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多電子貯蔵型人工光合成分子デバイスの開発

研究課題

研究課題/領域番号 13J05098
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 無機化学
研究機関九州大学

研究代表者

北本 享司  九州大学, 理学研究院, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
研究課題ステータス 完了 (2015年度)
配分額 *注記
2,700千円 (直接経費: 2,700千円)
2015年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2014年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2013年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード人工光合成 / 光誘起電子移動 / 水素生成 / 分子触媒 / 多電子貯蔵 / ルテニウム錯体 / ビオローゲン / 光化学 / 光水素発生 / メチルビオローゲン / 水の可視光分解 / 光触媒 / 白金(II)錯体 / 水素発生 / 分子触堪
研究実績の概要

近年、化石燃料の枯渇や地球温暖化などの環境問題が深刻化しており、太陽光エネルギーを貯蔵可能な化学的エネルギーに変換することのできる人工光合成システムの開発が進められている。その中でも、水の可視光分解による水素製造法は環境に負荷を与えることなくクリーンエネルギーを製造できる点で重要視されている。天然の光合成は、単一の色素サイトを用いた光誘起電子移動を繰り返し行い、生成した複数の高エネルギー電子、及び正孔を効率よく貯蔵するシステムを構築している。このような複数の電子、及び正孔を光化学的に貯蔵する人工システムの構築は、水からの水素生成、及び酸素発生反応のような多電子反応を効率よく促進する上で重要となる。これまでに、光多電子貯蔵機能を示す人工システムの報告例はいくつかあるものの、生体系のように、単一の色素サイトを用い、逐次的に複数の電子を移動させ、貯蔵する分子システムの構築例は非常に少ない。また、このような光多電子貯蔵系を水素生成反応へ応用した研究例は更に希少である。そこで本研究では、単一のルテニウム色素部位、及び複数のビオローゲンアクセプターから成る光多電子貯蔵分子デバイスを合成し、光化学的な水素生成反応への応用を試みた。具体的には、単一のルテニウム色素に対し、ビオローゲンを2、4、8個導入した光多電子貯蔵分子デバイスを合成し、その光多電子貯蔵機能について研究を行った。その結果、導入したアクセプター数の増加に伴い、電子貯蔵速度、及び最大電子貯蔵数が増大することが確認された。また、これらの錯体に対し、ナノ秒過渡吸収過渡吸収スペクトルの測定を行い、電荷分離状態の寿命について評価したところ、電子アクセプター数が増加するにつれ、長寿命化することが明らかになった。この結果は、電子受容サイト間の電子マイグレーション効果により、電荷分離状態の長寿命化が達成されたことを示している。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2015 実績報告書
  • 2014 実績報告書
  • 2013 実績報告書
  • 研究成果

    (21件)

すべて 2016 2015 2014 2013

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (16件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Molecular photo-charge-separators enabling single-pigment-driven multi-electron transfer and storage leading to H2 evolution from water2016

    • 著者名/発表者名
      K. Kitamoto, M. Ogawa, G. Ajayakumar, S. Masaoka, H. B. Kraatz, K. Sakai
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry Frontiers

      巻: 印刷中 号: 5 ページ: 671-680

    • DOI

      10.1039/c5qi00150a

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Photochemical H2 Evolution from Water Catalyzed by Dichloro(diphenylbipyridine)platinum(II) Derivative Tethered to Multiple Viologen Acceptors2016

    • 著者名/発表者名
      K. Kitamoto, K. Sakai
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 52 号: 7 ページ: 1385-1388

    • DOI

      10.1039/c5cc08044d

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Pt(II)-Catalyzed Photosynthesis for H2 Evolution Cycling Between Singly and Triply Reduced Species2015

    • 著者名/発表者名
      K. Yamamoto, K. Kitamoto, K. Yamauchi, K. Sakai
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 51 号: 77 ページ: 14516-14159

    • DOI

      10.1039/c5cc03558a

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 水からの光水素生成反応を触媒する単一分子光水素生成デバイスの開発2014

    • 著者名/発表者名
      北本享司、酒井 健
    • 雑誌名

      触媒

      巻: 56 ページ: 208-213

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [雑誌論文] Pigrnent-Acceptor-Catalyst Triads for Photochemical Hydrogen Evolution2014

    • 著者名/発表者名
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 53 号: 18 ページ: 4618-4622

    • DOI

      10.1002/anie.201311209

    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Molecular Photo-Charge-Separators Enabling Single-Pigment-Driven Multi-electron Storage Leading to Catalytic Hydrogen Evolution2015

    • 著者名/発表者名
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • 学会等名
      The Internal Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015 (国際学会)
    • 発表場所
      Honolulu, Hawai, USA
    • 年月日
      2015-12-19
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Pigment-Acceptor-Catalyst Triads for Photochemical Hydrogen Production from Water2015

    • 著者名/発表者名
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • 学会等名
      The Internal Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015 (国際学会)
    • 発表場所
      Honolulu, Hawai, USA
    • 年月日
      2015-12-17
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] ビオローゲン集積体を導入したジクロロ(ジフェニル)ビピリジン白金(II)誘導体の 単一分子光水素生成触媒挙動2015

