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溶媒和イオン液体のリチウム空気二次電池への適用及び電極反応機構の解明

研究課題

研究課題/領域番号 14J00165
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 エネルギー関連化学
研究機関横浜国立大学

研究代表者

多々良 涼一  横浜国立大学, 工学府, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2014-04-25 – 2017-03-31
研究課題ステータス 完了 (2016年度)
配分額 *注記
3,200千円 (直接経費: 3,200千円)
2016年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2015年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2014年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
キーワード濃厚電解液 / イオン液体 / グラファイト負極 / リチウム空気電池 / 溶媒和イオン液体 / リチウム塩濃厚電解液 / カーボンナノチューブ / 酸素還元反応 / 溶媒活量 / 中間体溶解度
研究実績の概要

昨年度までの米国マサチューセッツ工科大学における共同研究の結果に、日本で更なる電解液成分を分析する分光学的な実験データを加え、投稿論文にまとめて発表した。
また、昨年度まではトピックの一つとして有機電解液系の濃厚溶液中における脱溶媒和過程の特異性をグラファイト負極に焦点を当て検討を行ってきたが、本年度はさらに濃厚電解液の極端な例として非プロトン性イオン液体中にリチウム塩を濃厚に溶解させた系についても検討を行った。イオン液体中においては有機溶媒が存在しないため、アニオンによってのみリチウムカチオンが溶媒和される特異な条件となる。非プロトン性イオン液体中ではLi塩の溶解限界が一般の有機溶媒系ほど高くないため濃度増加にも有機溶媒系に比べ限度があるが、それでも濃厚領域においてFreeなアニオンの活量が減少し、電極反応電位が貴にシフトしていることが示された。ここで非プロトン性イオン液体中においてもGraphite負極の充放電挙動を確認したところ、TFSA系においては前年度までに検討した有機溶媒系と同様に濃度増大に伴い副反応が抑制されていく様が確認できた。
一方で近年着目されているFSA系イオン液体中においては低濃度であってもオニウムカチオン挿入は起こらず可逆な充放電挙動が得られた。ここでこの特異な挙動を調べるために本系においても過去の検討と同様にリチウム金属上における電極電位差を測定したところ、FSA系の方がTFSA系よりも同濃度でも高い電位を示すことが明らかとなった。しかしながらFSA系については特異な電極/電解液界面(SEI)を形成するという報告もあるため、今後より詳細な検討が必要となる。

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2016 実績報告書
  • 2015 実績報告書
  • 2014 実績報告書
  • 研究成果

    (28件)

すべて 2017 2016 2015 2014 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (10件) (うち国際共著 1件、 査読あり 10件、 謝辞記載あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 4件) 図書 (1件) 備考 (3件)

  • [国際共同研究] マサチューセッツ工科大学(米国)

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [国際共同研究] マサチューセッツ工科大学(米国)

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [雑誌論文] Suppression of Water Absorption by Molecular Design of Ionic Liquid Electrolyte for Li-Air Battery2017

    • 著者名/発表者名
      Morgan L. Thomas, Yoshiki Oda, Ryoichi Tatara, Hoi-min Kwon, Kazuhide Ueno, Kaoru Dokko, and Masayoshi Watanabe
    • 雑誌名

      Advanced Energy Materials

      巻: 7 号: 3 ページ: 1601753-1601753

    • DOI

      10.1002/aenm.201601753

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Stability of Glyme Solvate Ionic Liquid as an Electrolyte for Rechargeable Li-O2 Batteries2017

    • 著者名/発表者名
      Hoi-Min Kwon, Morgan L. Thomas, Ryoichi Tatara, Yoshiki Oda, Yuki Kobayashi, Azusa Nakanishi, Kazuhide Ueno, Kaoru Dokko, and Masayoshi Watanabe
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 9 号: 7 ページ: 6014-6021

    • DOI

      10.1021/acsami.6b14449

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Effect of Anion in Glyme-Based Electrolyte for Li-O2 Batteries: Stability/Solubility of Discharge Intermediate2017

    • 著者名/発表者名
      Hoi-Min Kwon, Morgan L. Thomas, Ryoichi Tatara, Azusa Nakanishi, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 46 号: 4 ページ: 573-576

    • DOI

      10.1246/cl.170046

    • NAID

      130005549071

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Oxygen Reduction Reaction in Highly Concentrated Electrolyte Solutions of Lithium Bis(trifluoromethanesulfonyl)amide/Dimethyl Sulfoxide2017

