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ENDOR法による光合成酸素発生における基質水分子の同定及び反応メカニズムの解明

研究課題

研究課題/領域番号 14J11113
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 物理化学
研究機関名古屋大学

研究代表者

長嶋 宏樹  名古屋大学, 理学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2014-04-25 – 2017-03-31
研究課題ステータス 完了 (2016年度)
配分額 *注記
3,200千円 (直接経費: 3,200千円)
2016年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2015年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2014年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
キーワードマンガンクラスター / 磁気共鳴 / 酸素発生 / 光化学系II / 光合成 / 電子スピン共鳴 / 電子核二重共鳴 / 電子スピン共鳴(ESR,EPR) / 電子核二重共鳴(ENDOR) / 水分解酸素発生 / Mnクラスター / 水分解触媒 / 水分解メカニズム
研究実績の概要

酸素発生型光合成は光エネルギーを利用して、二酸化炭素を化学エネルギー源である糖に変換する反応で、水を電子源として酸素を作り出す。光合成における酸素発生は植物やシアノバクテリアのもつ葉緑体の光化学系IIタンパク質複合体内にあるMnクラスターで行われる。マンガンクラスターは酸化状態の異なる5つの状態S0-S4を持ち、光エネルギーを吸収して酸化され状態が遷移する。最も酸化されたS4状態になると酸素を作り出して最も還元されたS0状態へと戻る。近年のX線結晶構造解析の分解能向上によりマンガンクラスターの構造が明らかにされ、基質の候補と成る4つの配位水分子の位置も明らかにされたが、各S状態遷移における構造変化やプロトン放出機構は未だ明らかではない。
本研究ではさらにマンガンクラスター近傍に位置する水、アミノ酸に加えて、添加したメタノール分子のプロトンの位置について電子核二重共鳴測定により明らかにした. メタノール分子はマンガンクラスター近傍の重要な水素結合ネットワークにはおらず、間接的にマンガンクラスターと相互作用していることがわかり、また、近年計算手法により提案された水素放出機構や基質水分子の取り込みを阻害しないことがわかった。メタノールの位置解明は、プロトン放出や基質水分子の取り込み機構解明への手がかりとなる重要な成果で、The journal of physical chemistry letters誌に2017年1月に掲載された.(Nagashima and Mino, J Phys Chem Lett, 2017, 8, 621-625)

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2016 実績報告書
  • 2015 実績報告書
  • 2014 実績報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2017 2016 2015 2014

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 謝辞記載あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (15件) (うち国際学会 7件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Location of Methanol on the S2 State Mn Cluster in Photosystem II Studied by Proton Matrix Electron Nuclear Double Resonance2017

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Nagashima, Hiroyuki Mino
    • 雑誌名

      The journal of physical chemistry letters

      巻: 8 号: 3 ページ: 621-625

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.7b00110

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Regulated Electron Tunneling of Photoinduced Primary Charge-Separated State in the Photosystem II Reaction Center2017

    • 著者名/発表者名
      M. Hasegawa, H. Nagashima, R. Minobe, T. Tachikawa, *H. Mino and *Y. Kobori
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. Lett.

      巻: 8 号: 6 ページ: 11791184-11791184

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.7b00044

    • NAID

      120006305568

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hyperfine Sublevel Correlation Spectroscopy Studies of Iron-Sulfur Cluster in Rieske Protein from Green Sulfur Bacterium Chlorobaculum tepidum2017

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Nagashima, Hiraku Kishimoto, Risa Mutton, Naotaka Terashima, Hirozo Oh-Oka, Genji Kurisu, Hiroyuki Mino
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 121 号: 12 ページ: 2543-2553

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.6b12968

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] ESR分光法による光化学系IIの酸素発生系Mnクラスターの構造解析2017

    • 著者名/発表者名
      Mizue Asada, Hiroki Nagashima, Hiroyuki Mino
    • 雑誌名

      生物物理

      巻: 57 号: 1 ページ: 011-014

    • DOI

      10.2142/biophys.57.011

    • NAID

      130005296470

    • ISSN
      0582-4052, 1347-4219
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Proton matrix ENDOR studies on Ca2+-depleted and Sr2+-substituted Mn cluster in photosystem II2015

    • 著者名/発表者名
      Nagashima,H., Nakajima, Y., Shen, J-R. and Mino, H.
    • 雑誌名

      J. Biol. Chem

      巻: 290 号: 47 ページ: 28166-28174

    • DOI

      10.1074/jbc.m115.675496

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 光合成酸素発生中心マンガンクラスター近傍のメタノールの結合サイト2017

