先端イオンビーム技術に立脚したエネルギー変換材料の表面解析

• 研究課題/領域番号: 13F03770
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 外国
• 研究分野: 構造・機能材料
• 研究機関: 九州大学
• 研究代表者: 石原 達己 九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 教授 (80184555)
• 研究分担者: TELLEZ-LOZANO HELENA 九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 外国人特別研究員 ; TELLEZ-LOZANO Helena カーボンニュートラル, エネルギー国際研究所, 外国人特別研究員
• 研究期間 (年度): 2013-04-01 – 2016-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2015年度)
• 配分額: 2,300千円 (直接経費: 2,300千円); 2015年度: 400千円 (直接経費: 400千円); 2014年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円); 2013年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
• キーワード: 表面濃縮 / LaCoO3 / 低エネルギーイオン散乱 / 水蒸気電解 / 空気極 / 低エネルギーイオン錯乱

研究実績の概要

本研究では表面へのSrOなどのアルカリ土類酸化物の濃縮現象について検討を行ってきた。最終年度の今年度は、引き続きLaCoO3系ペロブスカイト酸化物やSrTiO3の表面へのSrOの濃縮を検討するとともに、アルカリ土類を含まない空気極触媒について検討を開始した。
従来の検討から、La0.6Sr0.4CoO3の表面濃縮について検討してきたが、今年度はPLD法で作製した薄膜の表面濃縮を検討し、濃縮して析出したSrOは水で洗浄すると除去できるが、焼鈍により比較的短い時間で析出するので、単純に除去するのみでは表面濃縮の課題は解決できないことが分かった。また、表面近傍のCoの役割についても検討し、表面の酸素欠陥を通して、反応に関与する機構を示した。
SrTiO3について表面がSrOで覆われた際に酸素を活性化できる機構を検討し、表面の酸素欠陥を通して酸素分子が活性化できることがわかった。また、酸素分子から酸素原子への電荷移動を生じることを示した。
本研究では量子計算との併用により、活性の低いアルカリ土類酸化物が表面濃縮した空気極触媒での優れた酸素還元活性が維持される機構の解明を進めるとともに、遷移金属の反応への寄与について、酸素欠陥の重要性の指摘を行った。また、アルカリ土類を含まない空気極として、Pr2Co(Cu)O4などを提案し、その活性の検討を開始した。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Segregated chemistry and structure on (001) and (100) surfaces of (La1-xSrx)2CoO4 override the crystal anisotropy in oxygen exchange kinetics (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Chen, H. Tellez, M. Burriel, F. Yang, N. Tsvetkov, Z. Cai, D.W. McComb, J.A. Kilner, B. Yildiz
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 27 号: 15 ページ: 5436-5450
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.5b02292
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Oxygen exchange and transport in dual phase ceramic composite electrodes (2015)
  • 著者名/発表者名: J. Druce, H. Tellez, T. Ishihara, J.A. Kilner
  • 雑誌名: Faraday Discussions 巻: 182 ページ: 271-288
  • DOI: 10.1039/c5fd00028a
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Relating surface chemistry and oxygen surface exchange in LnBaCo2O5-δ air electrodes (2015)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, John A Kilner and Tatsumi Ishihara
  • 雑誌名: Faraday Discussions 巻: 印刷中 ページ: 145-157
  • DOI: 10.1039/c5fd00027k
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fundamental electrochemistry: general discussion (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Mogensen, R. Gorte, J. Vohs, I. Metcalfe, S.D. Ebbesen, S. McIntosh, S. Barnett, S.P. Jiang, M. Li, T. Ishihara, R. Merkle, J.B. Hansen, J. Druce, H. Tellez, G. Lindbergh, V. Birss, X. Yue, J. Hartvigsen, C. Graves, J. Irvine, B. Yildiz, R. Kee, D. Cumming
  • 雑誌名: Faraday Discussions 巻: 182 ページ: 177-212
  • DOI: 10.1039/c5fd90073e
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Materials development: general discussion (2015)
  • 著者名/発表者名: R. Gorte, J. Vohs, T.L. Skafte, R. Kee, J. Varcoe, I. Metcalfe, S.D. Ebbesen, G. Kim, D. Dong, S.P. Jiang, M. Li, T. Ishihara, J.B. Hansen, B. Molero-Sanchez, S. McIntosh, H. Tellez, et al.
