Properties of Al-doped ZnO Sintered with Nanosized Void Forming Agents"Proceedings of the 22nd International Conference on Thermoelectrics. 171-174 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] M.Ohtaki, K.Shouji: "Sintering Process and Nonstoichiometry of NaCo_2O_4 Layered Thermoelectric Oxide"Proceedings of the 22nd International Conference on Thermoelectrics. 227-230 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] S.Maeda, N.Ohtaki: "Synthesis and Quantum Confinement Effect of Self-Assemblied Lamellar Fe_2O_3 Superlattice"Proceedings of the 4th Cross Straits Symposium on Materials, Energy and Environmental Engineering. 122-123 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Nojiri, M.Ohtaki: "Ni-doping by Substitution and Ion-Exchange Reactions of Thermoelectric Oxide NaCo_2O_4"Proceedings of the 4th Cross Straits Symposium on Materials, Energy and Environmental Engineering. 248-249 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] M.Ohtaki, S.Shige: "Enhanced Thermoelectric Performance Due to Ultrafine Heterostructures Embedded in Sintered Al-doped ZnO"Proceedings of the 21^<st> International Conference on Thermoelectrics. (印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Nojiri, M.Ohtaki: "Site-selective Doping of Transition Metal Cations into NaCo_2O_4"Proceedings of the 21^<st> International Conference on Thermoelectrics. (印刷中). (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Michitaka Ohtaki, Ed. K.Koumoto et al.: "Oxide Thermoelectrics"Research Signpost. 255 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Shinichirou SHIGE, Michitaka OHTAKI: "Thermoelectric Properties of ZnO-based Oxide Ceramics as a Promising Material for Environment-friendly Thermoelectric Power Generation"Proceedings of the 3^<rd> Cross Straits Symposium on Materials, Energy and Environmental Engineering. 169-170 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書

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公開日: 2001-04-01   更新日: 2016-04-21  

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