    • 著者名/発表者名
      Ryoichi Tatara, David G. Kwabi, Thomas P. Batcho, Michal Tulodziecki, Kenta. Watanabe, Hoi-Min Kwon, Morgan L. Thomas, K. Ueno, Carl V. Thompson, Kaoru Dokko, Yang Shao-Horn, Masayoshi Watanabe
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 121 号: 17 ページ: 9162-9172

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b01738

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] One-pot pyrolysis of lithium sulfate and graphene nanoplatelet aggregates: in situ formed Li2S/graphene composite for lithium-sulfur batteries2015

    • 著者名/発表者名
      Zhe Li, Shiguo Zhang,Ce Zhang, Kazuhide Ueno, Tomohiro Yasuda, Ryoichi Tatara, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 7 号: 34 ページ: 14385-14392

    • DOI

      10.1039/c5nr03201f

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] One-step, template-free synthesis of highly porous nitrogen/sulfur-codoped carbons from a single protic salt and their application to CO2 capture2015

    • 著者名/発表者名
      Shiguo Zhang, Zhe Li, Kazuhide Ueno, Ryoichi Tatara, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 3 号: 34 ページ: 17849-17857

    • DOI

      10.1039/c5ta03575a

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Li+ solvation and ionic transport in lithium solvate ionic liquids diluted by molecular solvents2015

    • 著者名/発表者名
      Kazuhide Ueno, Junichi Murai, Kohei Ikeda, Seiji Tsuzuki, Mizuho Tsuchiya, Ryoichi Tatara, Toshihiko Mandai, Yasuhiro Umebayashi, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: ASAP 号: 29 ページ: 15792-15802

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.5b11642

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Activity in Electrolyte Solutions Controls Electrochemical Reactions in Li-Ion and Li-Sulfur Batteries2015

    • 著者名/発表者名
      Heejoon Moon, Toshihiko Mandai, Ryoichi Tatara, Kazuhide Ueno, Azusa Yamazaki, Kazuki Yoshida, Shiro Seki, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 119 号: 8 ページ: 3957-3970

    • DOI

      10.1021/jp5128578

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Li+ solvation in glyme-Li salt solvate ionic liquids2015

    • 著者名/発表者名
      Kazuhide Ueno, Ryoichi Tatara, Seiji Tsuzuki, Soshi Saito, Hiroyuki Doi, Kazuki Yoshida, Toshihiko Mandai, Masaru Matsugami, Yasuhiro Umebayashi, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 17 号: 12 ページ: 8248-8257

    • DOI

      10.1039/c4cp05943c

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Mechanism of Li Ion Desolvation at the Interface of Graphite Electrode and Glyme-Li Salt Solvate Ionic Liquids2014

    • 著者名/発表者名
      Heejoon Moon, Ryoichi Tatara, Toshihiko Mandai, Kazuhide Ueno, Kazuki Yoshida, Naoki Tachikawa, Tomohiro Yasuda, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 118 号: 35 ページ: 20246-20256

    • DOI

      10.1021/jp506772f

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] リチウム塩濃厚電解液中における溶媒活量とグラファイト負極反応メカニズム2016

    • 著者名/発表者名
      多々良涼一, 張旌君, 渡辺健太, 寺田尚志, 松前義治, 獨古薫, 渡邉正義
    • 学会等名
      第57回電池討論会
    • 発表場所
      幕張メッセ
    • 年月日
      2016-11-29
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Study of the effect of electrolyte concentration on Li-air battery performance2016

    • 著者名/発表者名
      R. Tatara, D. G. Kwabi, M. Tulodziecki, T. P. Batcho, H.-M. Kwon, M. L. Thomas, C. V. Thompson, K. Dokko, Y. Shao-Horn, M. Watanabe
    • 学会等名
      Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid-state Science 2016
    • 発表場所
      Hawaii, USA
    • 年月日
      2016-10-02
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Solvent Activity in Highly Concentrated Electrolyte and Reversible Li Intercalation into Graphite Electrode2016

    • 著者名/発表者名
      R. Tatara, H. Moon, A. Hirai, K. Ueno, M. L. Thomas, K. Dokko, M. Watanabe
    • 学会等名
      18th International Meeting on Lithium Batteries
    • 発表場所
      Chicago, USA
    • 年月日
      2016-06-19
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Solvent Activity in Highly Concentrated Electrolyte and Reversible Li Intercalation into Graphite Electrode2016