  • 雑誌名: Faraday Discussions 巻: 182 ページ: 307-328
  • DOI: 10.1039/c5fd90074c
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Surface chemistry of La0.6Sr0.4CoO3－δ thin films and its impact on the oxygen surface exchange resistance (2015)
  • 著者名/発表者名: G.M. Rupp, H. Tellez, J. Druce, A. Limbeck, T. Ishihara, J. Kilner, J. Fleig
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry A 巻: 3 号: 45 ページ: 22759-22769
  • DOI: 10.1039/c5ta05279c
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Oxygen Activation and Dissociation on Transition Metal Free Perovskite Surfaces (2015)
  • 著者名/発表者名: A. Staykov, H. Tellez, T. Akbay, J. Druce, T. Ishihara, J. Kilner
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 27 号: 24 ページ: 8273-8281
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.5b03263
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Surface Segregation and Inter-Diffusion of Cations and Impurities in Microelectrodes for Solid Oxide Fuel Cells and Electrolyzers (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Tellez, J. Druce, Y. Shi, M. Kubicek, N.J. Simrick, J.L.M. Rupp, T. Ishihara, J.A. Kilner
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 66 号: 2 ページ: 69-77
  • DOI: 10.1149/06602.0069ecst
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Surface Composition of Layered Ruddlesden-Popper Lan+1NinO3n+1 (n = 1, 2 and 3) Epitaxial Films (2015)
  • 著者名/発表者名: K.-T. Wu, H. Tellez, J. Druce, M. Burriel, T. Ishihara, J.A. Kilner, S.J. Skinner
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 66 号: 2 ページ: 89-93
  • DOI: 10.1149/06602.0089ecst
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Surface Segregation in Solid Oxide Electrode Materials Occurring at Intermediate Temperatures (2015)
  • 著者名/発表者名: J. Druce, H. Tellez, T. Ishihara, J.A. Kilner
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 66 号: 2 ページ: 61-68
  • DOI: 10.1149/06602.0061ecst
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Surface Composition and Oxygen Transport Properties of LSCF: From Bulk Ceramics to Devices (2015)
  • 著者名/発表者名: J. Druce, H. Tellez, T. Ishihara, J.A. Kilner
  • 雑誌名: ECS Transactions 巻: 68 号: 1 ページ: 557-567
  • DOI: 10.1149/06801.0557ecst
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Low energy ion scattering: surface preparation and analysis of Cu(In,Ga)Se2 for photovoltaic applications (2015)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, Allen Hall, Tatsumi Ishihara, John Kilner and Angus Rockett
  • 雑誌名: Progress in Photovoltaics: Research and Applications 巻: 印刷中 号: 10 ページ: 1219-1227
  • DOI: 10.1002/pip.2535
  • 査読あり
• [雑誌論文] Accurate and Precise Measurement of Oxygen Isotopic Fractions and Diffusion Profiles by Selective Attenuation of Secondary Ions (SASI) (2015)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, Jong-Eun Hong, Tatsumi Ishihara, and John A. Kilner
  • 雑誌名: Analytical Chemistry 巻: 87 号: 5 ページ: 2907-2915
  • DOI: 10.1021/ac504409x
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] New Perspectives in Surface Analysis of Energy Materials by combined Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry (ToF-SIMS) and High Sensitivity Low-Energy Ion Scattering (HS-LEIS) (2014)
  • 著者名/発表者名: Helena Téllez, Ainara Aguadero, Tatsumi Ishihara, John Kilner, et. al
  • 雑誌名: J Anal. At. Spec 巻: accepted 号: 8 ページ: 1361-1370
  • DOI: 10.1039/c3ja50292a
  • 査読あり
