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反応場制御によるNOx選択還元触媒の高活性化

研究課題

研究課題/領域番号 14350425
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・化学プロセス
研究機関名古屋大学

研究代表者

薩摩 篤  名古屋大学, 工学研究科, 教授 (00215758)

研究分担者 吉田 寿雄  名古屋大学, エコトピア科学研究機構, 助教授 (80273267)
清水 研一  名古屋大学, 工学研究科, 助手 (60324000)
服部 忠  名古屋大学, 工学研究科, 教授 (50023172)
研究期間 (年度) 2002 – 2004
研究課題ステータス 完了 (2004年度)
配分額 *注記
14,200千円 (直接経費: 14,200千円)
2004年度: 2,200千円 (直接経費: 2,200千円)
2003年度: 5,000千円 (直接経費: 5,000千円)
2002年度: 7,000千円 (直接経費: 7,000千円)
キーワードNOx / 選択還元 / 触媒 / 反応場 / 反応機構 / in-situ分光法 / 活性種ダイナミクス / ディーゼルエンジン
研究概要

環境保全の観点から、燃焼排ガスからの窒素酸化物(NOx)排出抑制技術の開発が急務となっている。本研究では触媒の反応場による制御に着目し、反応雰囲気制御を含めた触媒設計法を構築することを目的とした。昨年度までの成果として、Ag/alumina触媒上でのプロパンによるNO還元反応において、微量の共存水素がNO還元活性を著しく向上させ、その原因がAg ionic clusterの形成であることを見いだした。本年度は活性種であるAg ionic clusterを制御するための知見を得るため、Agゼオライトをモデル触媒としてAg ionic cluster形成に対する担体の効果を明らかにした。MFI, BEAでは反応ガスに少量の水素を添加することによりNO還元活性が飛躍的に向上したが、1%を頂点に徐々に活性は低下した。MORでは少量の水素添加では活性に変化は見られなかったが、高濃度の水素を添加すると活性は向上した。Yについては水素濃度に関わらずほとんど変化は見られなかった。同じ水素分圧で反応した後の触媒のUV-visスペクトルから、MOR上にはAg ion, MFI, BEA上にはAg ionic cluster,そしてY型ゼオライト上にはAg metallic clusterが形成していることが分かった。すなわち、Agの分散度はMOR>MFI>BEA>Yの序列であった。この序列は酸強度のそれと一致し、Ag種の分散-凝集度は担体ゼオライトの酸強度に依存していることが示された。Ag-MFIにおいて水素共存下での高いNO還元活性が得られるのは適度な担体酸強度により凝集度が中程度のAg ionic clusterが形成される為であり、活性の制御は気相の水素分圧と同時に担体酸強度が重要であることが明らかとなった。

報告書

(4件)
  • 2004 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2003 実績報告書
  • 2002 実績報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2004 その他

すべて 雑誌論文 (7件) 文献書誌 (13件)

  • [雑誌論文] Ag Cluster as Active Species for SCR of NO by propane in the Presence of Hydrogen over Ag-MFI2004

    • 著者名/発表者名
      J.Shibata, Y.Takada, A.Shichi, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori
    • 雑誌名

      Journal of Catalysis 222

      ページ: 368-376

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 実績報告書 2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Drastic Enhancement of SCR of NO over Ir Catalyst through Formation of Metallic Iridium on Na-zeolite2004

    • 著者名/発表者名
      J.Shibata, H.Yoshida, A.Satsuma, T.Hattori
    • 雑誌名

      Chemistry Letters 33

      ページ: 800-801

    • NAID

      10013284289

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 実績報告書 2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Adsorption-controlled Diffusion in Catalytic Reduction of NO with Hydrocarbons over Zeolite Catalysts2004

    • 著者名/発表者名
      A.Shichi, A.Satsuma, T.Hattori
    • 雑誌名

      Catalysis Today 93-95

      ページ: 777-781

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 実績報告書 2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Structure of active Ag clusters in Ag-zeolites for SCR of NO by propane in the presence of hydrogen2004

