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酸化チタン/ゼオライト光触媒系による二酸化炭素の水による還元固定化反応

研究課題

研究課題/領域番号 15033263
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関大阪府立大学

研究代表者

安保 正一  大阪府立大学, 工学研究科, 教授 (70094498)

研究分担者 松岡 雅也  大阪府立大学, 工学研究科, 講師 (80305648)
竹内 雅人  大阪府立大学, 工学研究科, 助手 (90382233)
ザンペイソフ ノルボシン  大阪府立大学, 工学研究科, 助手 (10326275)
山下 弘巳  大阪大学, 大学院・工学研究科, 教授 (40200688)
研究期間 (年度) 2003 – 2004
研究課題ステータス 完了 (2004年度)
配分額 *注記
5,000千円 (直接経費: 5,000千円)
2004年度: 2,500千円 (直接経費: 2,500千円)
2003年度: 2,500千円 (直接経費: 2,500千円)
キーワード光触媒 / 二酸化炭素還元固定化 / 可視光利用 / ゼオライト / イオン注入 / メタノール生成 / 表面疎水化 / 高分散酸化チタン / メソポーラスゼオライト
研究概要

本研究では、ゼオライト骨格中にTiを含有した触媒を合成し、この系にイオン注入法を適用することで、酸化チタン光触媒の電子状態の制御を行い、可視光を吸収し二酸化炭素を水により還元固定化できる光触媒プロセスの実現を検討した。また、触媒の薄膜化や疎水化処理により触媒活性と選択性の向上を試みた。Ti含有ゼオライト光触媒上でのメタノール生成の選択性の向上を図るため、F^-イオンを含有するテンプレートを用い、疎水性Betaゼオライト(Ti-Beta(F))を合成した。FT-IR測定により、OH^-イオンを含有するテンプレートを用いて合成したBetaゼオライト(Ti-Beta(OH))と比較してTi-Beta(F)では表面OH基の減少が確認された。実際、室温でのH_2O吸着等温線測定によりTi-Beta(F)ではH_2Oの吸着量は減少し、表面の疎水化が確認できた。これらを光触媒として二酸化炭素の水による還元反応を検討した結果、Ti-Beta(F)は触媒活性は低いものの、Ti-Beta(OH)と比較して高い選択性でメタノールを生成できることを見出した。
さらに、光透過性が高く大表面積を有するTi含有メソポーラスシリカ薄膜を合成した。溶媒抽出法により合成したTi含有メソポーラスシリカ薄膜を二酸化炭素と水の存在下で紫外光照射すると、メタンおよびメタノールが生成した。透明なTi含有メソポーラスシリカ薄膜を粉末状にすると光触媒活性が低下することから、透明な薄膜光触媒の高い光触媒反応性が触媒の薄膜化による光吸収効率の向上に密接に関連することがわかった。
また、Ti含有メソポーラスシリカ光触媒上にVイオンを注入するとUV-Vis吸収スペクトルは注入イオン量に依存して長波長側にシフトし、可視光を吸収することがわかった。このように可視光吸収が可能な光触媒を用いると、390nmより長波長の光照射下で二酸化炭素の水による還元固定化反応が進行し、メタンおよびメタノールが生成することを見いだした。

報告書

(2件)
  • 2004 実績報告書
  • 2003 実績報告書
  • 研究成果

    (28件)

すべて 2004 その他

すべて 雑誌論文 (6件) 図書 (1件) 文献書誌 (21件)

  • [雑誌論文] Preparation, characterization, and reactivities of highly functional titanium oxide-based photocatalysts able to operate under UV-visible light2004

    • 著者名/発表者名
      M.Anpo
    • 雑誌名

      Bull.Chem.Soc.Jpn. 77

      ページ: 1427-1442

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Preparation of TiO_2 Photocatalysts by Multi-gelation Method and Their Photocatalytic Reactivity for the Degradation of 2-propanol2004

    • 著者名/発表者名
      B.Neppolian, H.Yamashita, Y.Okada, H.Nishijima, M.Anpo
    • 雑誌名

      Chem.Lett. 33

      ページ: 268-269

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Hydrogen Bonding versus Coordination of Adsorbate Molecules on Ti-silicalites2004

    • 著者名/発表者名
      N.U.Zhanpeisov, M.Anpo
    • 雑誌名

      J.Am.Chem.Soc. 120

      ページ: 9439-9444

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Intrinsic Band Gap Shift in Ti silicalites Modified by V Ion Implantation : Ab initio and Density Functional Theory Study2004

    • 著者名/発表者名
      N.U.Zhanpeisov, Y.Kanazawa, H.Yamashita, M.Anpo
    • 雑誌名

      Inter.J.Quant.Chem. 96

      ページ: 9439-9444

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Visible-Light-Sensitive Photocatalysts2004

    • 著者名/発表者名
      H.Yamashita, M.Takeuchi, M.Anpo
    • 雑誌名

      Encyclop.Nanosci.Nanotech. 10

      ページ: 639-654

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Application of an Ion Beam Technique for the Design of Visible Light-Sensitive, Highly Efficient and Highly Selective Photocatalysts2004

    • 著者名/発表者名
      H.Yamashita, M.Anpo
    • 雑誌名

      Catal.Surv.Asia 8

      ページ: 35-45

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [図書] 高機能な酸化チタン光触媒 -環境浄化・材料開発から規格化・標準化まで-2004