• [雑誌論文] Surface Termination and Subsurface Restructuring of Perovskite-Based Solid Oxide Electrode Materials (2014)
  • 著者名/発表者名: John Druce, Helena Tellez, Monica Burriel, Matthew D. Sharp, Lydia J. Fawcett, Stuart N. Cook, David S. McPhail, Tatsumi Ishihara, Hidde H. Brongersma and John A. Kilner
  • 雑誌名: Energy and Environmental Science 巻: 7 ページ: 3593-3599
  • 査読あり
• [雑誌論文] Surface chemistry evolution in LnBaCo2O5+δ double perovskites for oxygen electrodes (2014)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, Young-Wan Ju, John Kilner, Tatsumi Ishihara
  • 雑誌名: International Ｊournal of hydrogen energy 巻: 39 号: 35 ページ: 20856-20863
  • DOI: 10.1016/j.ijhydene.2014.06.102
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Surface segregation and poisoning in materials for low-temperature SOFCs (2014)
  • 著者名/発表者名: 2.John Druce, Helena Tellez, Junji Hyodo
  • 雑誌名: MRS Bulletin 巻: 39 号: 9 ページ: 810-815
  • DOI: 10.1557/mrs.2014.170
  • 査読あり
• [雑誌論文] Probing Active Surfaces in Solid Oxide Fuel Cells and Electrolysers by Low Energy Ion Scattering (LEIS) (2013)
  • 著者名/発表者名: J. A. Kilner, T. Ishihara, J. Druce, H. Téllez
  • 雑誌名: 燃料電池 巻: 13 ページ: 40-46
  • NAID: 40019848839
• [学会発表] Probing surfaces and interfaces in electrochemical energy conversion devices by LEIS and ToF-SIMS (2015)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, Tatsumi Ishihara, John Kilner
  • 学会等名: 16th European Conference on Applications of Surface and Interface Analysis (ECASIA’15)
  • 発表場所: Granada, Spain
  • 年月日: 2015-09-28
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Laterally Resolved Surface Analyses of Solid Oxide Electrodes by Complimentary Ion Beam Techniques (2015)
  • 著者名/発表者名: John Druce, Helena Tellez, Tatsumi Ishihara, John Kilner
  • 学会等名: 16th European Conference on Applications of Surface and Interface Analysis (ECASIA’15)
  • 発表場所: Granada, Spain
  • 年月日: 2015-09-28
  • 国際学会
• [学会発表] Surface Composition and Oxygen Transport Properties of LSCF: From Bulk Ceramics to Devices (2015)
  • 著者名/発表者名: John Druce, Helena Tellez, Tatsumi Ishihara and John A. Kilner
  • 学会等名: 14th International Symposium on Solid Oxide Fuel Cells (SOFC-XIV)
  • 発表場所: Glasgow, UK
  • 年月日: 2015-07-26
  • 国際学会
• [学会発表] Oxygen exchange and transport in dual phase ceramic composite electrodes (2015)
  • 著者名/発表者名: John Druce, Helena Tellez, Tatsumi Ishihara, John A. Kilner
  • 学会等名: 14th International Symposium on Solid Oxide Fuel Cells (SOFC-XIV)
  • 発表場所: Glasgow, UK
  • 年月日: 2015-07-26
  • 国際学会
• [学会発表] Relating surface chemistry and oxygen evolution in LnBaCo2O5+δ air electrodes (2015)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, John A. Kilner and Tatsumi Ishihara
  • 学会等名: Faraday Discussions: Solid Oxide Electrolysis Fuels and Feedstocks from Water and Air
  • 発表場所: York, UK
  • 年月日: 2015-07-13
  • 国際学会
• [学会発表] Probing fast grain boundary diffusion by ToF-SIMS depth profiling with Selective Attenuation of Specific Secondary Ions (SASI) (2015)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, Tatsumi Ishihara, John Kilner
  • 学会等名: 17th Scientific International Symposium on SIMS and related techniques based on Ion-Solid Interactions (SISS-17)
  • 発表場所: Seikei University, Tokyo
  • 年月日: 2015-06-25
  • 国際学会
• [学会発表] Low Energy Ion Scattering Studies of Segregation in Materials for Electrochemical Energy Conversion Devices (2015)
  • 著者名/発表者名: John Druce, Helena Tellez, Tatsumi Ishihara, John Kilner