    • 著者名/発表者名
      J.Shibata, K.Shimizu, Y.Takada, A.Shichi, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori
    • 雑誌名

      Journal of Catalysis 227

      ページ: 367-374

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 実績報告書 2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Influence of zeolite support on activity enhancement by addition of hydrogen for SCR of NO by propane over Ag-zeolites2004

    • 著者名/発表者名
      J.Shibata, Y.Takada, A.Shichi, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori
    • 雑誌名

      Applied Catalysis B : Environmental 54

      ページ: 137-144

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 実績報告書 2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Factors controlling activity and selectivity for SCR of NO by hydrogen over supported Pt catalysts2004

    • 著者名/発表者名
      J.Shibata, M.Hashimoto, K.Shimizu, H.Yoshida, T.Hattori, A.Satsuma
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry, B 108

      ページ: 18327-18335

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 実績報告書 2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Factors controlling activity and selectivity for SCR of NO by hydrogen over supported Pt catalysts2004

    • 著者名/発表者名
      J.Shibata, M.Hashimoto, K.Shimizu, H.Yoshida, T.Hattori, A.Satsuma
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry B 108

      ページ: 18327-18335

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] J.Shibata, K.Shimizu, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori: "Promotion effect of hydrogen on surface steps in SCR of NO by propane over alumina-based silver catalyst as examined by transient FT-IR"Phys.Chem.Chem.Phys.. 5. 2154-2160 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] A.Satsuma, M.Hashimoto, J.Shibata, H.Yoshida, T.Hattori: "Nitrous oxide free pathway for selective reduction of NO by hydrogen over supported Pt catalysts"Chem.Commun.. 2003. 1698-1699 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] A.Satsuma, A.Shichi, T.Hattori: "Zeolite Micropore as Unique Reaction Field for the Selective Catalytic Reduction of NO by Hydrocarbons"CATTECH. 7. 42-51 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] A.Satsuma, K.Shimizu: "In-situ FT/IR Study of Selective Catalytic Reduction of NO over Alumina-based Catalysts"Progress in Energy and Combustion Science. 29. 71-84 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 薩摩 篤, 柴田順二, 服部 忠: "UV-visibleスペクトルによる固体触媒表面のin-situ観察"Jasco Report. 45. 5-9 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] T.Shibata.Y.Takada.A.Shichi, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori: "Ag Cluster as Active Species for SCR of NO by propane in the Presence of Hydrogen over Ag-MFI"J.Catal.. (印刷中). (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] A.Satsuma他4名: "Influence of Hydrocarbon Structure on Selective Catalytic Reduction of NO over Cu-Al_2O_3"Appl. Catal. B. 37. 197-204 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 薩摩篤, 柴田順二, 里川重夫: "反応場による触媒の高機能化-Ag触媒上でのNO選択還元を例として-"化学工学. 66(6). 35-37 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 志知明, 薩摩篤, 服部忠: "ゼオライト触媒上での炭化水素脱硝における細孔内拡散の影響"化学工業, 53(9), 696-699(2002). 53(9). 696-699 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] A.Satsuma, A.Shichi, T.Hattori: "Zeolite Micropore as Unique Reaction Field for the Selective Catalytic Reduction of NO by Hydrocarbons"CATTECH. 7. 42-51 (2003)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] A.Satsuma他4名: "In-situ UV-visible Spectroscopic Study for Dynamic Analysis of Silver Catalyst"Abst. 4^<th> Tokyo Conf. Adv. Catal. Sci. Tech.. 4. 20 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] A.Satsuma他4名: "In-situ FT/IR Study of Selective Catalytic Reduction of NO over Alumina-based Catalysts"Progress in Energy and Combustion Science. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] 薩摩篤, 柴田順二, 服部忠: "UV-visibleスペクトルによる固体触媒表面のin-situ観察"Jasco Report. (印刷中).

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書

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公開日: 2002-04-01   更新日: 2016-04-21  

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