メタボローム解析による有機ハロゲン化合物と代謝物のヒト健康リスク評価

• 研究課題/領域番号: 13J06617
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 国内
• 研究分野: 放射線・化学物質影響科学
• 研究機関: 独立行政法人国立環境研究所
• 研究代表者: 江口 哲史 独立行政法人国立環境研究所, 環境健康研究センター, 特別研究員(PD)
• 研究期間 (年度): 2013
• 研究課題ステータス: 完了 (2013年度)
• 配分額: 1,300千円 (直接経費: 1,300千円); 2013年度: 1,300千円 (直接経費: 1,300千円)
• キーワード: PCBs / OH-PCBs / メタボロミクス

研究概要

本年度は代謝物分析の一環として、臓器組織中に残留するポリ塩素化ビフェニル(PCBs)およびそれら水酸化代謝物(OH-PCBs)の包括的な分析法の確立を目指して研究を進めた。定性・定量には高分解能ガスクロマトグラフ質量分析計(GC-HRMS)が用いられているが、コストが高いこと、使用者に高度なスキルが求められること、分析時間が長いことなどの問題がある。このため本研究では安価かつ簡便な四重極型GC-MSを負イオン化学イオン化法(ECNI)を用いて3-8塩素化OH-PCBs異性体を測定することを目的とした。
機器検出下限値(IDL)を、GC-ECNI/MSとGC/HRMSで比較した。5-8塩素化OH-PCBsのIDLは2つの分析法で同等の値を示したが、3-4塩素化OH-PCBsはGC/HRMSが1桁高感度であった。生体組織中から検出されるOH-PCBs濃度をGC-ECNI/MSのIDLと比較すると、大半の異性体が検出可能であることが明らかになった。続いて前処理法を改良し、一般的な前処理法と、本研究で改良したアセトニトリル洗浄+5%含水シリカゲルカラムによる前処理法の回収率を比較した。その結果、本研究における3-4塩素化OH-PCBsの回収率は一般的な前処理法である硫酸処理の回収率である2.0-3.5%から82-91%に改善した。5-7塩素化体については、いずれも80%以上の回収率を得ることができた。さらに、分析精度を確認するために添加回収試験を実施した。10pg, 50pgのOH-PCBs27異性体を同一肝臓サンプル2.5gに添加・分析し、回収率を求めた。その結果、回収率は10pg添加時で64.7-117%、50pg添加時で70.4-120%と良好な成績が得られた。本研究成果は国際誌Talantaに投稿し、受理された。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

オミクス研究において重要な代謝物の分析法を確立し、学術誌として投稿できたことから、概ね順調に研究は進展している。ただし、より包括的な生理活性物質の一斉分析法の確率が不可欠であることから、今後も分析法の検討を続ける必要がある。

今後の研究の推進方策

(抄録なし)

