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表面光電子分光による金属内包シリコンクラスター集積薄膜の電子物性評価

研究課題

研究課題/領域番号 14J06407
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 物理化学
研究機関慶應義塾大学

研究代表者

太田 努  慶應義塾大学, 理工学部, 特別研究員(PD)

研究期間 (年度) 2014-04-25 – 2017-03-31
研究課題ステータス 中途終了 (2016年度)
配分額 *注記
2,800千円 (直接経費: 2,800千円)
2016年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2015年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2014年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
キーワード物理化学 / ナノクラスター / 超原子 / X線光電子分光 / 紫外光電子分光 / クラスター集積薄膜 / マグネトロンスパッタリング / 表面科学 / 2光子光電子分光
研究実績の概要

本研究は、原子レベルでの機能性物質の創成という観点から、金属内包シリコンクラスター(M@Si16)をサイズ選択的に非破壊で表面上へ担持し、その電子物性を追跡することを目的としている。前年度までは金属にタンタルを用いたTa@Si16に注目し、Ta@Si16がアルカリ金属的な超原子として振る舞うことなどの化学的性質を見出してきた。本年度はクラスターの透過率が高くなるように合成装置を改良し、Ta@Si16以外のクラスターについての合成を試みた。
まず、タンタルと同じ5族の金属であるバナジウムやニオブを含んだV@Si16とNb@Si16を正イオンで高選択的かつ高効率で生成することに成功した。X線光電子分光(XPS)測定から、それぞれTa@Si16と同じようにケージ構造をもち、化学反応性の異なるアルカリ金属的な超原子であることがわかった。さらに、4族の金属であるチタンや3族の金属であるルテチウムを用いたTi@Si16、Lu@Si16についても同様に合成・XPS評価を行い、それぞれの金属原子の価電子数による超原子的性質の違いを明らかにできた。
さて、これまで表面に蒸着したTa@Si16由来の光電子シグナルやバルクとしての物性を測ることは困難であったが、それはTa@Si16の蒸着量が平均0.6層と少なすぎるためであると考えた。そこで本年度は蒸着量を10層まで増やし、紫外光電子分光や二光子光電子分光測定を行ったところ、超薄膜では見えなかったTa@Si16の占有準位・非占有準位由来の信号を初めて観測することができた。さらに同試料でXPS測定を行ったところ、Ta@Si16のプラズモン励起に伴うサテライトピークを観測することができた。
以上のように、本年度を通して異なる種類のM@Si16の化学的物性について明らかにし、またTa@Si16の物性についての理解を与える情報を得た。これらは、M@Si16を一つの構成単位として原子レベルで機能性物質を構築するにあたり、重要な知見になると結論する。

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2016 実績報告書
  • 2015 実績報告書
  • 2014 実績報告書
  • 研究成果

    (6件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 謝辞記載あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Charge Transfer Complexation of Ta-Encapsulating Ta@Si16 Superatom with C602016

    • 著者名/発表者名
      Tsutomu Ohta, Masahiro Shibuta, Hironori Tsunoyama, Toyoaki Eguchi, and Atsushi Nakajima
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 120 号: 28 ページ: 15265-15271

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b04955

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Direct observation of photocarrier electron dynamics in C60 films on graphite by time-resolved two-photon photoemission2016

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Shibuta, Kazuo Yamamoto, Tsutomu Ohta, Masato Nakaya, Toyoaki Eguchi, and Atsushi Nakajima
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 6 号: 1 ページ: 35853-35853

    • DOI

      10.1038/srep35853

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Chemical Characterization of an Alkali-Like Superatom Consisting of a Ta-Encapsulating Si16 Cage2015

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Shibuta, Tsutomu Ohta, Masato Nakaya, Hironori Tsunoyama, Toyoaki Eguchi, and Atsushi Nakajima
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 137 号: 44 ページ: 10962-10968

    • DOI

      10.1021/jacs.5b08035

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Chemical characters and charge transfer complexation of Ta@Si16 superatom deposited on C60/HOPG2016

    • 著者名/発表者名
      Tsutomu Ohta, Masahiro Shibuta, Hironori Tsunoyama, Toyoaki Eguchi, and Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      表面界面スペクトロスコピー2016
    • 発表場所
      岩沼屋(宮城県仙台市)
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Chemical evaluation of Ta@Si16 nanocluster deposited on graphite surface by X-ray photoelectron spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      Tsutomu Ohta, Masahiro Shibuta, Hironori Tsunoyama, Toyoaki Eguchi, and Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • 発表場所
      Hawaii Convention Center (Hawaii,USA)
    • 年月日
      2015-12-16
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Chemical Properties of Size-selected Metal-Silicon Binary Clusters Deposited on Graphite Substrate Studied by X-ray Photoelectron Spectroscopy2015

    • 著者名/発表者名
      Tsutomu Ohta, Masahiro Shibuta, Hironori Tsunoyama, Toyoaki Eguchi, and Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      第31回化学反応討論会
    • 発表場所
      北海道大学工学部フロンティア応用科学研究棟 (北海道・札幌市)
    • 年月日
      2015-06-03
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2015-01-22   更新日: 2024-03-26  

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