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銅イオン吸着酸化亜鉛光触媒によるCO光PROX反応

研究課題

研究課題/領域番号 13J00489
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 物理化学
研究機関千葉大学

研究代表者

吉田 祐介  千葉大学, 理学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
研究課題ステータス 完了 (2015年度)
配分額 *注記
2,700千円 (直接経費: 2,700千円)
2015年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2014年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2013年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード有機無機複合体 / 選択酸化反応 / 酸化銅 / 酸化チタン / モデル触媒 / 選択酸化 / 赤外分光 / X線分光 / 酸化亜鉛 / 光触媒 / ナノ構造 / X線分光
研究実績の概要

これまでTi8O8(OH)4クラスターとテレフタル酸リンカーからなる層同士をCu2(OH)6が繋いだ構造を持つ新規の有機無機複合体触媒(BMOF1)の開発に成功し、この触媒が323 Kでの水素中のCO選択酸化(PROX)反応において高い活性と選択率を示すことを明らかにした。金属酸化物ベースの従来触媒であるCuO/CeO2と比較した時のBMOF1の優位性を明らかにするために、より実践的な条件である流通下でのCO PROX反応により活性を比較したところ、反応開始24時間でのCO転換率はBMOFで76%, CuO/CeO2で28%とBMOFがCuO/CeO2の2.7倍の転換率を示し、有意に高活性であることが示された。また、選択率もBMOFが98%, CuO/CeO2が96%とより選択的にCOを酸化できる優れた触媒であることが示された.
また、X線回折(XRD)から合成されたBMOF1に別の結晶相がわずかに含まれていることが明らかであったため、この結晶相を選択的に形成させる方法を探索し、その構造及び活性を調べた。
合成方法としては、Cuを含浸させたMIL125を従来573-613 Kで焼成してBMOFを得ていたのに対し、より低温(473-493 K)で長時間(1-5 days)焼成することでもう一つの結晶相(BMOF2)を選択的に得ることに成功した。
XRD解析及びフーリエ変換赤外分光(FTIR)の結果、BMOF2は、Ti8O8(OH)4クラスターとテレフタル酸から成る層同士を繋ぐリンカーとして働いていたCu2(OH)6がCO2と反応し、炭酸塩となることでBMOFの積層構造が剥離された状態であることが推察された。
BMOF2のCO PROX活性を同様に流通系下で調べたところ24時間目でCO転換率が70%、選択率が98%とBMOF1の92%の活性を示し、Ti8O8(OH)4-テレフタル層の積層の程度が活性に大きく関わらないことが推察された。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2015 実績報告書
  • 2014 実績報告書
  • 2013 実績報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2016 2015 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 1件、 査読あり 6件、 謝辞記載あり 4件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 1件) 備考 (2件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Preferential Photooxidation of CO in Hydrogen Across the Crystalline Face Boundary over Spheroidal ZnO Promoted by Cu Ions2015

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoshida, Takaomi Itoi, and Yasuo Izumi
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 119 号: 37 ページ: 21585-21598

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.5b07240

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Binary metal (Ti, Cu) oxyhydroxy-organic (terephthalate) framework: an interface model nanocatalyst for hydrogen purification2015

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Yoshida and Yasuo Izumi
    • 雑誌名

      Journal of Catalysis

      巻: 332 ページ: 1-12

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2015.09.007

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Tailoring assemblies of plasmonic silver/gold and zinc-gallium layered double hydroxides for photocatalytic conversion of carbon dioxide using UV-visible light2015

    • 著者名/発表者名
      Shogo Kawamura, Puscasu Magda Cornelia, Yusuke Yoshida, Yasuo Izumi, and Gabriela Carja
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A

      巻: 504 ページ: 238-247

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2014.12.042

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Photofuel cell comprising titanium oxide and bismuth oxychloride (BiO1-xCl1-y) photocatalysts for use of acidic water as a fuel2015

    • 著者名/発表者名
      Yukiko Fujishima, Seiji Okamoto, Mao Yoshiba, Takaomi Itoi, Shogo Kawamura, Yusuke Yoshida, Yuta Ogura, and Yasuo Izumi
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 3 号: 16 ページ: 8389-8404

    • DOI

      10.1039/c4ta06824f

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書 2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Photoconversion of carbon zinc-Copper-gallium layeied double hydroxides : The kinetics to hydrogen carbonate and fur ther to CO/methanol2014

    • 著者名/発表者名
      Motoharu Morikawa, Naveed Anmed, Yusuke Yoshida, Yasuo Izu
    • 雑誌名

      Applied Catalysis B

      巻: 144 ページ: 561-569

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2013.07.065

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書 2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A photofuel cell comprising titanium oxide and silver (I/O) photocatalysts for use of water as a fuel2014

    • 著者名/発表者名
      Yuta Ogura, Seiji Okamoto, Takaomi Itoi, Yukiko Fujishima, Yusuke Yoshida, Yasuo Izumi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 50(23) 号: 23 ページ: 3067-3070

    • DOI

      10.1039/c4cc00194j

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書 2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 銅とチタンを含むbinary MOF合成法の改良と水素中CO選択酸化反応2015

    • 著者名/発表者名
      吉田 祐介、泉 康雄
    • 学会等名
      触媒学会第116回触媒討論会
    • 発表場所
      三重大学 (三重県津市)
    • 年月日
      2015-09-16
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Optimized Geometry of Neighboring Formate Oxidation and O2 Reduction Sites on Designed Cu-ZnO photocatalysts for Photo-PROX Reaction of CO2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Yoshida, Y. Izumi
    • 学会等名
      27th International Congress on Photochemistry
    • 発表場所
      Jeju, Korea
    • 年月日
      2015-06-30
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ti8O8(OH)4クラスター架橋MOFを用いたCuO担持酸化チタンのCO-PROX反応活性サイトのモデル化と担体効果の考察2015

    • 著者名/発表者名
      吉田祐介、泉康雄
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学船橋キャンパス
    • 年月日
      2015-03-26
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Cuイオン吸着酸化亜鉛光触媒によるCO光PROX反応での酸化・還元サイトの特定と反応機構2015

    • 著者名/発表者名
      吉田祐介、泉康雄
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学船橋キャンパス
    • 年月日
      2015-03-26
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] i_80_8(OH)_4クラスター架橋MOFを担体とするCO-PROX触媒の開発2014

    • 著者名/発表者名
      吉田祐介, 泉康雄
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学東山キャンパス
    • 年月日
      2014-03-29
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Cuイオン吸着酸化亜鉛を用いたCO光PROX反応と各種分光法を用いた光PROX特有の反応機構解析2013

    • 著者名/発表者名
      吉田祐介, 泉康雄
    • 学会等名
      触媒学会第112回触媒討論会
    • 発表場所
      秋田大学 手形キャンパス
    • 年月日
      2013-09-18
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [備考] 表面化学研究室ホームページ

    • URL

      http://cat.chem.chiba-u.jp/

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書 2014 実績報告書
  • [備考] 表面化学研究室ホームページ

    • URL

      http://cat.chem.chiba-u.jp/

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [産業財産権] 一酸化炭素酸化用触媒及びこれを用いた一酸化炭素除去方法2016

    • 発明者名
      泉康雄、吉田祐介
    • 権利者名
      千葉大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2016-004132
    • 出願年月日
      2016-01-13
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書

URL: 

公開日: 2014-01-29   更新日: 2024-03-26  

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