| 研究課題/領域番号 |
14550760
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
触媒・化学プロセス
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| 研究機関 | 北海道大学 (2003-2004)
京都大学 (2002) |
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研究代表者 |
竹口 竜弥 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助教授 (30227011)
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| 研究分担者 |
定金 正洋 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助手 (10342792)
菊地 隆司 京都大学, 工学研究科, 助手 (40325486)
江口 浩一 京都大学, 工学研究科, 教授 (00168775)
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| 研究期間 (年度) |
2002 – 2004
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| 研究課題ステータス |
完了 (2004年度)
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| 配分額 *注記 |
3,600千円 (直接経費: 3,600千円)
2004年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
2003年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
2002年度: 1,700千円 (直接経費: 1,700千円)
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| キーワード | カーボンナノチューブ / セリアージルコニア固溶体 / Ni粒子径 / 相互作用 / メタン部分酸化 / 貴金属粒子径 / CO吸着 |
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| 研究概要 |
グリコサーマル法により結晶性がよくかつ超微粒子のZrO_2-CaO、ZrO_2-CeO_2固溶体を合成した。調製した固溶体にNiの粒子径を変えて担持した。これらの触媒はメタン部分酸化反応において極めて高活性を示した。Niの触媒活性とコーク生成の関係を明らかにするために、CH_4部分酸化反応の低温活性について、CeO_2固溶体触媒、CaO固溶体触媒を比較した。まずCeO_2においては、NiOの還元ピークがブロードにあらわれる担体と担持ニッケルとの相互作用が強い触媒が部分酸化反応においてコーク析出が少なく、また、担体の高い酸素貯蔵能により、部分酸化反応が促進される。CaOにおいては、NiOが容易に還元される触媒ほど部分酸化反応において、低温で高活性であり、酸化還元特性と触媒の安定性および低温活性との相関が示唆された。また、CeO_2-ZrO_2などのジルコニア系酸化物に貴金属を担持すると、Niの場合と同様にカーポンチューブは生成した
つぎに、他の触媒担体の影響を調べるために、グリコサーマル法で調製した超微粒子セリアージルコニア固溶体だけでなく、YSZなどの他のジルコニア系固溶体も合成した。この場合も高表面積を持つ超微粒子上のNi粒子のコー-クの生成速度を検討した。
これらの実験より、ジルコニア系酸化物では、カーボンナノチューブの生成速度は粒子径と担体との相互作用に依存し、低温では弱い作用をもつ担体がカーナノチューブ合成に有利で、高温では強い相互作用をもつ、担体が有利であった。いずれも場合のナノサイズのNiが重要であった。担体の表面形状と表面積を制御することにより、相互作用を制御し、カーボンナノチューブの生成を制御できることが分かった。
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