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溶液反応におけるpH依存特性の計算化学的解明-溶媒和構造と吸収スペクトル変化-

研究課題

研究課題/領域番号 13J10163
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 物理化学
研究機関名古屋大学

研究代表者

北村 勇吉  名古屋大学, 情報科学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2015-03-31
研究課題ステータス 完了 (2014年度)
配分額 *注記
1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
2014年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
2013年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
キーワード定pH法 / pH依存性 / 解析的ヘシアン / 振動双解析法 / 溶媒和構造 / 振動スペクトル / 解析的ヘシアシ / 振動数シフト / 振動モード
研究実績の概要

今年度は、環境のpH条件を考慮した分子シミュレーション手法であるpH法を改良し、複数の小分子からなる系に適した新規手法の提案および開発を行った。従来法では、プロトン化状態を遷移させるアプローチとして離散的方法と連続的方法が提案されてきた。離散的方法は、プロトン化状態から脱プロトン化状態を一度に遷移させることによって、系に大きな影響を与えることが指摘されていた。特にこの影響は溶媒分子まであらわな分子として扱う場合では顕著であり、系を平衡化するために長いシミュレーションステップが必要となることが報告されている。一方、この問題を解消する方法として連続的方法の1つであるλ-ダイナミクス法が提案されているが、この手法では原理的に滴定サイト数Nに対して2のN乗の計算コストが必要であるという欠点がある。そのために、非静電相互作用を無視するなどの近似的取り扱いが採用されてきた。また、どちらの方法においても状態遷移に伴う人工的なエネルギー変動は、熱浴へと吸収させることで解消している。これらの問題を解決するために、この状態変化を緩和するより良いスキームの可能性を考察した結果、局所的なエネルギー最小化計算を適宜行うことによって、系の全エネルギーへの影響を著しく小さくすることが可能となることを示すことができた。また、このスキームの導入によって離散的なプロトン化状態遷移手法を採用することが可能となり、滴定サイトをもつ分子を複数を含む系においても滴定サイト数Nに対して依存しない効率的な遷移イベントを実現することが可能となった。また、従来無視されることがあった非静電相互作用の寄与についても考慮することができた。
今回開発された環境中pH条件を考慮する分子動力学シミュレーション手法は、平衡分布変化や化学反応に与える水素イオン濃度依存性を取り扱うための一般的な方法論として、有益なものであると考えられる。

現在までの達成度 (段落)

26年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

26年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2014 実績報告書
  • 2013 実績報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2015 2014 2013

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (6件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Dual approach to vibrational spectra in solution: Microscopic influence of hydrogen bonding to the state of motion of glycine in water2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Kitamura, N. Takenaka, Y. Koyano, M. Nagaoka
    • 雑誌名

      J. Chem. Theor. Comput.

      巻: 10 号: 8 ページ: 3369-3379

    • DOI

      10.1021/ct500235a

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Dual approach to vibrational spectra in solution: microscopic influence of hydrogen bonding to the state of motion of glycine in water2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Kitamura, N. Takenaka, Y. Koyano, M. Nagaoka
    • 学会等名
      XIXth International Workshop on Quantum Systems in Chemistry, Physics and Biology (QSCP XIX)
    • 発表場所
      Fullon Hotels & Resorts、Taipei (台湾)
    • 年月日
      2014-11-11 – 2014-11-17
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Dual approach to vibrational spectra in solution: microscopic influence of hydrogen bonding to the state of motion of glycine in water2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Kitamura, N. Takenaka, Y. Koyano, M. Nagaoka
    • 学会等名
      10th Congress of the World Association of Theoretical and Computational Chemists (WATOC2014)
    • 発表場所
      Casa Piedra Santiago (チリ)
    • 年月日
      2014-10-05 – 2014-10-10
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 溶液中振動スペクトルに対する双振動解析手法の開発2014

    • 著者名/発表者名
      北村勇吉, 竹中規雄, 小谷野哲之, 長岡正隆
    • 学会等名
      第17回理論化学討論会
    • 発表場所
      名古屋大学ES総合館 東山キャンパス(愛知)
    • 年月日
      2014-05-22 – 2014-05-24
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Explicit solvent effects on vibrational spectra of glycine : Vibrational frequency analysis using analytical Hessian2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Kitamura, N. Takenaka, Y. Koyano, M. Nagaoka
    • 学会等名
      5th JCS International Symposium on Theoretical Chemistry
    • 発表場所
      東大寺総合文化センター(奈良県奈良市)
    • 年月日
      2013-12-03
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] Vibrational frequency analysis with the explicit solvation effect2013

    • 著者名/発表者名
      Y. Kitamura, N. Takenaka, M. Nagaoka
    • 学会等名
      6th Asia-Pacific Conference of Theoretical and Computational Chemistry (APCTCC 6)
    • 発表場所
      Gyeongju Hilton Hotel (Gyeongju, Korea)
    • 年月日
      2013-07-12
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [学会発表] 微視的溶媒和を考慮した溶液中振動数解析ルーチンの開発 : 中性型グリシン配座異性体への適用2013

    • 著者名/発表者名
      北村勇吉、竹中規雄、長岡正隆
    • 学会等名
      第16回理論化学討論会
    • 発表場所
      健康づくりサポートセンター(福岡県福岡市)
    • 年月日
      2013-05-15
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書
  • [図書] Quantum Modeling of Complex Molecular Systems2015

    • 著者名/発表者名
      Yukichi Kitamura, Norio Takenaka, Yoshiyuki Koyano, Masataka Nagaoka
    • 出版者
      Springer
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [図書] Practical Aspects of Computational Chemistry III2014

    • 著者名/発表者名
      H. C. Georg, T. S. Fernandes, S. Canuto, N. Takenaka, Y. Kitam ura, M. Nagaoka, 他
    • 総ページ数
      436
    • 出版者
      Springer US
    • 関連する報告書
      2013 実績報告書

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公開日: 2014-01-29   更新日: 2024-03-26  

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