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バイオマス由来カルボン酸の選択的水素化触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 14J03554
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関東北大学

研究代表者

武田 泰之  東北大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2014-04-25 – 2016-03-31
研究課題ステータス 完了 (2015年度)
配分額 *注記
1,900千円 (直接経費: 1,900千円)
2015年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2014年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
キーワードジカルボン酸 / ジオール / コハク酸 / 水素化反応 / レニウム / パラジウム / 触媒 / バイオマス / カルボン酸 / 水素化 / アルコール
研究実績の概要

コハク酸(SUC)やアジピン酸(ADI)などのジカルボン酸の水素化反応は,高分子の原料となるジオールが得られるため有用な反応である.SUCの水素化ではラクトンを経由し,ADIの水素化ではヒドロキシカルボン酸を経由して(Scheme 1(B))ジオールが生成される.これまでの研究より,高級脂肪酸の水素化反応用触媒としてin-situ液相還元(1,4-ジオキサンとジカルボン酸の溶液中で還元)Re-Pd/SiO2触媒(Re=14 wt%, Pd=1 wt%, Re/Pd=8; Catalysis Science & Technology, 2 (2012) 2221-2223,ACS Catal., 182 (2016) 193-203)が高選択的・高活性であることを見出した.よって,本研究ではこのRe-Pd/SiO2触媒を基にジカルボン酸の水素化反応においてジオールを高収率で得る触媒開発とその触媒の構造解析を目的とした.結果として,これまで課題だったRe-Pd/SiO2触媒を用いたジカルボン酸の水素化反応について,Re種の還元状態をコントロールすることにより高活性を示すことを見出した.また,ジカルボン酸の水素化反応における反応速度論,主な活性種,触媒構造などを明らかにすることで,Re-Pd/SiO2触媒の反応機構も提案し,現在学術論文を執筆中である.また,国内・国際学会にも積極的に参加し,これらの研究については,申請者が全て実験を行っており,1回の口頭発表(国内1)と1回のポスター発表(国際1)を行っている.また,現在論文を執筆中である.

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2015 実績報告書
  • 2014 実績報告書
  • 研究成果

    (11件)

すべて 2016 2015 2014

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Hydrogenation of dicarboxylic acids to diols over Re-Pd catalysts2016

    • 著者名/発表者名
      Y. Takeda, M. Tamura, Y. Nakagawa, K. Okumura and K. Tomishige
    • 雑誌名

      Catal. Sci. Technol.

      巻: accepted 号: 14 ページ: 5668-5683

    • DOI

      10.1039/c6cy00335d

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Characterization of Re-Pd/SiO2 catalysts for hydrogenation of stearic acid2015

    • 著者名/発表者名
      Yasuyuki Takeda, Masazumi Tamura, Yoshinao Nakagawa, Kazu Okumura, Keiichi Tomishige
    • 雑誌名

      ACS Catal.

      巻: 5 号: 11 ページ: 7034-7047

    • DOI

      10.1021/acscatal.5b01054

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Selective hydrogenation of lactic acid to 1,2-propanediol over highly active Ru-MoOx catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Takeda, T. Shoji, H. Watanabe, M. Tamura, Y. Nakagawa, K. Okumura and K. Tomishige
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 8 号: 7 ページ: 1170-1178

    • DOI

      10.1002/cssc.201403011

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Insight into the Mechanism of Hydrogenation of Amino Acids to Amino Alcohols Catalyzed by a Heterogeneous MoOx-Modified Rh Catalyst2015

    • 著者名/発表者名
      M. Tamura, R. Tamura, Y. Takeda, Y. Nakagawa and K. Tomishige
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J.

      巻: 21 号: 7 ページ: 3097-3107

    • DOI

      10.1002/chem.201405769

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalytic Hydrogenation of Amino Acids to Amino Alcohols with Complete Retention of Configuration2014

    • 著者名/発表者名
      M. Tamura, R. Tamura, Y. Takeda, Y. Nakagawa and K. Tomishige
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 50 号: 50 ページ: 6656-6659

    • DOI

      10.1039/c4cc02675f

    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Catalytic nanostructure and mechanism of ReOx-Pd/SiO2 for hydrogenation of carboxylic acid2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Takeda, M. Tamura, Y. Nakagawa, K. Tomishige
    • 学会等名
      The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • 発表場所
      アメリカ(ホノルル)
    • 年月日
      2015-12-16
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 脂肪酸水素化用Re-Pd/SiO2触媒の活性点構造の解析2015

    • 著者名/発表者名
      武田 泰之, 田村 正純, 中川 善直, 冨重 圭一
    • 学会等名
      第116回触媒討論会
    • 発表場所
      三重大学(三重県津市)
    • 年月日
      2015-09-18
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Hydrogenation of lactic acid to 1,2-propanediol over Ru-MoOx/C catalyst2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Takeda, T. Shoji, M. Tanura, Y. Nakagawa and K. Tomishige
    • 学会等名
      日本化学会第95回春季年会
    • 発表場所
      日本大学船橋キャンパス(千葉県・船橋市)
    • 年月日
      2015-03-28
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] 高級脂肪酸の水素化反応に有効なReOx-Pd/SiO2触媒における触媒構造の解明2014

    • 著者名/発表者名
      武田 泰之, 田村 正純, 中川 善直, 冨重 圭一
    • 学会等名
      第44回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      旭川グランドホテル(北海道・旭川市)
    • 年月日
      2014-10-16
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Hydrogenation of lactic acid to propylene glycol over Mo modified Ru/C catalyst2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Takeda, T. Shoji, M. Tanura, Y. Nakagawa and K. Tomishige
    • 学会等名
      248th ACS National Meeting & Exposition
    • 発表場所
      サンフランシスコ(アメリカ)
    • 年月日
      2014-08-10
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Performance and Characterization of ReOx-Pd/SiO2 Catalyst for Hydrogenation of Fatty Acid to Fatty Alcohol2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Takeda, M. Tanura, Y. Nakagawa and K. Tomishige
    • 学会等名
      TOCAT7
    • 発表場所
      京都テルサ(京都府・京都市)
    • 年月日
      2014-06-03
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書

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公開日: 2015-01-22   更新日: 2024-03-26  

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