超高速光電子画像観測による水和電子の研究

• 研究課題/領域番号: 14204063
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 独立行政法人理化学研究所 (2003-2004); 岡崎国立共同研究機構 (2002)
• 研究代表者: 鈴木 俊法 独立行政法人理化学研究所, 鈴木化学反応研究室, 主任研究員 (10192618)
• 研究期間 (年度): 2002 – 2004
• 研究課題ステータス: 完了 (2004年度)
• 配分額: 56,940千円 (直接経費: 43,800千円、間接経費: 13,140千円); 2004年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円); 2003年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円); 2002年度: 47,840千円 (直接経費: 36,800千円、間接経費: 11,040千円)
• キーワード: 光電子分光 / フェトム秒 / 超高速分光 / 画像観測 / 液滴 / 溶媒和電子 / 水和電子 / 時間分解光電子画像観測法 / フェムト秒 / 光電子

研究概要

溶液中での化学反応を気相の化学反応研究手段によって観測する新しい研究分野を開拓する目的で、バルク液体から液滴を真空中にサンプリングする手法を研究した。高圧連続流体に起こる流体力学的噴霧現象(Rayleigh instability)を利用した液滴生成法を検討し、高圧液体を噴霧するノズルの作成や形状と噴霧性能を精査した。次に、より安定した噴霧が得られる方法として、高圧液体と高圧気体を同軸噴射する方法と垂直噴射する方法を検討し良好な噴霧を得た。この噴霧を引き起こす液体と気体の衝突ダイナミクスについては、流体力学的解明が過去に充分確立していないため、衝突ダイナミクスを可視化する新しい研究を展開した。まず、空気中で噴霧した液滴についてMie散乱を用いた粒径分布測定を行った。Mie散乱は、光の波長よりも大きな直径の粒子に感度を持つため、数ミクロン程度から10ミクロン程度の直径の液滴が観測された。次に、真空中での噴霧を確認するために、ノズルを真空中に入れて水や蛍光色素溶液を噴霧し、パルスレーザーや連続発振レーザーによる光散乱や蛍光発光を利用して噴霧状態を撮像した。その結果、噴霧の空間分布が明らかになり、気体・液体ビームの垂直交差型では、液滴が両ビームの平面内に散乱されている様子が明らかになった。これらについては、さらに、高速度カメラやパルスレーザーを用いたPIV(particle image velocimetry)粒子速度解析を行った。これらの結果を踏まえて、このノズルから放出された液滴に電子ビームを照射して負イオンを生成し、質量分析した。得られた負イオンの質量分布は、液滴を生成するチャンバー内の圧力に依存したが、ナノメートルオーダーの液滴が観測された。

研究成果

• [雑誌論文] Ultrafast dissociation processes in the NO dimer studied with time-resolved photoelectron imaging (2005)
  • 著者名/発表者名: M.Tsubouchi, C.A.de Lange, T.Suzuki
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 142 ページ: 193-205
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Photoionization of Homo-Nuclear Diatomic Molecules Aligned by an Intense Femtosecond Laser Pulse (2005)
  • 著者名/発表者名: M.Tsubouchi, T.Suzuki
  • 雑誌名: Physics Review A (submitted)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Ultrafast dissociation processes in the NO dimer studied with time-resolved photoelectron imaging (2005)
  • 著者名/発表者名: M.Tsubouchi
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 142 ページ: 193-205
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Photoionization of Homo-Nuclear Diatomic Molecules Aligned by an Intense Femtosecond Laser Pulse (2005)
  • 著者名/発表者名: M.Tsubouchi
  • 雑誌名: Physics Review A (submitted)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Femtosecond photoelectron imaging on Pyrazine : (1+2') REMPI of deuterated Pyrazine (2004)
  • 著者名/発表者名: T.Suzuki, L.Wang, M.Tsubouchi
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 108 ページ: 5764-5769
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Photodissociation of Nitorous Oxide revisited by high-resolution photofragment imaging : energy partitioning (2004)
  • 著者名/発表者名: T.Nishide, T.Suzuki
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 108 ページ: 7863-7870
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Femtosecond photoelectron imaging on Pyrazine : S_1-T_1 intersystem crossing and rotational coherence transfer (2004)
  • 著者名/発表者名: M.Tsubouchi, B.J.Whitaker, T.Suzuki
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 108 ページ: 6823-6835
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Photoelectron kinetic energy dependence in near threshold ionization of NO from A state studied by time-resolved photoelectron imaging (2004)
  • 著者名/発表者名: M.Tsubouchi, T.Suzuki
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 121 ページ: 8846-8853
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Femtosecond photoelectron imaging on Pyrazine : (1+2') REMPI of deuterated Pyrazine (2004)
  • 著者名/発表者名: T.Suzuki
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 108 ページ: 5764-5769
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Photodissociation of Nitorous Oxide revisited by high-resolution photofragment imaging : energy partitioning (2004)
  • 著者名/発表者名: T.Nishide
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 108 ページ: 7863-7870
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Femtosecond photoelectron imaging on Pyrazine : S_1-T_1 intersystem crossing and rotational coherence transfer (2004)
  • 著者名/発表者名: M.Tsubouchi
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 108 ページ: 6823-6835
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Photoelectron kinetic energy dependence in near threshold ionization of NO from A state studied by time-resolved photoelectron imaging (2004)
  • 著者名/発表者名: M.Tsubouchi
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 121 ページ: 8846-8853
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Femtosecond photoelectron imaging on pyridine : electronic dephasing from the S1(n,π^*) state and Rydberg state energetics (2004)
  • 著者名/発表者名: M.Tsubouchi, T.Suzuki
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 107 ページ: 10897-10904
• [雑誌論文] Femtosecond photoelectron imaging on Pyrazine : S1-T1 intersystem crossing and rotational coherence transfer (2004)
  • 著者名/発表者名: M.Tsubouchi, B.J.Whitaker, T.Suzuki
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry A 108 ページ: 6823-6835
• [文献書誌] M.Tsubouchi, T.Suzuki: "Femtosecond time-resolved charged particle imaging studies of the ultraviolet photodissociation of the NO dimer"Journal of Chemical Physics. 119. 11728-11739 (2003)
• [文献書誌] M.Tsubouchi, T.Suzuki: "Excitation energy dependence in the electronic dephasing time of the NO dimer"Chemical Physics Letters. 382. 418-425 (2003)
• [文献書誌] M.Tsubouchi, T.Suzuki: "Femtosecond photoelectron imaging on Pyridine : ultrafast electronic dephasing from the S1 state and Rydberg state energetics"Journal of Physical Chemistry A. 107. 10897-10903 (2003)
• [文献書誌] Y.Matsumoto et al.: "Femtosecond photoelectron imaging of pyridazine : S1 lifetime and 3s(n-1) 3p(n-1) Rydberg state energetics"Journal of Chemical Physics. 119. 300-303 (2003)
• [文献書誌] H.Katayanagi et al.: "One- and two-color photoelectron imaging of the CO molecule via the B state"Journal of Chemical Physics. 119. 3737-3744 (2003)
• [文献書誌] 鈴木俊法: "化学反応の実時間追跡"日本物理学会誌. 58. 765-769 (2003)