    • 著者名/発表者名
      長嶋宏樹、三野広幸
    • 学会等名
      生物物理中部支部講演会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2017-03-06
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Chemical properties of terminal water ligands of the Mn cluster investigated ENDOR2016

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Nagashima, Hiroyuki Mino
    • 学会等名
      日本生物物理学会年会
    • 発表場所
      つくば国際会議場
    • 年月日
      2016-11-25
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 酸素発生複合体近傍の水素結合ネットワーク構造と役割2016

    • 著者名/発表者名
      長嶋宏樹、三野広幸
    • 学会等名
      第54回電子スピンサイエンス学会年会
    • 発表場所
      大阪市立大学
    • 年月日
      2016-11-10
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Substrate water sites of the water oxidation studies by ENDOR on the Mn cluster modified by ammonia and deuteron2016

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Nagashima, Hiroyuki Mino
    • 学会等名
      The 17th International Congress on Photosynthesis Research
    • 発表場所
      MECC Maastricht, Maastricht, The Netherlands,
    • 年月日
      2016-08-07
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 電子核二重共鳴法によるアンモニアの結合したMnクラスター近傍の水素結合構造の解明2016

    • 著者名/発表者名
      長嶋宏樹、三野広幸
    • 学会等名
      ESRフォーラム研究会
    • 発表場所
      神戸大学
    • 年月日
      2016-07-16
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 電子核二重共鳴法による酸素発生複合体へのアンモニアの結合サイトの同定2016

    • 著者名/発表者名
      長嶋宏樹、三野広幸
    • 学会等名
      生体分子科学討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2016-06-24
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Proton matrix ENDOR study on the structure of Ca2+-depleted and NH3-binding Mn cluster in photosystem II2016

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Nagashima, Hiroyuki Mino
    • 学会等名
      The 4th Awaji International workshop on Electron Spin Science and Technology
    • 発表場所
      Awaji Yumebutai, Japan
    • 年月日
      2016-06-19
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 酸素発生複合体近傍の水素結合ネットワーク構造と役割2016

    • 著者名/発表者名
      長嶋宏樹、三野広幸
    • 学会等名
      日本光合成学会年会
    • 発表場所
      東京理科大学
    • 年月日
      2016-05-27
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] ENDOR Studies on the Hydrogen-Bonding Network Surrounding Mn Cluster2015

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Nagashima and Hiroyuki Mino
    • 学会等名
      Riken Symposium series: “Metals in Biology
    • 発表場所
      RIKEN Wako Campus
    • 年月日
      2015-06-16
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Proton matrix ENDOR studies on hydrogen-bond structure of S2 state Mn cluster in photosystem II2015

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Nagashima, Yoshiki Nakajima, Jian-Ren Shen and Hiroyuki Mino
    • 学会等名
      The 3rd Awaji International workshop on Electron Spin Science and Technology
    • 発表場所
      淡路夢舞台
    • 年月日
      2015-06-14
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ENDOR studies on the role of Ca ion in the water splitting2015

    • 著者名/発表者名
      長嶋宏樹
    • 学会等名
      第56回植物生理学会年会
    • 発表場所
      東京農業大学
    • 年月日
      2015-03-16
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] ENDOR studies on relationship between the hydrogen bonding network and Ca2+ of Mn cluster in photosystem II2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Nagashima
    • 学会等名
      APES-IES-SEST2014
    • 発表場所
      東大寺文化センター
    • 年月日
      2014-11-12
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ENDOR studies on Ca depleted and Sr substituted Mn cluster in photosystem II2014

    • 著者名/発表者名
      長嶋宏樹
    • 学会等名
      第18回 日本生物物理学会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター
    • 年月日
      2014-09-25
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
  • [学会発表] Proton matrix ENDOR studies on the role of Ca ion in the Mn cluster in photosystem II,2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Nagashima
    • 学会等名
      The 56th annual Rocky mountain conference on Magnetic resonance
    • 発表場所
      Copper conference center, USA
    • 年月日
      2014-07-13
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ENDOR studies on structural effects induced by Ca2+-depletion and Sr2+-substitution of the Mn cluster in photosystem II2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Nagashima
    • 学会等名
      2nd AWEST 2014
    • 発表場所
      淡路夢舞台
    • 年月日
      2014-06-15
    • 関連する報告書
      2014 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2015-01-22   更新日: 2024-03-26  

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