  • 学会等名: 17th Scientific International Symposium on SIMS and related techniques based on Ion-Solid Interactions (SISS-17)
  • 発表場所: Seikei University, Tokyo
  • 年月日: 2015-06-25
  • 国際学会
• [学会発表] Surface and Near-Surface Characterisation of Electroceramic Materials for Solid Oxide Electrode Surfaces: from bulk ceramics to real devices (2015)
  • 著者名/発表者名: John A. Kilner, Helena Tellez, John Druce, Tatsumi Ishihara
  • 学会等名: 14th International Conference of the European Ceramic Society (ECerS XIV)
  • 発表場所: Toledo, Spain
  • 年月日: 2015-06-21
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Oxygen Exchange and Transport in Mixed Conducting Dual Phase Composites (2015)
  • 著者名/発表者名: John Druce, Helena Tellez, Tatsumi Ishihara and John A. Kilner
  • 学会等名: 20th International Conference on Solid State Ionics (SSI-20)
  • 発表場所: Keystone, Colorado, USA
  • 年月日: 2015-06-14
  • 国際学会
• [学会発表] Accurate Measurement of Fast Grain Boundary Ionic Diffusion by ToF-SIMS Depth Profiling with Selective Attenuation of Specific Secondary Ions (SASI) (2015)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, Tatsumi Ishihara and John Kilner
  • 学会等名: 20th International Conference on Solid State Ionics (SSI-20)
  • 発表場所: Keystone, Colorado, USA
  • 年月日: 2015-06-14
  • 国際学会
• [学会発表] Surface Chemistry of La0.6Sr0.4CoO3-δ Thin Films and Its Impact on the Oxygen Surface Exchange Resistance (2015)
  • 著者名/発表者名: Ghislain M. Rupp, Helena Tellez, John Druce, Andreas Limbeck, Tatsumi Ishihara, John Kilner and Juergen Fleig
  • 学会等名: 20th International Conference on Solid State Ionics (SSI-20)
  • 発表場所: Keystone, Colorado, USA
  • 年月日: 2015-06-14
  • 国際学会
• [学会発表] Cation Surface Segregation and Composition Depth Profile Variations in Thin Films Of SOFC Cathode Materials Analysed by Low Energy Ion Scattering (2015)
  • 著者名/発表者名: Jose Santiso, Helena Tellez-Lozano, Araceli Gutierrez-Llorente, James Zapata, Roberto Moreno, Jaume Roqueta, Nuria Bagues, Anna Magraso, Jose M. Caicedo, John Druce, John A. Kilner and Tatsumi Ishihara
  • 学会等名: 20th International Conference on Solid State Ionics (SSI-20)
  • 発表場所: Keystone, Colorado, USA
  • 年月日: 2015-06-14
  • 国際学会
• [学会発表] Surface Analysis of SOFC Cathode Degradation Using Low Energy Ion Scattering and In-Operando Atmospheres (2015)
  • 著者名/発表者名: Mathew Niania, Samuel Cooper, Helena Tellez, John Druce, Stephen Skinner, Tatsumi Ishihara and John Kilner
  • 学会等名: 20th International Conference on Solid State Ionics (SSI-20)
  • 発表場所: Keystone, Colorado, USA
  • 年月日: 2015-06-14
  • 国際学会
• [学会発表] Oxygen diffusion/exchange processes in two-dimensional Ln2NiO4+δ (Ln=La, Pr, and Nd) single crystals: IEDP/LEIS measurements (2015)
  • 著者名/発表者名: Jean-Marc Bassat, Helena Tellez, Monica Burriel, Remi Castaing, W. Paulus, P. Veber, Tatsumi Ishihara, John Kilner
  • 学会等名: 20th International Conference on Solid State Ionics (SSI-20)
  • 発表場所: Keystone, Colorado, USA
  • 年月日: 2015-06-14
  • 国際学会
• [学会発表] Surface Composition of Layered Ruddlesden-Popper Lan+1NinO3n+1 (n = 1, 2 and 3) Epitaxial Films (2015)
  • 著者名/発表者名: Kuan-Ting Wu, Helena Tellez, John Druce, Monica Burriel, Tatsumi Ishihara, John Kilner and Stephen Skinner
  • 学会等名: 227th ECS Meeting, Symposium I05: Solid-Gas Electrochemical Interfaces (SGEI 1)
  • 発表場所: Chicago, Illinois, USA
  • 年月日: 2015-05-24
  • 国際学会
• [学会発表] Surface Segregation in Solid Oxide Electrode Materials Occurring at Intermediate Temperatures (2015)
