固液界面フェムト秒時間分解光電子分光

研究課題

研究課題/領域番号	15033253
研究種目	特定領域研究
配分区分	補助金
審査区分	理工系
研究機関	九州大学
研究代表者	原田明九州大学, 大学院・総合理工学研究院, 教授 (90222231)
研究期間 (年度)	2003 – 2004
研究課題ステータス	完了 (2004年度)
配分額 *注記	4,300千円 (直接経費: 4,300千円) 2004年度: 1,600千円 (直接経費: 1,600千円) 2003年度: 2,700千円 (直接経費: 2,700千円)
キーワード	電極界面 / フェムトケミストリー / 紫外線励起超高速分光 / 時間分解光電子分光 / 過渡反射率測定 / 金単結晶電極 / 分光電気化学 / ナノ空間エネルギー移動 / 紫外光励起超高速分光
研究概要	本研究は、紫外光励起過渡反射率測定、および、ダブルパルス励起過渡反射率測定に基づき、斬新かつ有用な光機能界面計測法「固液界面フェムト秒時間分解光電子分光法」に相当する計測手法を開発し、固液界面における光電子放出ダイナミクスを追跡する可能性の検証を目的としている。ここで紫外光とはモードロックチタンサファイヤレーザーの第2および第3高調波であり、固液界面は電位制御された金単結晶(111)面/電解質水溶液系である。波長400nmでのダブルパルス励起によるフェムト秒過渡反射率測定を行い、金(111)面-過塩素酸水溶液系で過渡反射率応答の電位依存測定結果を解析した。各パルスで単独励起した場合の和と2つのパルス光で同時励起する場合とで結果が異なり、加成性が成り立たない場合があることを確認した。金電極印可する電位が高いほど、また、励起パルス間のタイミングが近いほど加成性が成り立たなくなることが分かった.これらの実験結果は、固液界面で2光子励起による光電子放出が生じているとすると説明でき、固液界面での光電子放出の観測が可能であることを示すものである。第3高調波を用いた深紫外光励起の実験では、十分な強度の過渡反射率信号の観測に成功しなかった.これは、励起レーザーの出力が不十分というだけでは説明が付かない結果であり、本質的な意味を持つことが示唆された。また、構造の規定された界面としてアントラキノン誘導体吸着界面について第二高調波回転異方性測定を用いて検討し、電位によって、またリン酸イオンの存在によって界面の秩序性が異なることを見いだした。