    • 著者名/発表者名
      北本享司、酒井 健
    • 学会等名
      錯体化学会第65回討論会
    • 発表場所
      奈良女子大学
    • 年月日
      2015-09-22
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] ビオローゲンデンドリマー部位を有するトリス(2,2’-ビピリジン)ルテニウム(II)誘導体の光多電子貯蔵挙動2015

    • 著者名/発表者名
      北本享司・酒井 健
    • 学会等名
      第95回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      日本大学理工学部船橋キャンパス、千葉
    • 年月日
      2015-03-26 – 2015-03-29
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] ビオローゲン多量体を基盤とする高効率光水素生成反応系の構築2014

    • 著者名/発表者名
      北本享司・酒井 健
    • 学会等名
      第63回錯体化学討論会
    • 発表場所
      中央大学・後楽園キャンパス、東京
    • 年月日
      2014-09-18 – 2014-09-20
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Molecular Devices Capable of Storing Multi-electrons and Their Application to Photochemical Hydrogen Production from Water2014

    • 著者名/発表者名
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • 学会等名
      Symposium on Molecular Catalysis Toward Sustainable Energy
    • 発表場所
      Nanyang Technological University, Singapore
    • 年月日
      2014-07-25 – 2014-07-26
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Photochemical Hydrogen Evolution from Water Catalyzed by Pigment-Acceptor-Catalyst Triads2014

    • 著者名/発表者名
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • 学会等名
      The 41st International Conference on Coordination Chemistry (ICCC-41)
    • 発表場所
      Suntec Singapore Convention and Exhibition Centre, Singapore
    • 年月日
      2014-07-21 – 2014-07-25
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 電子受容部位を導入したジクロロ(ビキノリン)白金(II)錯体の合成と光水素生成触媒機能2014

    • 著者名/発表者名
      北本享司・酒井 健
    • 学会等名
      第94回日本化学会春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学(愛知県)
    • 年月日
      2014-03-29
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Photoohemical Hydrogen Evolution from Water Catalyzed by PtCl_2 (bpy) Derivatives Tethered to Multi-viologen Acceptors2014

    • 著者名/発表者名
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • 学会等名
      Summerschool on Current Challenges in Supramolecular Artificial Pbotosynthesis
    • 発表場所
      Friedrich Schiller University(ドイツ・イエナ市)
    • 年月日
      2014-03-09
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Photo-Hydrogen-Evolving Activities and Multiple Charge Storage Behaviors of PtCl_2 (bpy) Derivatives as Single-Component Photocatalysts2014

    • 著者名/発表者名
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • 学会等名
      Intemational Conference on Hydrogen Production (ICH2P-2014)
    • 発表場所
      I2CNER Hall(九州大学伊都キャンパス)
    • 年月日
      2014-02-03
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 多電子受容サイトを導入したPtCl_2 (bpy)誘導体の単一分子光水素生成触媒挙動2013

    • 著者名/発表者名
      北本享司・酒井 健
    • 学会等名
      第2回錯体化学若手の会勉強会
    • 発表場所
      九州大学(福岡県)
    • 年月日
      2013-11-16
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Photoinduoed Multiple Charge Storage and Enhanced Hydrogen Evolution from Waterusing the Dendritic Ru (bpy))_3^<2+>-viologen Dyads2013

    • 著者名/発表者名
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • 学会等名
      4th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC4)
    • 発表場所
      International Convention Center(韓国・チェジュ市)
    • 年月日
      2013-11-05
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 多電子貯蔵能を有するPtCl_2 (bpy)誘導体の単一分子光水素生成触媒機能2013

    • 著者名/発表者名
      北本享司・酒井 健
    • 学会等名
      第63回錯体化学討論会
    • 発表場所
      琉球大学(沖縄県)
    • 年月日
      2013-11-03
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 多電子貯蔵型白金錯体の単一分子光水素生成挙動2013

    • 著者名/発表者名
      北本享司・酒井 健
    • 学会等名
      第25回配位化合物の光化学討論会
    • 発表場所
      唐津ロイヤルホテル(佐賀県)
    • 年月日
      2013-08-05
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Photoinduced Multi-electron Storage over Tris (2,2'-bipyridine) ruthenium-Viologen Dyads and their Application to Hydrogen Evolution from Water2013

    • 著者名/発表者名
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • 学会等名
      20th International Symposium on the Photophysics and Photechemistry of Coordination Compounds
    • 発表場所
      Grand Traverse Resort and Spa(アメリカ合衆国・ミシガン州)
    • 年月日
      2013-07-08
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Photoinduced Multi-eleotron storage and Enhanced Hydrogen Production from Water using the Tris (2,2'-bipyridine) ruthenium derivatives tethered to Multi-viologen Moieties2013

    • 著者名/発表者名
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • 学会等名
      The 1st International Symposium on Chemical Energy Conversion Processes (ISCECP-1)
    • 発表場所
      I2CNER Hall(九州大学伊都キャンパス)
    • 年月日
      2013-06-12
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書

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公開日: 2014-01-29   更新日: 2024-03-26  

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