| 研究課題/領域番号 |
14350422
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
触媒・化学プロセス
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
大塚 康夫 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (20091663)
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| 研究分担者 |
坪内 直人 東北大学, 多元物質科学研究所, 助手 (90333898)
菊地 毅光 東北大学, 多元物質科学研究所, 助手 (30169825)
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| 研究期間 (年度) |
2002 – 2004
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| 研究課題ステータス |
完了 (2004年度)
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| 配分額 *注記 |
16,000千円 (直接経費: 16,000千円)
2004年度: 3,400千円 (直接経費: 3,400千円)
2003年度: 6,000千円 (直接経費: 6,000千円)
2002年度: 6,600千円 (直接経費: 6,600千円)
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| キーワード | 天然ガス / 二酸化炭素 / 石油化学原料 / 複合酸化物触媒 / シリカ担体 / 酸化物触媒 / メソポーラスシリカ |
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| 研究概要 |
天然ガスの主成分はCH_4であるが、20%以上のCO_2を含む中小ガス田が存在し膨大な埋蔵量を有する。このような低品位天然ガスはLNG化に適さないため未利用の状態にあるので、本研究では、このような未利用天然ガス中のCH_4とCO_2を分離せずにそのまま原料に用い、高付加価値の石油化学原料であるC_2炭化水素(C_2H_4・C_2H_6)を直接製造できる触媒の開発を目指した。酸化還元能を持つMn酸化物と塩基性のアルカリ土類酸化物を組み合わせた複合酸化物触媒では、C_2選択率はCa-Mn<Ba-Mn<Sr-Mnの順で大きくなり、Sr-Mn上のC_2選択率は、最大で80%と従来のCa-CeやCa-Crより高く、かつ、Ca系複合酸化物とは異なりCO_2濃度依存性をほとんど示さないことが明らかとなった。この差異は、Transient-Kinetics法による反応直後の触媒表面の解析結果に基づき、触媒活性種の構造とC_2生成機構に起因するものと結論された。複合酸化物の高表面積化を意図し、従来のアモルファスシリカ(SiO_2)より大きな表面積(880m^2/g)と細孔容積(1.9cm^3/g)を持つメソポーラスモレキュラーシーブ(SBA-15)を合成して担体に用いたところ、いずれの酸化物もメソ細孔(7.4nm)内にナノ微粒子として保持され、C_2選択率は未担持の場合と同様にMn系複合酸化物で大きくなったが、C_2炭化水素の空時収量はBa-MnよりCa-Ceで約2倍となった。さらに、実際的観点から、SBA-15より表面積は小さいが熱安定性の高いアモルファスシリカ2種に複合酸化物を共担持したところ、C_2選択率はSBA-15担体で最も高かったが、一方、C_2空時収量は、表面積が最も小さなSiO_2(300m^2/g)に担持したCa-Ce触媒で最大となり、安定な性能を発揮した。Ca-Ce/SiO_2触媒上のC_2選択率の向上が今後のおもな検討課題と考えられる。
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