| 研究課題/領域番号 |
13J02345
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| 研究種目 |
特別研究員奨励費
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 国内 |
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| 研究分野 |
物理化学
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
吉川 信明 東北大学, 理学研究科, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2015年度)
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| 配分額 *注記 |
3,000千円 (直接経費: 3,000千円)
2015年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2014年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2013年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
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| キーワード | 分子動力学 / イオン輸送 / 油水界面 / water finger / 自由エネルギー曲面 / 摩擦係数 / 拡張系の方法 / 電位差制御 / 誘電体計算 / 液液界面 / 自由エネルギー / 電気二重層 / 界面 / 自由エネルギー計算 / レプリカ交換法 / 活性化障壁 |
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| 研究実績の概要 |
27年度はこれまでの研究の成果として water finger の形成切断における自由エネルギー解析についての論文[1]を発表するとともに、更なる調査のため water finger の形成切断における摩擦の影響を調べた。 これまでの研究では油水界面におけるイオン輸送の反応速度定数が実験と理論で異なる原因として、活性化障壁や摩擦係数、電気二重層等多くの理由が考案されてきたが、具体的な解析方法がなく手が出せない領域であった。 我々はグラフ理論を利用することで water finger を適切に射影する座標の開発に成功し、その解析を可能とし、理論と実験のずれの原因が water finger 形成切断時の活性化障壁にあることが明らかにした。 また、界面近傍とバルクでイオン周りの水和数に大きな違いがあることも見出した。
water finger の解析に加え、電気二重層の影響を分子動力学計算に取り込む手法として拡張系の方法による電位差制御の手法開発に取り組んだ。 通常古典分子動力学では電位差の影響を外部電場として取り込むが、この手法では実験と定量的な関係を得るのが困難なためである。 拡張系の方法の開発では拡張系の変数を何にするかが重要であるが、我々は仮想的なコンデンサの電荷を拡張系の変数とすることで立式に成功した。 テスト系として水バルク系を用いて本式の妥当性を検証したところ、水の誘電率の再現に成功し本手法が正しく動くことを確認した。
[1] N. Kikkawa; L. Wang; A. Morita, J. Am. Chem. Soc. 137 (2015) 8022.
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| 現在までの達成度 (段落) |
27年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
27年度が最終年度であるため、記入しない。
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