研究課題
基盤研究(C)
分子内の原子の内殻電子を軟X線で励起するとオージェ崩壊過程がおこり、多価イオンが生じる。オージェ過程の時間はフェムト(10^<-15>)秒であり、これは分子振動や回転周期のピコ(10^<-12>)秒より短い。したがって、多価イオン・ホールは初期に励起された原子の極めて近くに閉じ込められる。その結果、多価イオンに起因するクーロン爆発的な化学結合の切断は分子内の限られた位置で起こることになる。この現象は「光メス」であり、新しい化学結合切断制御法として期待されている。しかし、反応過程に関する詳細は末知の部分が多い。本研究においてはCF_3CN、CF_3CCH、CF_3COCH_3などの多原子分子の軟X線領域の光吸収スペクトルを測定し、その後にF1s、C1s、O1s電子を選択的に励起をした。生成するCF_3^+フラグメントイオンの運動エネルギー解析により、化学結合の切断と内部エネルギー緩和過程は競争の関係にあり、これが孤立分子系における「光メス」効果を妨げる原因になっていることを明らかにした。この成果に基づいて、一連のCH_3CO(CH_2)_nCN(n=0-4)分子のOおよびNのK殻電子を励起し、その解離ダイナミックスを研究した。その結果、分子内で2つの特定原子が約10Å離れておれば、「光メス」効果が有効に働くことを明らかにした。「光メス」効果を大きくする第2の方法として、CF_3SF_5分子のK殻励起分解ダイナミックスを研究した。その結果、第2周期元素であるCおよびF原子のK殻励起では「光メス」効果は50%程度であったが、第3周期元素であるS1s励起では非常に大きな「光メス」効果が観測された。これはオージェ過程におけるL殻電子の役割が大きいためである。すなわち、「光メス」効果を利用するためには、分子内に第3周期元素を入れることの有効性を初めてを示した。
すべて 2006 2005 2004 その他
すべて 雑誌論文 (13件) 図書 (1件) 文献書誌 (10件)
Chem.Phys. (印刷中)
J.Electron Spectrosc.Rel.Phenom. (印刷中)
J.Electron Spectrosc.Rel.Phenom. 143
ページ: 21-27
Chem.Phys. (in press)
J.Electron Spectrosc.Rel.Phenom. (in press)
Chem.Phys.Lett. 392
ページ: 303-308
Chem.Phys. 304
ページ: 273-279
Transworld Research Network
ページ: 77-97
