| 研究課題/領域番号 |
14050035
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| 研究種目 |
特定領域研究
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 審査区分 |
理工系
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
大倉 一郎 東京工業大学, 大学院・生命理工学研究科, 教授 (90089821)
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| 研究分担者 |
天尾 豊 大分大学, 工学部, 助教授 (80300961)
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| 研究期間 (年度) |
2001 – 2006
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| 研究課題ステータス |
完了 (2006年度)
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| 配分額 *注記 |
37,000千円 (直接経費: 37,000千円)
2006年度: 4,900千円 (直接経費: 4,900千円)
2005年度: 7,400千円 (直接経費: 7,400千円)
2004年度: 8,900千円 (直接経費: 8,900千円)
2003年度: 9,100千円 (直接経費: 9,100千円)
2002年度: 6,700千円 (直接経費: 6,700千円)
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| キーワード | ポルフィリン / 光励起電子移動 / 光水素発生 / ヒドロゲナーゼ / ビオローゲン / バイオテクノロジー / 触媒・科学プロセス / 酵素反応 / 水素 / 新エネルギー / 触媒・化学プロセス |
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| 研究概要 |
本研究の目的は均一系による水の完全分解反応の達成である。これまでに、クロロプラストのPSI、PSIIを模倣した反応系の構築を行った。特に、合成系で困難な反応過程においては、生体分子あるいは生体系をそのまま利用し、酸素発生反応系および水素発生反応系をそれぞれ構築した。将来的に、全て人工系に置き換えた水の完全分解反応の実現が期待される。
本研究の実施計画に従い、水溶液中で光励起一重項を利用した光水素発生系の構築を実現した。光励起一重項を利用することにより、1分子当たりの水素発生量の上昇ならびに、吸収したフォトン当たりの水素変換効率の上昇が期待できる。
水溶液系において光励起一重項経由の電子移動が進行する化合物として、ビスビオローゲン結合型疎水性ポルフィリンを創製した。電子移動反応について調べた結果、光励起一重項経由でのみ電子移動が進行することがわかった。また、水溶液中で蛍光寿命がさらに短いことから、電子移動が促進されているといえる。これは、水中でsolvent cageの形成に有利であることを示しており、このビオローゲン結合型ポルフィリンの特徴が顕著に見られた。
調製したビスビオローゲン結合型疎水性ポルフィリンと酵素ヒドロゲナーゼとを組み合わせた光水素発生反応を行った。その結果、効率の良い光水素発生反応が進行した。
以上のように、水溶液中で光励起1重項を利用した水素発生反応系を構築することができた。
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