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ゼオライト触媒膜型反応器を用いた逐次反応の中間体選択生成

研究課題

研究課題/領域番号 13650829
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 反応・分離工学
研究機関北海道大学

研究代表者

増田 隆夫  北海道大学, 大学院・工学研究員, 教授 (20165715)

研究期間 (年度) 2001 – 2002
研究課題ステータス 完了 (2002年度)
配分額 *注記
3,600千円 (直接経費: 3,600千円)
2002年度: 1,300千円 (直接経費: 1,300千円)
2001年度: 2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
キーワードMFI型ゼオライト膜 / 触媒膜 / 濃酢酸 / 酸点分布制御 / 反応・分離 / MTO反応 / メタノール / オレフィン / MF1型ゼオライト膜 / 構造触媒 / MTOの反応 / ゼオライト膜 / 細孔径制御
研究概要

MFI型ゼオライトは0.数〜数μmの大きさのアルミノケイ酸塩の結晶であり、それを膜状にしたMFI型ゼオライト膜は分子節能を有する触媒膜の特性を示す。この膜を逐次反応に適用すると、反応物質の活性点との接触時間を均一にすることができる。その結果、逐次反応の中間体生成に適用すると、従来の充填層では観測されない選択率を得ることができると考えて研究を実施し、次に記載する成果を得た。
(1)ゼオライト膜の合成:強制撹拌式水熱合成法を開発し、分子節能を示すMFI型ゼオライト層を円筒状アルミナセラミックスフィルター外表面に合成することに成功した。
(2)濃酢酸水溶液からの水の選択分離:膜の緻密性を実証するために、合成した膜を98wt%濃酢酸水溶液からの水の選択分離に適用した。水の選択性を向上させるため、膜をH_2O_2で処理して親水性を向上させることで水のみを透過させることに成功した。この結果は分子レベルで膜が緻密であることを実証するものである。
(3)ゼオライト触媒の酸点分布と有効径の制御:ゼオライト触媒膜を構成するゼオライト微結晶の外表面を選択的に不活性化するため、分子径の大きいトリフェニルシラン(TPS)を用いたシラン接触分解(CCS)法を開発した。
(4)酸特性評価法の開発:触媒膜の活性点分布を精度良く評価するため、NH_3とCO_2の共吸着試料か減圧下で脱離スペクトルを測定する減圧TPDを開発した。
(5)逐次反応の中間体選択的生成反応:反応としてメタノールからのオレフィン生成反応を取り挙げた。未処理の膜はオレフィン選択率は80%(従来の充填層は7-50%)であったものが、TPS処理した膜は50〜98%の反応率でオレフィンを85%以上の選択率で得ることに成功した。

報告書

(3件)
  • 2002 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2001 実績報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (16件)

  • [文献書誌] Masuda, T.: "Effective Diffusivities of Lighter Hydrocarbons in Cu-and Co-MFI Type Zeolite Catalysts"Chemical Engineering Science. 56. 889-896 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masuda, T.: "Modification of Effective Pore Opening of MFI-type Zeolite Utilizing Catalytic Cracking of Silane and Its Application to Preparation of H_2 Separation Zeolite membrane"Microporous and Mesoporous Materials. 48. 239-245 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masuda, T.: "Simultaneous characterization of Acidic and Basic Properties of Solid Catalysts by TPD Method under Reduced Pressure"Shokubai. 43. 434-436 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masuda, T.: "Preparation of Hydrophilic and Acid-Proof Silicalite-1 Zeolite Membrane and Its Application to Selective Separation of Water from Water Solutions of Concentrated Acetic Acid by Pervaporation"Separation and Purification Technology. 32. 181-189 (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masuda, T.: "Methanol to Olefins Using ZSM-5 Zeolite Catalyst Membrane Reactor"Chemical Engineering Science. 58. 649-656 (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masuda, T., Okubo, Y., Mukai, S.R., Kawase, M., Hashimoto, K., Shichi, A., Satsuma, A., Hattori, T., Kiyozumi, Y.: "Effective Diffusivities of Lighter Hydrocarbons in Cu- and Co-MFI Type Zeolite Catalysts"Chemical Engineering Scinece. 56. 889-896 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masuda, T., Fukumoto, N., Kitamura, M., Mukai, S.R., Hashimoto, K., Tanaka, T., Funabiki, T.: "Modification of Effective Pore Opening of MFI-type Zeolite Utilizing Catalytic Cracking of Silane and Its Application to Preparation of H_2 Separation Zeolite membrane"Microporous and Mesoporous Materials. 48. 239-245 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masuda, T., Okubo, Y., Tanaka, T., Funabiki, T.: "Simultaneous characterization of Acidic and Basic Properities of Solid Catalysis by TPD Method under Reduced Pressure"Shokubai. 43. 434-436 (2001)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masuda, T., Otani, S., Tsuji, T., Kitamura, M., Mukai, S.R.: "Preparation of Hydrophilic and Acid-Proof Silicalite-1 Zeolite Membrane and Its Application to Selective Separation of Water from Water Solutions of Concentrated Acetic Acid by Pervaporation"Separation and Puriflcation Technology. 32/1-3. 181-189 (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] Masuda, T., Asanuma, T., Shoji, M., Mukai, S.R., Kawase, M., Hashimoto, K.: "Methanol to Olefins Using ZSM-5 Zeolite Catalyst Membrane Reactor"Chemical Engineering Science. 58. 649-656 (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2002 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Masuda, T.Asanuma, M.Shouji, S.R.Mukai, M.Kawase, K.Hashimoto: "Methanol to Olefins Using ZSM-5 Zeolite Catalyst Membrane Reactor"Chemical Engineering Science. 58. 649-656 (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] T.Masuda, S.Otani, T.Tsuji, M.Kitamura, S.R.Mukai: "Preparation of Hydrophilic and Acid-Proof Silicalite-1 Zeolite Membrane and Its Application to Selective Separation of Water by Pervaporation"Separation and Puriflication Technology. (in press).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] Takao Masuda: "Key Factors for the Encapsulation of Keggin-type Heteropoly Acids in the Supercages of Y-type Zeolite"Chemical Engineering Science. 56.. 799-804 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Takao Masuda: "Effective Diffusivities of Lighter Hydrocarbons in Cu- and Co-MFI Type Zeolite Catalysts"Chemical Engineering Science. 56.. 889-896 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] Takao Masuda: "Modification of Effective Pore Opening of MFI-type Zeolite Utilizing Catalytic Cracking of Silane and Its Application to Preparation of H_2 Separation Zeolite membrane"Microporous and Mesoporous Materials. 48. 239-245 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書
  • [文献書誌] 増田 隆夫: "減圧TPD法による固体触媒の酸・塩基特性の同時評価"触媒. 43. 434-436 (2001)

    • 関連する報告書
      2001 実績報告書

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公開日: 2001-04-01   更新日: 2016-04-21  

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