研究成果

• [雑誌論文] Simultaneous detection of multiple hydroxylated polychlorinated polyc hlorinated biphenyls from a complex tissue matrix using gas chromat ography / isotope dilution mass spectrometry accumulation of hydroxy lated polychlorinated biphenyls (2014)
  • 著者名/発表者名: Akifumi Eguchi, Kei Nomiyama, Mari Ochiai, Hazuki Mizukawa, Yasuko Nagano, Katsuhiro Nakagawa, Kouki Tanaka, Haruhiko Miyagawa, Shinsuke Tanabe.
  • 雑誌名: Talanta 巻: 118 ページ: 253-261
  • DOI: 10.1016/j.talanta.2013.10.031
  • 査読あり
• [雑誌論文] Occurrence of Perchlorate and Thiocyanate in Human Serum From E-Waste Recycling and Reference Sites in Vietnam : Association With Thyroid Hormone and Iodide Levels (2014)
  • 著者名/発表者名: Akifumi Eguchi, Tatsuya Kunisue, Qian Wu, Pham Thi Kim Trang, Pham Hung Viet, Kurunthachalam Kannan, Shinsuke Tanabe
  • 雑誌名: Archives of environmental contamination and toxicology 巻: (in press) 号: 1 ページ: 29-41
  • DOI: 10.1007/s00244-014-0021-y
  • 査読あり
• [雑誌論文] Halogenated phenolic contaminants in the blood of marine mammals from Japanese coastal waters (2013)
  • 著者名/発表者名: Kei Nomiyama, Chika Kanbara, Mari Ochiai, Akifumi Eguchi, Hazuki Mizukawa, Tomohiko Isobe, Takashi Matsuishi, Tadasu K. Yamada, Shinsuke Tanabe
  • 雑誌名: Marine Environmental Research 巻: 93 ページ: 15-22
  • DOI: 10.1016/j.marenvres.2013.08.016
  • 査読あり
• [学会発表] Simultaneous Determination of Hydroxylated Polychlorinated Biphenyls in the Liver and Brain Using Gas Chromatography/Mass Spectrometry (2013)
  • 著者名/発表者名: Akifumi Eguchi, kei Nomiyama, Mari Ochiai, Hazuki Mizukawa, Yasuko Nagano, Katsuhiro Nakagawa, Kouki Tanaka, Haruhiko Miyagawa, Shinsuke Tanabe
  • 学会等名: Society of Environmental Toxicology and Chemistry North America 34th Annual Meeting
  • 発表場所: Nashville, USA
• [学会発表] Perchlorate and thiocyanate in human serum from North Vietnam and their association with thyroid hormone and iodide levels (2013)
  • 著者名/発表者名: Akifumi Eguchi, Tatsuya Kunisue, Qian Wu, Phan Thi Kim Trang, Pham Hung Viet, Kurunthachalam Kannan, Shinsuke Tanabe
  • 学会等名: Society of Environmental Toxicology and Chemistry North America 34th Annual Meeting
  • 発表場所: Nashville, USA
• [学会発表] Polychlorinated biphenyls and their hydroxylated metabolites (OH-PCBs) in the Baikal seals and implication from a toxicogenomic approach (2013)
  • 著者名/発表者名: Kei Nomiyama. Akifumi Eguchi, Shusaku Hirakawa, Chika Kanbara, Eun-Young Kim, Hisato Iwata, Shinsuke Tanabe
  • 学会等名: Society of Environmental Toxicology and Chemistry Nnrth America 34th Annual Meeting
  • 発表場所: Nashville, USA
• [学会発表] Polychlorinated biphenyls and their hydroxylated metabolites (OH-PCBs) in the Baikal seals and implication from a toxicogenomic approarh (2013)
  • 著者名/発表者名: Kei Nomiyama, Akifumi Eguchi, Shusaku Hirakawa, Chika Kanbara, Eun-Young Kim, Hisato Iwata, Shinsuke Tanabe
  • 学会等名: 33rd Internatl Symposium on Halogenated Persistent (Organic Pollutants
  • 発表場所: Daegu, Korea
• [学会発表] Thyroid hormone- mediated effects of dioxins in wild Baikal seals (Pusa Sibirica) (2013)
  • 著者名/発表者名: Hisato Iwata, Shusaku Hirakawa, Akifumi Eguchi, Daisuke Imaeda, Tatsuya Kunisue, Eun-Young Kim, Kurunthachalam Kannan, Shinsuke Tanabe, Evgeny A. Petrov, Valeriy B, Batoev
  • 学会等名: 33rd Internatl Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 発表場所: Daegu, Korea
• [学会発表] Contamination status and emission profiles of perfluorinated compounds from waste treatment and recycling activities in some Asian countries (2013)
  • 著者名/発表者名: Shin Takahashi, Kim Joon-Woo. Nguyen Minh Tue, Tomohiko Isobe, Kentaro Misaki, Akifumi Eguchi, Riyadi Adi Slamet, Jang Hyo-Sang, Pham Hung Viet, Shinsuke Tanabe, chisato Matsumura
  • 学会等名: 33rd Internatl Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 発表場所: Daegu, Korea
• [学会発表] ベトナムのe-wasteリサイクル地域住民における血清中PCBs, OH-PCBsの残留および甲状腺ホルモン濃度との関係解析 (2013)
  • 著者名/発表者名: 江口哲史, 野見山桂, Nguyen Minh Tue, Pham Thi Kim Trang, Pham Hung Viet, 高橋真, 田辺信介
  • 学会等名: 環境ホルモン学会 第16回研究発表会
  • 発表場所: 東京
• [学会発表] アジア途上国住民における血清中有機ハロゲン化合物・代謝物の残留特性 (2013)
  • 著者名/発表者名: 江口 哲史, 野見山 桂, Nguyen Minh Tue, Pham Hung Viet, Peethambaram Parthasarathy, Kesav A Bulbule, Annamalai Subramanian, 高橋 真, 田辺 信介
  • 学会等名: 第22回環境化学討論会
  • 発表場所: 東京
• [学会発表] 使用済み鉛バッテリーリサイクルによる表層土壌の鉛汚染 : 時間、距離、汚染経路、起源 (2013)
  • 著者名/発表者名: 藤森 崇, 江口 哲史, 阿草 哲郎, 鈴木 剛, Nguyen Minh Tue, Pham Hung Viet, 田辺 信介, 滝上 英孝
  • 学会等名: 第22回環境化学討論会
  • 発表場所: 東京
• [学会発表] 日本沿岸域の二枚貝に残留する臭素化ダイオキシン類の起源とその毒性影響評価 (2013)
  • 著者名/発表者名: 染矢 雅之, 江口 哲史, 鈴木 剛, 野見山 桂, 後藤 哲智, 高橋 真, 滝上 英孝, 田辺 信介
  • 学会等名: 第22回環境化学討論会
  • 発表場所: 東京
• [学会発表] トキシコゲノミクス的アプローチによるバイカルアザラシ肝臓中水酸化POBsの生体影響評価 (2013)
  • 著者名/発表者名: 野見山 桂, 江口 哲史, 神原 千佳, 今枝 大輔, 平川 周作, 金 恩英, 岩田 久人, 田辺 信介
  • 学会等名: 第22回環境化学討論会
  • 発表場所: 東京
• [学会発表] イヌ・ネコ肝臓におけるPCBs代謝物(OH-PCBs、MeSO2-PCBs)の蓄積特性と代謝能の種間比較 (2013)
  • 著者名/発表者名: 長野 靖子, 野見山 桂, 水川 葉月, 江口 哲史, 中津 賞, 田辺 信介
  • 学会等名: 第22回環境化学討論会
  • 発表場所: 東京
• [学会発表] アジア途上国・新興国の廃棄物処理現場等におけるパーフルオロ化合物言素汚染実態と発生源プロファイルの解析 (2013)
  • 著者名/発表者名: 高橋 真, Kim Joon-Woo, Nguyen Minh Tue, 磯辺 友彦, 三﨑 健太郎, 江口 哲史, Riyadi Adi Slamet, Jang Hyo-Sang, Phan Hung Viet, 田辺 信介, 松村 千里
  • 学会等名: 第22回環境化学討論会
  • 発表場所: 東京
• [備考]
  • URL: http://scholar.google.co.jp/citations?user=in2FIHwAAAAJ&hl=ia
• [備考]
  • URL: https://www.researchgate.net/profile/AkifumiEguchi?ev=hdr_xprf