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炭素触媒を用いた非可食バイオマスの変換反応

研究課題

研究課題/領域番号 14J01171
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関北海道大学

研究代表者

藪下 瑞帆  北海道大学, 触媒科学研究所, 特別研究員(PD)

研究期間 (年度) 2014-04-25 – 2016-03-31
研究課題ステータス 完了 (2015年度)
配分額 *注記
2,170千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 270千円)
2015年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2014年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
キーワードバイオマス / セルロース / 炭素材料 / ゼオライト鋳型炭素 / 弱酸 / 加水分解 / 吸着 / 疎水性 / バイオリファイナリー / 炭素 / グルコース
研究実績の概要

長鎖β-グルカンおよびゼオライト鋳型炭素(ZTC)を用いて、ZTC上でのβ-グルカンの吸着および加水分解反応について解析を行った。β-グルカン(分子量3600g/mol、直径1.1nm)の吸着実験を行ったところ、ZTCのミクロ孔(直径1.1nm)の内部にβ-グルカンが吸着することが分かった。β-グルカンとZTCの高い親和性は、疎水的な相互作用によって引き起こされることと、グルカンとZTCのミクロ孔の大きさがフィットしていることに起因している。次に吸着条件の検討を行ったところ、1gのZTCに対して0.8gのβ-グルカンが吸着できることが分かった。これは、他の炭素材料の2.6倍以上の吸着量であり、ZTCが多量の基質を内部に取り込み、その後効率的に加水分解できる可能性を示唆している。そこで実際に吸着したβ-グルカンの加水分解を行い、グルコースを収率72%で合成できることを実証した。以上の成果はカリフォルニア大学バークレー校のAlexander Katz教授らとの共同研究によるものであり、査読付き原著論文として発表した。
高いグルカン吸着能を示すZTCのミクロ孔構造を維持しつつ、触媒活性サイトである含酸素官能基を多量に導入することができれば、更に高活性な加水分解触媒になると期待できる。そこで、温和な酸化処理法である過酸化水素処理をZTCに施したところ、ミクロ孔構造を崩壊させることなく、含酸素官能基量を2.2倍まで増大させることができた。酸化処理したZTCをβ-グルカンの加水分解反応に用いたところ、グルコース収率は85%となり、元のZTCを越える触媒活性を賦与することに成功した。本成果は、研究代表者がAlexander Katz教授の下で行ったものであり、現在査読付き原著論文ならびに国際会議にて発表予定である。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2015 実績報告書
  • 2014 実績報告書
  • 研究成果

    (23件)

すべて 2016 2015 2014 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件、 謝辞記載あり 4件) 学会発表 (16件) (うち国際学会 4件) 図書 (2件)

  • [国際共同研究] University of California, Berkeley(米国)

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [雑誌論文] Synergy of Vicinal Oxygenated Groups of Catalysts for Hydrolysis of Cellulosic Molecules2015

    • 著者名/発表者名
      Hirokazu Kobayashi, Mizuho Yabushita, Jun-ya Hasegawa, Atsushi Fukuoka
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 119 号: 36 ページ: 20993-20999

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.5b06476

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Long-Chain Glucan Adsorption and Depolymerization in Zeolite-Templated Carbon Catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Po-Wen Chung, Mizuho Yabushita, Anh The To, YounJue Bae, Joseph Jankolovitz, Hirokazu Kobayashi, Atsushi Fukuoka, Alexander Katz
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 5 号: 11 ページ: 6422-6425

    • DOI

      10.1021/acscatal.5b01172

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Catalytic Depolymerization of Chitin with Retention of N-Acetyl Group2015

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Hirokazu Kobayashi, Kyoichi Kuroki, Shogo Ito, Atsushi Fukuoka
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 8 号: 22 ページ: 3760-3763

    • DOI

      10.1002/cssc.201501224

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Sulfuric Acid-Catalyzed Dehydration of Sorbitol: Mechanistic Study on Preferential Formation of 1,4-Sorbitan2015

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Hirokazu Kobayashi, Abhijit Shrotri, Kenji Hara, Shogo Ito, Atsushi Fukuoka
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 未定 号: 7 ページ: 996-1002

    • DOI

      10.1246/bcsj.20150080

    • NAID

      130005088019

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Adsorption and hydrolysis of cellulosic molecules on activated carbon catalysts (Off program)2015

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Hirokazu Kobayashi, Jun-ya Hasegawa, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015
    • 発表場所
      Hyatt Regency Waikiki Beach Resort & Spa (Honolulu, USA)
    • 年月日
      2015-12-19
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Adsorption and hydrolysis of cellulosic molecules on activated carbon catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Hirokazu Kobayashi, Jun-ya Hasegawa, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015
    • 発表場所
      Hawaii Convention Center (Honolulu, USA)
    • 年月日
      2015-12-19
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Dehydration of sorbitol to isosorbide over H-beta zeolites2015

    • 著者名/発表者名
      Haruka Yokoyama, Hirokazu Kobayashi, Mizuho Yabushita, Bo Feng, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015
    • 発表場所
      Hawaii Convention Center (Honolulu, USA)
    • 年月日
      2015-12-19
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] フタル酸末端を有するハイパーブランチポリエーテルケトンの合成とセルロースの加水分解反応2015

