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一重項準安定窒素分子の選択的生成法の確立とその反応過程の解明

研究課題

研究課題/領域番号 14540469
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物理化学
研究機関北陸先端科学技術大学院大学

研究代表者

梅本 宏信  北陸先端科学技術大学院大学, 材料科学研究科, 助教授 (80167288)

研究期間 (年度) 2002 – 2003
研究課題ステータス 完了 (2003年度)
配分額 *注記
3,300千円 (直接経費: 3,300千円)
2003年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2002年度: 2,500千円 (直接経費: 2,500千円)
キーワード窒素分子 / 準安定状態 / 反応過程 / 水素原子 / 量子収率 / 二光子励起 / 項間交差 / 同位体効果 / キセノン原子 / 増幅自然放出 / メタン / 水分子
研究概要

準安定励起状態のN_2分子の反応過程についての研究を行った。レーザー二光子励起法を用いてa^1Πg状態のN_2分子を基底状態のN_2分子から直接生成させ、さらに、この状態に隣接するa'^1Σu^-状態を衝突緩和により生成させた。また、H原子等の反応生成物を二光子レーザー誘起蛍光法によって検出した。それにより、以下のことを明らかにした。(1)N_2(a')は水素、メタン等多くの水素化合物と効率よく反応し、H原子を主生成物として与える。(2)N_2(a')とCH_2D_2、HODの反応において、H原子とD原子の生成収率は等しい。これは、H(D)原子の生成が直接エネルギー移動によるものではなく、錯体を経由して進行することを意味する。(3)N_2(a')はO_2やXeなどの分子(原子)との衝突により効率よく項間交差を起こし、励起三重項状態のN_2(B^3Πg)およびN_2(W^3Δu)が生成される。一方、N_2やArによる項間交差の効率は窮めて低い。また、励起三重項状態のXe原子6s[3/2]_1からのエネルギー移動により励起三重項状態の窒素分子N_2(B^3Πg)およびN_2(W^3Δu)が選択的に生成されることを見出した。N_2(B^3Πg, v=0)の総括速度定数は過去に報告のある振動励起のN_2(B^3Πg, v=1)のものに比べて一桁小さく、大きな振動状態依存を示す。励起三重項状態のXe原子から生成するH(D)原子の生成量を内部標準とすることで、N_2(B^3Πg)とH_2(D_2)の反応の主生成物が、H(D)原子であることを見出した。一方、N_2(A^3Σu^+)への緩和はあまり重要ではない。これらの知見は基礎科学として重要であるのみならず、プラズマプロセス等を理解し制御していく上でも新たな視点を与えるものである。

報告書

(3件)
  • 2003 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2002 実績報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて その他

すべて 文献書誌 (30件)

  • [文献書誌] H.Umemoto: "Effects of Atomic Hydrogen in Gas Phase on a-Si : H and poly-Si Growth by Cat-CVD"J.Non-Cryst.Solids. 299-302,[Pt1]. 9-13 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Reactions of N_2(a' ^1Σu^-) with H_2, CH_4, and their Isotopic Variants"J.Chem.Phys.. 117[12]. 5654-5659 (2002)

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      「研究成果報告書概要(和文)」より
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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Production Yields of H(D) atoms in the Reactions of N_2(a' ^1Σu^-) with H_2O, D_2O, and HOD"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 76[2]. 291-294 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Deposition Chemistry in the Cat-CVD Processes of SiH_4/NH_3 mixture"Thin Solid Films. 430[1,2]. 24-27 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Matsumura: "Recent Progress of Cat-CVD Research in Japan - Bridging between the First and Second Cat-CVD Conferences"Thin Solid Films. 430[1,2]. 7-14 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Collisional Intersystem Crossing of N_2(a' ^1Σu^-) to Produce Triplet-state Molecular Nitrogen"J.Chem.Phys.. 118[22]. 10006-10011 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Radical Species Formed by the Catalytic Decomposition of NH_3 on Heated W Surfaces"Jpn.J.Appl.Phys.. 42[8]. 5315-5321 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Selective Production and Kinetic Analysis of Thermally Equilibrated N_2(B^3Π_g, v=0) and N_2(W^3Δ_u, v=0)"Phys.Chem.Chem.Phys.. 117[12]. 5654-5659 (2003)

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  • [文献書誌] H.Matsumura: "Cat-CVD (Hot-wire CVD) ; How Different from PECVD in Preparing Amorphous Silicon"J.Non-Cryst.Solids. (In press). (2004)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Catalytic Decomposition of HCN on Heated W Surfaces to Produce CN Radicals"J.Non-Cryst.Solids. (In press). (2004)