    • 著者名/発表者名
      Ryoichi Tatara, Heejoon Moon, Ayaka Hirai, Kazuhide Ueno, Morgan L. Thomas, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe
    • 学会等名
      18th International Meeting on Lithium Batteries (IMLB2016)
    • 発表場所
      Chicago, Illinois, USA
    • 年月日
      2016-06-19
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Activity of Free Solvent in Solvate Ionic Liquids2015

    • 著者名/発表者名
      Ryoichi Tatara, Kazuhide Ueno, Toshihiko Mandai, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe
    • 学会等名
      6th International Congress on Ionic Liquids (COIL-6)
    • 発表場所
      Jeju, Korea
    • 年月日
      2015-06-16
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 溶媒和イオン液体中におけるリチウム溶媒和構造の安定性と溶媒活量2015

    • 著者名/発表者名
      多々良涼一,上野和英,万代俊彦,獨古薫,渡邉正義
    • 学会等名
      電気化学会第82回大会
    • 発表場所
      横浜国立大学 常盤台キャンパス
    • 年月日
      2015-03-15 – 2015-03-17
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] グラファイト負極/高濃度有機電解液界面における脱溶媒和メカニズム1:溶媒活量の影響2015

    • 著者名/発表者名
      多々良涼一,文喜俊,平井亜弥佳,吉田和生,上野和英,獨古薫,渡邉正義
    • 学会等名
      電気化学会第82回大会
    • 発表場所
      横浜国立大学 常盤台キャンパス
    • 年月日
      2015-03-15
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 溶媒和イオン液体を用いたリチウム空気電池と酸素還元中間体の溶解特性2014

    • 著者名/発表者名
      多々良涼一,權會旻,上野和英,獨古薫,渡邉正義
    • 学会等名
      第55回電池討論会
    • 発表場所
      国立京都国際会館
    • 年月日
      2014-11-19 – 2014-11-21
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 溶媒和イオン液体中における溶媒和構造の安定性と溶媒活量2014

    • 著者名/発表者名
      多々良涼一、上野和英、万代俊彦、獨古薫、渡邉正義
    • 学会等名
      第5回イオン液体討論会
    • 発表場所
      横浜シンポジア
    • 年月日
      2014-10-28 – 2014-10-29
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Solvate Ionic Liquids as Electrolyte for Li-Oxygen Battery2014

    • 著者名/発表者名
      多々良涼一, 權會旻, 上野和英, 立川直樹, 獨古薫, 渡邉正義
    • 学会等名
      電気化学会関東支部第32回夏の学校
    • 発表場所
      八王子セミナーハウス
    • 年月日
      2014-08-28 – 2014-08-29
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Solvate Ionic Liquids as Electrolyte for Li-Oxygen Battery2014

    • 著者名/発表者名
      Ryoichi Tatara, Hoi-min Kwon, Kazuhide Ueno, Naoki Tachikawa, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe
    • 学会等名
      17th International Meeting of Lithium Batteries
    • 発表場所
      Villa Erba, Como, Italy
    • 年月日
      2014-06-10 – 2014-06-14
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 溶媒和イオン液体を用いたリチウム空気二次電池2014

    • 著者名/発表者名
      多々良涼一,權會旻,上野和英,獨古薫,渡邉正義
    • 学会等名
      第3回JACI-GSCシンポジウム
    • 発表場所
      東京国際フォーラム
    • 年月日
      2014-05-22 – 2014-05-23
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [図書] 月刊『化学』7月号 最新のトピックス「イオン液体から溶媒和イオン液体、そして濃厚電解液の世界へ」2015

    • 著者名/発表者名
      多々良涼一, 渡邉正義
    • 総ページ数
      2
    • 出版者
      化学同人
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [備考] 横浜国立大学 渡邉・獨古・上野研究室Webサイト

    • URL

      http://mwatalab.xsrv.jp/

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [備考] マサチューセッツ工科大学 Electrochemical Energy Lab Webサイト

    • URL

      http://web.mit.edu/eel/

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [備考] 渡邉・獨古研究室

    • URL

      http://mwatalab.xsrv.jp/

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書 2014 実績報告書

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公開日: 2015-01-22   更新日: 2024-03-26  

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