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本研究では、光周波数コムが持つ究極の周波数精度で、多原子分子の電子励起状態のダイナミクスの精密測定を行うことを目的とした。この目的のために、まず分光光源レーザーの精密周波数計測のための、光周波数コムを用いた新しい周波数計測システムを開発した。この周波数計測システムは、GPS衛星からの基準信号に安定化した光周波数コムを周波数目盛として用いたことによって、従来の分子分光計測に比べて２桁高い精度を実現したものである。次に、多原子分子の電子振動回転スペクトルの測定のために、ドップラーフリー２光子吸収分光システムを構築した。ドップラーフリー２光子吸収分光法では、ドップラー効果が完全に打ち消されるため、量子力学的限界の高分解能スペクトルが得られる。これに、光周波数コムを用いた高精度周波数計測システムを組み合わせ、基本的な多原子分子であるナフタレンの電子振動回転遷移を測定した。これまでで最も高い周波数精度（数10 kHz）と分解能（スペクトル線幅 約2.5 MHz）を実現し、回転線まで分離したスペクトルを得た。遷移の絶対周波数から、ナフタレン分子の励起状態の分子定数を高精度に決定した。さらに、複雑な相互作用が予想される電子状態への遷移に測定範囲を拡大し、電子励起状態のダイナミクス解明に向けた研究を進めている。
加えて、より安定な高分解能分光システムの開発を目指して、ファイバー型光周波数コムを用いたデュアルコム分光法の研究を開始した。デュアルコム分光システムを立ち上げ、光-光２重共鳴分光法による高分解能分光測定への応用を実現した。
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