    • 著者名/発表者名
      水野淳, 史穎, 難波江裕太, 柿本雅明, 藪下瑞帆, 小林広和, 福岡淳
    • 学会等名
      第116回触媒討論会
    • 発表場所
      三重大学 (三重県津市)
    • 年月日
      2015-09-18
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Dehydration of Sorbitol to Isosorbide over Zeolite Catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Haruka Yokoyama, Bo Feng, Hirokazu Kobayashi, Mizuho Yabushita, Xin Chen, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      International Symposium on Zeolite and Microporous Crystals 2015
    • 発表場所
      Sapporo Convention Center (北海道札幌市)
    • 年月日
      2015-07-01
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 炭素へのセルロースオリゴマーの吸着における疎水性官能基の役割2014

    • 著者名/発表者名
      藪下 瑞帆, 小林 広和, 長谷川 淳也, 原 賢二, 福岡 淳
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学(広島県東広島市)
    • 年月日
      2014-09-25
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 硫酸化ジルコニア触媒によるソルビトールの脱水反応と選択性発現機構2014

    • 著者名/発表者名
      小林 広和, 藪下 瑞帆, 伊藤 祥剛, 原 賢二, 福岡 淳
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学(広島県東広島市)
    • 年月日
      2014-09-25
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Adsorption of cellulosic molecules on carbon materials driven by their hydrophobicity2014

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Hirokazu Kobayashi, Jun-ya Hasegawa, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      248th ACS National Meeting & Exposition
    • 発表場所
      Moscone Center (San Francisco, USA)
    • 年月日
      2014-08-12
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Adsorption-controlled conversion of sorbitol to 1,4-sorbitan over sulfated zirconia2014

    • 著者名/発表者名
      Hirokazu Kobayashi, Mizuho Yabushita, Shogo Ito, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      248th ACS National Meeting & Exposition
    • 発表場所
      Moscone Center (San Francisco, USA)
    • 年月日
      2014-08-12
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Adsorption mechanism of cellulosic molecules on carbons2014

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Hirokazu Kobayashi, Jun-ya Hasegawa, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      The 3rd Frontier Chemistry Center International Symposium "Challenges at the Frontier of Chemistry Sciences"
    • 発表場所
      北海道大学(北海道札幌市)
    • 年月日
      2014-06-13
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Adsorption of β-glucans onto carbon materials driven by hydrophobic functionalities2014

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Hirokazu Kobayashi, Jun-ya Hasegawa, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      France-Japan IAL International Workshop CAT&P4Bio
    • 発表場所
      京都テルサ(京都府京都市)
    • 年月日
      2014-06-07
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Entropically-Favored Adsorption of Cellulosic Molecules onto Carbon Materials by Hydrophobic Functionalities2014

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Hirokazu Kobayashi, Jun-ya Hasegawa, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      The Seventh Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 発表場所
      京都テルサ(京都府京都市)
    • 年月日
      2014-06-03
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Catalytic Conversion of Sorbitol to Sorbitan by Means of Preferencial Adsorption2014

    • 著者名/発表者名
      Hirokazu Kobayashi, Shogo Ito, Mizuho Yabushita, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      The Seventh Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 発表場所
      京都テルサ(京都府京都市)
    • 年月日
      2014-06-03
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Adsorption of cellulosic molecules onto carbons with positive entropy change2014

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Hirokazu Kobayashi, Jun-ya Hasegawa, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      International Symposium on Catalysis for Renewable Chemicals, TOCAT7 Pre-symposium
    • 発表場所
      知床グランドホテル北こぶし(北海道斜里郡斜里町)
    • 年月日
      2014-05-30
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Dehydration of sorbitol to 1,4-sorbitan controlled by selective adsorption on sulfated zirconia catalyst2014

    • 著者名/発表者名
      Haruka Yokoyama, Mizuho Yabushita, Hirokazu Kobayashi, Shogo Ito, Kenji Hara, Atsushi Fukuoka
    • 学会等名
      International Symposium on Catalysis for Renewable Chemicals, TOCAT7 Pre-symposium
    • 発表場所
      知床グランドホテル北こぶし(北海道斜里郡斜里町)
    • 年月日
      2014-05-30
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 活性炭触媒を用いた非可食バイオマスからの高効率単糖合成2014

    • 著者名/発表者名
      藪下 瑞帆, 小林 広和, 原 賢二, 福岡 淳
    • 学会等名
      第3回JACI/GSCシンポジウム
    • 発表場所
      東京国際フォーラム(東京都千代田区)
    • 年月日
      2014-05-23
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [図書] Reaction Pathways and Mechanisms in Thermocatalytic Biomass Conversion I: Cellulose Structure, Depolymerization and Conversion by Heterogeneous Catalysts2016

    • 著者名/発表者名
      Hirokazu Kobayashi, Mizuho Yabushita, Atsushi Fukuoka
    • 総ページ数
      17
    • 出版者
      Springer-Verlag Singapore
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [図書] A Study on Catalytic Conversion of Non-Food Biomass into Chemicals: Fusion of Chemical Sciences and Engineering2016

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita
    • 総ページ数
      158
    • 出版者
      Springer-Verlag Singapore
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書

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公開日: 2015-01-22   更新日: 2024-03-26  

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