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ナノ金クラスターの三次元精密集積による蛋白質ケージ触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 13F03343
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分外国
研究分野 生体関連化学
研究機関東京工業大学

研究代表者

上野 隆史  東京工業大学, 生命理工学研究科, 教授 (70332179)

研究分担者 MAITY BASUDEV  東京工業大学, 生命理工学研究科, 外国人特別研究員
MAITY Basudev  東京工業大学, 大学院生命理工学研究科, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2013-04-26 – 2016-03-31
研究課題ステータス 完了 (2015年度)
配分額 *注記
2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
2015年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
2014年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2013年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
キーワードタンパク質 / 人工金属酵素 / フェリチン / タンパク質結晶 / 結晶構造解析 / 生物無機化学 / 超分子 / 蛋白質
研究実績の概要

本研究では、蛋白質ケージを複数の金属錯体の反応場として利用し、タンデム反応を触媒する人工金属酵素を創製した。天然では、巨大な蛋白質ケージの孤立空間に複数種類の酵素が内包されることにより、基質や反応中間体の移動が制限され、逐次的な酵素反応を効率よく進行する。しかしながら、多段階反応を促進する蛋白質集合体の反応場としての理解はほとんど進んでいない。その理由は、異なる触媒中心を精密に配置する手法が確立されていないためである。我々はこれまで、蛋白質のケージ空間が金属触媒の反応場として極めて有効であることを示してきた。そこで、本研究では、ケージ状蛋白質フェリチン内部のアミノ酸置換により、異なる種類の金属化合物の数と三次元配置を精密に制御し、タンデム反応を触媒する人工金属酵素を創製することを目的とした。本手法により開発する人工金属酵素は、高難度物質変換を可能にする新しい反応場を提供するものと確信する。本研究では、金属触媒の三次元配置を精密に制御する反応場として、ケージ状蛋白質であるフェリチンを用い、以下について検証した。
(1)フェリチンケージへの異種金属錯体固定化によるタンデム反応触媒の開発: 水素化反応触媒であるIrCp*錯体と鈴木カップリング触媒であるPd(allyl)錯体をフェリチン内部に固定化する。複合体のX線結晶構造解析とアミノ酸置換によるIrとPd錯体の精密配置により水素化、鈴木カップリングのタンデム反応活性と選択性を最適化した。
(2)フェリチンケージへの金属集積反応の追跡を結晶構造解析によって達成した。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2015 実績報告書
  • 2014 実績報告書
  • 2013 実績報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2016 2015 2014 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 2件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (3件) 備考 (3件)

  • [雑誌論文] Immobilization of two organometallic complexes into a single cage to construct protein-based microcompartment2016

    • 著者名/発表者名
      B. Maity, K. Fukumori, S. Abe and T. Ueno
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 52 号: 31 ページ: 5463-5466

    • DOI

      10.1039/c6cc00679e

    • NAID

      120006582506

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design of a Confined Environment using a Protein Cage and Crystals in Development of Biohybrid Materials2016

    • 著者名/発表者名
      S. Abe, B. Maity, and T. Ueno
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 52 号: 39 ページ: 6496-6512

    • DOI

      10.1039/c6cc01355d

    • NAID

      120006582498

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Use of the Confined Spaces of Apo-Ferritin and Virus Capsids as Nanoreactors for Catalytic Reactions2015

    • 著者名/発表者名
      B. Maity, K. Fujita and T. Ueno
    • 雑誌名

      Curr. Opin. Chem. Biol.

      巻: 25 ページ: 88-97

    • DOI

      10.1016/j.cbpa.2014.12.026

    • NAID

      120006646234

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Catalytic cascade reactions by heterometallic Ir/Pd complexes within the discrete space of apo-Ferritin cage2015

    • 著者名/発表者名
      Basudev Maity, Satoshi Abe, Kazuki Fukumori, Takafumi Ueno
    • 学会等名
      The 95th CSJ Annual Meeting
    • 発表場所
      Nihon Univ, Tokyo
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] The process of accumulation of gold ions inside the apo-Ferritin cage and the formation of nanoparticles within the cavity.2014

    • 著者名/発表者名
      Basudev Maity, Satoshi Abe, Kazuki Fukumori, Takafumi Ueno
    • 学会等名
      7th Asian Biological Inorganic Chemistry conference
    • 発表場所
      GoldCoast, Australia
    • 年月日
      2014-11-30 – 2014-12-05
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] The process of accumulation of gold ion inside apo-Ferritin cage and the formation of nanoparticles2014

    • 著者名/発表者名
      Basudev Maity, Satoshi Abe, Takafumi Ueno
    • 学会等名
      The 64th Conference of Japan Society of Coordination Chemistry
    • 発表場所
      ChuoUniv, Tokyo
    • 年月日
      2014-09-18 – 2014-09-20
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [備考] Ueno Laboratory

    • URL

      http://www.ueno.bio.titech.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.ueno.bio.titech.ac.jp/publication.html

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.ueno.bio.titech.ac.jp/publication.html

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書

URL: 

公開日: 2014-01-29   更新日: 2024-03-26  

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