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緩和存在下における超高速反応の波束ダイナミクス

研究課題

研究課題/領域番号 14340174
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物理化学
研究機関東京大学

研究代表者

山下 晃一  東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (40175659)

研究分担者 中村 恒夫  東京大学, 大学院・工学系研究科, 助手 (30345095)
研究期間 (年度) 2002 – 2003
研究課題ステータス 完了 (2003年度)
配分額 *注記
13,500千円 (直接経費: 13,500千円)
2003年度: 6,500千円 (直接経費: 6,500千円)
2002年度: 7,000千円 (直接経費: 7,000千円)
キーワードDIET / 光誘起脱離 / NO / Pt(111)系 / 振動励起 / エネルギー散逸過程 / 密度行列 / クラスターモデル / 波束ダイナミクス / 電子遷移誘起脱離 / 光誘起脱離反応 / 振動緩和 / 超高速反応 / 緩和過程 / チャープパルス / レーザー制御 / 密度行列法 / 光脱離過程 / 金属表面反応
研究概要

固体表面における吸着子の電子遷移誘起脱離、特にNO/Pt(111)系での光誘起脱離反応について理論研究を行った。NOの重心と表面との距離を反応座標に取った従来の一次元モデルでは並進エネルギーの再現に成功しているが、これにN-O間の距離を加えた二次元モデルでは、脱離後のNO分子が実験よりもはるかに振動が励起されるという結果が得られている。その主要な原因はポテンシャルエネルギー面にあると考えられるが、それに加えて、これらのモデルでは金属表面との相互作用による振動緩和の効果が考慮されていなかった点があげられる。脱離反応が完了するまでの時間が約1psであり、これは金属表面での吸着分子の振動緩和の寿命とほぼ同程度であるため何らかの影響を及ぼすと考えられる。そこでPt表面からのNOの光誘起脱離における振動緩和の影響を調べた。振動緩和過程としては、N-O伸縮振動から他の振動モード(分子内振動と表面振動)と、表面の電子にエネルギーが移動する過程が考えられるが、ここでは伸縮振動が他の振動モードよりはるかに高い振動数を持つことから電子系への緩和過程を考えた。表面電子へのエネルギー散逸過程を、NOの空軌道と表面電子との相互作用を表す微視的モデルにより記述し、密度行列の運動方程式を導出した。また、緩和速度を決定するパラメータについては、クラスターモデルを用いた電子状態計算により見積もった。今回のモデルで得られた脱離後のNO分子の振動状態分布は実験で観測されたものに比べると依然として振動励起したままであった。しかしながら、振動緩和項が振動状態分布に影響することが確認でき、その重要性を示すことができた。

報告書

(3件)
  • 2003 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2002 実績報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (22件)

  • [文献書誌] A.Abe, K.Yamashita, P.Saalfrank: "STM- and Laser-Driven Atom Switch : An Open-System Density Matrix Study for H/Si(100)"Phys.Rev.B. 67. 235411-1-235411-9 (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Abe, K.Yamashita: "A Wavepacket Studyon Translational energy Distributions of the Photo-stimulated Desorbed Xe from an Oxidaized Si(001)"Bull.Korean Chem.Soc. 24. 691-694 (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Abe, K.Yamashita: "Effects of Vibrational Relaxation on the Photodesorption of NO from Pt(111) : A Density Matrix Study"J.Chem.Phys.. 119. 9710-9718 (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Taniike, K.Yamashita: "A Hybrid Quantum/Classical Correlation Function Approach to Surface Diffusions"Chem.Phys.. (印刷中). (2004)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Abe, K.Yamashita: "A Theoretical Study of Vibrational Relaxation of NO Absorbed on a Pt(111) Surface : Multi-dimensional and Multi-phonon Study"Chem.Phys.Lett.. (印刷中). (2004)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Abe, K.Yamashita, P.Saalfrank: "STM-and Laser-Driven Atom Switch: An Open-System Density Matrix Study for H/Si(1OO)"Phys. Rev. B. 67. 235411-1-235411-9 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Abe, K.Yamashita: "A Wavepacket Study on Translational energy Distributions of the Photo-stimulated Desorbed Xe from an Oxidaized Si(OO1)"Bull. Korean Chem. Soc.. 24. 691-694 (2003)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Abe, K.Yamashita: "Effects of Vibrational Relaxation on the Photodesorption of NO from Pt(1 11): A Density Matrix Study"J. Chem. Phys.. 119. 9710-9718 (2003)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Taniike, K.Yamashita: "A Hybrid Quantum/Classical Correlation Function Approach to Surface Diffusions"Chem. Phys.. (in press). (2004)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] A.Abe, K.Yamashita: "A Theoretical Study of Vibrational Relaxation of NO Absorbed on a Pt(111) Surface: Multi-dimensional and Multi-phonon Study"Chem. Phys. Lett.. (in press). (2004)

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      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] T.Nakajima: "Quantum Chemical Calculations on Al CVD using DMEAA"Mol.Physics. 101. 267-276 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] M.Yamamoto: "A DFT study on the reaction of O^- with CH_3 F"THEOCHEM. 634. 31-39 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] A.Abe: "STM-and haser-Driven Atom Switch : An Open-System Density Matrix Study for H/Si(100)"Phys.Rev.B. 67. 235411-235419 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] A.Abe: "A Wavepacket Study on Translational Energy Distributions of the Photo-stimulated Desorbed Xe from an Oxidaized Si(001)"Bull.Korean CHem.Soc.. 24. 691-694 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] A.Abe: "Effects of vibrational relaxation on the photodesorption of NO from Pt(111) : A density Matrix Study"J.Chem.Phys.. 119. 9710-9718 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Asai: "Local Electronic Excitation Mechanism for Nanofabrication of Photodiacetylene Molecular Wire"J.Phys.Soc.Japan. 72. 3286-3290 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] G.Katz, K.Yamashita, Y.Zeiri, R.Kosloff: "The Fourier method for tri-atomic systems in the search for the optimal coordinate system"J.Chem.Phys.. 116. 4403-4414 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 田中, 中島, 山下: "Density functional study on the adsorption and surface reactions on SiO_2 in TiN-CVD using TiCl_4 and NH_3"Thin Solid Films. 409. 51-57 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 田中, 中島, 山下: "Density functional study on the reactivity Cl oxidized aluminium surfaces : effects of adsorbed metallic atoms"Thin Solid Films. 409. 66-73 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 大脇, 村井, 山下: "Electric effects on Electron transfer between H^+ and carbon-based Electrode Surfaces"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 75. 45-54 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 永田, 山下: "Theoretical study on molecular excitation using chirped pulses in the condensed phase"Chem.Phys.Lett.. 364. 144-151 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 中島, 中臣, 山下: "Quantum chemical calculations on Al-CVD using DMEAA : surface reaction mechanism of AlH on Al(111)"Mol.Phys.. 101. 267 (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書

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公開日: 2002-04-01   更新日: 2016-04-21  

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