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  • [文献書誌] H.Umemoto et al.: "Effects of Atomic Hydrogen in Gas Phase on a-Si : H and poly-Si Growth by Cat-CVD"J.Non-Cryst.Solids. 299-302[Part]. 9-13 (2002)

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  • [文献書誌] H.Umemoto et al.: "Reactions of N_2(a' ^1Σ^-_u)with H_2, CH_4, and their Isotopic Variants"J.Chem.Phys.. 117[12]. 5654-5659 (2002)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto, M.Oku: "Production Yields of H(D)atoms in the Reactions of N_2(a' ^1Σ^-_u)with H_2O, D_2O, and HOD"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 76[2]. 291-294 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto et al.: "Deposition Chemistry in the Cat-CVD Processes of SiH_4/NH_3 mixture"Thin Solid Films. 430,[1,2]. 24-27 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Matsumura et al.: "Recent Progress of Cat-CVD Research in Japan-Bridging between the First and Second Cat-CVD Conferences"Thin Solid Films. 430,[1,2]. 7-14 (2003)

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  • [文献書誌] H.Umemoto et al.: "Collisional Intersystem Crossing of N_2(a' ^1Σ^-_u)to Produce Triplet-state Molecular Nitrogen"J.Chem.Phys.. 118,[22]. 10006-10011 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto et al.: "Radical Species Formed by the Catalytic Decomposition of NH_3 on Heated W Surfaces"Jpn.J.Appi.Phys.. 42,[8]. 5315-5321 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto et al.: "Selective Production and Kinetic Analysis of Thermally Equilibrated N_2(B^3Πg, υ=0) and N_2(W^3Δ_u, υ=0)"Phys.Chem.Chem.Phys.. 5,[24]. 5392-5398 (2003)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Matsumura et al.: "Cat-CVD(Hot-wire CVD) ; How Different from PECVD in Preparing Amorphous Silicon"J.Non-Cryst.Solids. (in press). (2004)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto et al.: "Catalytic Decomposition of HCN on Heated W Surfaces to Produce CN Radicals"J.Non-Cryst.Solids. (in press). (2004)

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      2003 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Production Yields of H(D) atoms in the Reactions of N_2(a' ^1Σ_u^-) with H_2O, D_2O, and HOD"Bull.Chem.Soc.Jpn.. 76[2]. 291-294 (2003)

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      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Deposition Chemistry in the Cat-CVD Processes of SiH_4/NH_3 mixture"Thin Solid Films. 430[1,2]. 24-27 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Matsumura: "Recent Progress of Cat-CVD Research in Japan - Bridging between the First and Second Cat-CVD Conferences"Thin Solid Films. 430[1,2]. 7-14 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Collisional Intersystem Crossing of N_2(a' ^1Σ_u^-) to Produce Triplet-state Molecular Nitrogen"J.Chem.Phys.. 118[22]. 10006-10011 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Radical Species Formed by the Catalytic Decomposition of NH_3 on Heated W Surfaces"Jpn.J.Appl.Phys.. 42[8]. 5315-5321 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Selective Production and Kinetic Analysis of Thermally Equilibrated N_2(B^3Π_g, v=0) and N_2(W ^3Δ_u, v=0)"Phys.Chem.Chem.Phys.. 117[12]. 5654-5659 (2003)

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      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Effects of Atomic Hydrogen in Gas Phase on a-Si : H and poly-Si Growth by Cat-CVD"J.Non-Cryst. Solids. 299-302, [Pt1]. 9-13 (2002)

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      2002 実績報告書
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Reactions of N_2(a' ^1Σ_u^-)with H_2, CH_4, and their Isotopic Variants"J. Chem. Phys.. 117 [12]. 5654-5659 (2002)

    • 関連する報告書
      2002 実績報告書
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Production Yields of H(D) atoms in the Reactions of N_2(a'^1Σ_u^-) with H_2O, D_2O, and Hnn"Bull. Chem. Soc. Jpn.. 76 [2]. 291-294 (2003)

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      2002 実績報告書
  • [文献書誌] H.Umemoto: "Deposition Chemistry in the Cat-CVD Processes of SIH_4/NH_3 mixture"Thin Solid Films. (In press). (2003)

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      2002 実績報告書

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公開日: 2002-04-01   更新日: 2016-04-21  

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