  • 著者名/発表者名: John Druce, Helena Tellez, Tatsumi Ishihara and John Kilner
  • 学会等名: 227th ECS Meeting, Symposium I05: Solid-Gas Electrochemical Interfaces (SGEI 1)
  • 発表場所: Chicago, Illinois, USA
  • 年月日: 2015-05-24
  • 国際学会
• [学会発表] Surface Segregation and Inter-Diffusion of Cations and Impurities in Microelectrodes for Solid Oxide Fuel Cells and Electrolysers (2015)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, Yanuo Shi, Markus Kubicek, Neil Simrick, Jennifer Rupp, Tatsumi Ishihara, John Kilner
  • 学会等名: 227th ECS Meeting, Symposium I05: Solid-Gas Electrochemical Interfaces (SGEI 1)
  • 発表場所: Chicago, Illinois, USA
  • 年月日: 2015-05-24
  • 国際学会
• [学会発表] Cation depth profile evolution upon annealing times in thin epitaxial films of oxide perovskite materials explored by LEIS (2015)
  • 著者名/発表者名: J. Santiso, H. Tellez, A. Gutierrez, J. Zapata, R. Moreno, J. Roqueta, J. Druce, T. Ishihara
  • 学会等名: 2015 Spring Meeting European MRS
  • 発表場所: Lille, France
  • 年月日: 2015-05-11
  • 国際学会
• [学会発表] Fast Kinetics of Surface Reconstruction and Its Implications for Oxygen Surface Exchange in Mixed Conducting Solid Oxide Electrodes (2014)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, John Kilner, Tatsumi Ishihara
  • 学会等名: 2014 E-MRS Fall Meeting & Exhibit
  • 発表場所: Sheraton Boston Hotel, Boston, USA
  • 年月日: 2014-11-30 – 2014-12-05
• [学会発表] Characterisation of Photovoltaic CdS-CIGS Heterojunctions by Low Energy Ion Scattering (LEIS) Spectroscopy (2014)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, Allen Hall, Tatsumi Ishihara, John Kilner, Angus Rockett
  • 学会等名: 2014 E-MRS Fall Meeting & Exhibit
  • 発表場所: Sheraton Boston Hotel, Boston, USA
  • 年月日: 2014-11-30 – 2014-12-05
• [学会発表] Relating Oxygen Transport Propertiesto Surface and Near-Surface Chemistryin Perovskite-based Solid Oxide Electrode Materials (2014)
  • 著者名/発表者名: Tellez Helena, Druce John, 伊田進太郎, 石原達己, Kilner John
  • 学会等名: 2014年電気化学秋季大会
  • 発表場所: 北海道大学高等教育推進機構（札幌市）
  • 年月日: 2014-09-27 – 2014-09-28
• [学会発表] Blocking of electro-active surfaces in mixed ionic-electronic conductors studied by Low-Energy Ion Scattering (LEIS) (2014)
  • 著者名/発表者名: H. Tellez, J. Druce, Y-W. Ju, M. Burriel, R. Castaing, J-M. Bassat, J.A. Kilner and T. Ishihara
  • 学会等名: The 15th IUMRS-International Conference in Asia (IUMRS-ICA2014)
  • 発表場所: 福岡大学（福岡市）
  • 年月日: 2014-08-24 – 2014-08-30
• [学会発表] Decrease of the electrochemically active surface in mixed ionic-electronic conductors (MIECs) by impurity segregation (2014)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, John Druce, Young-Wan Ju, Tatsumi Ishihara, John Kilner
  • 学会等名: 11th EUROPEAN SOFC & SOE FORUM 2014
  • 発表場所: Kultur-und Kongresszentrum Luzern, Lucerne, Switzerland
  • 年月日: 2014-07-01 – 2014-07-04
• [学会発表] Evidence for the formation of higher order Ruddlesden-Popper phases in thin film air electrodes by HS-LEIS (2014)
  • 著者名/発表者名: Helena Tellez, Kuan-Ting Wu, Monica Burriel, Yan Chen, Bilge Yildiz, John Kilner, Stephen Skinner, Tatsumi Ishihara
  • 学会等名: E-MRS 2014 Spring Meeting
  • 発表場所: Congress Center, Lille, France
  • 年月日: 2014-05-26 – 2014-05-30
• [学会発表] Surface chemistry evolution in LnBaCo_2O_<5+□> double perovskites for oxygen electrodes (2014)
  • 著者名/発表者名: Helena Téllez, John Druce, John Kilner, Tatsumi Ishihara.
  • 学会等名: International Conference on Hydrogen Production
  • 発表場所: 九州大学(福岡)