    • 著者名/発表者名
      安保正一監修
    • 総ページ数
      499
    • 出版者
      NTS
    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Hu, G.Martra, S.Higashimoto, JL.Zhang, M.Matsuoka, S.Coluccia, M.Anpo: "The Relationship between the Local Structures and Photocatalytic Reactivity of Ti-MCM-41 Catalysts"Stud.Surf.Sci.Catal.. 146. 593-596 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Shioya, K.Ikeue, M.Ogawa, M.Anpo: "Synthesis of Transparent Ti-containing Mesoporous Silica Thin Film Materials and Their Unique Photocatalytic Activity for the Reduction of CO_2 with H_2O"Appl.Catal.A : General. 254. 251-259 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] K.Iino, M.Anpo: "Atomic Level Characterization by Synchrotron Radiation for the Design of High Performance Catalysts"Res.Chem.Intermed.. 29. 773-782 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] M.Anpo, M.Takeuchi: "The Design and Development of Highly Reactive Titanium Oxide Photocatalysts Operating under Visible Light Irradiation"J.Catal.. 216. 505-516 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] M.Anpo, H.Yamashita, N.U.Zhanpeisov, M.Matsuoka, Y.Kanazawa, M.Okazaki: "Design and Development of Environmentally-Harmonious Ti/Zeolite Photocatalysts"Proc.4th Intern.Symp.on Eco-Mater.Process & Design. 63-66 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] M.Matsuoka, M.Anpo: "Local structures, Excited states, and Photocatalytic Reactivities of Highly Dispersed Catalysts Constructed within Zeolites"J.Photochem.Photobiol.C : Photochem.Rev.. 3. 225-252 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] S.Dohshi, M.Takeuchi, M.Anpo: "Effect of the Local Structure of Ti-oxide Species on the Photocatalytic Reactivity and Photoinduced Super-hydrophilic Properties of Ti/Si and Ti/B Binary Oxide Thin Films"Catal.Today. 85. 199-206 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Yamashita, K.Maekawa, Y.Nakatani, J.-J.Park, M.Anpo: "Photocatalytic Degradation of 2-Propanol Diluted in Water with TiO_2 Photocatalyst Loaded on Si_3N_4"Chem.Lett.. 10. 930-931 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] J.Zhang, H.Xu, H.Chen, M.Anpo: "Study on the Formation of H_2O_2 on TiO_2 Photocatalysts and Their Activity for the Photocatalytic Degradation of X-GL dye"Res.Chem.Intermed.. 29. 839-848 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] M.Takeuchi, S.Dohshi, T.Eura, M.Anpo: "Preparation of Titanium-Silicon Binary Oxide Thin Film Photocatalysts by an Ionized Clust Beam Deposition Method. Their Photocatalytic Activity and Photoinduced Super-Hydrophilici"J.Phys.Chem.B. 107. 14278-14282 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] M.Takeuchi, K.Tsujimaru, K.Sakamoto, M.Matsuoka, H.Yamashita, M.Anpo: "Effect of Pt Loading on the Photocatalytic Reactivity of Titanium Oxide Thin Films Prepared by Ion Engineering Techniques"Res.Chem.Intermed. 29. 619-629 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Yamashita, M.Harada, J.Misaka, H.Nakao, M.Takeuchi, M.Anpo: "Application of Ion Beams for Preparation of TiO_2 Thin Film Photocatalysts Operatable under Visible Light Irradiation : Ion-assisted Deposition and Metal Ion-implantation"Nuclear Instrument and Method in Physics Research B. 206. 889-892 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Yamashita, H.Nakao, M.Okazaki, M.Anpo: "Preparation of Hydrophobic Ti-containing Mesoporous Silica by the F-modificatio and Their Photocatalytic Degradation of Organic Pollutant Diluted in Water"Stud.Surf.Sci.Catal.. 795-798 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Yamashita, K.Kida, K.Ikeue, Y.Kanazawa, K.Yoshizawa, M.Anpo: "Photocatalytic Epoxidation of Propene with Molecular Oxygen under Visible Light Irradiation on V Ion-implanted Ti-HMS and Cr-HMS Mesoporous Molecular Sieve"Stud.Surf.Sci.Catal. 597-600 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] S.C.Moon, Y.Matsumura, M.Kitano, M.Matsuoka, M.Anpo: "Hydrogen production using semiconducting oxide photocatalysts"Res.Chem.Intermed. 29. 233-256 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Hu, S.Higashimoto, G.Martra, JL.Zhang, M.Matsuoka, S.Coluccia, M.Anpo: "Local Structures of Active Sites on Ti-MCM-41 and Their Photocatalytic Reactivity for the Decomposition of NO"Catal.Lett. 90. 161-163 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] H.Yamashita, M.Harada, J.Misaka, M.Takeuchi, B.Neppolian, M.Anpo: "Photocatalytic Degradation of Organic Compounds Diluted in Water using Visible Light-responsive Metal Ion-implanted TiO2 Catalysts : Fe Ion-implanted TiO2"Catal.Today. 84. 191-196 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] Y.Hu, JL.Zhang, M.Minagawa, T.Ayusawa, M.Matsuoka, H.Yamashita, M.Anpo: "The Origin of the Decline in the Photocatalytic Activity of TiO_2 in the Decomposition of NO : TPD Spectra of the Adsorbed NO Species"Res.Chem.Intermed. 29. 125-136 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] M.Anpo, M.Takeuchi, H.Yamashita, S.Kishiguchi, A.Davidson, M.Che: "Semiconductor Photochemistry and Photophysics "Design and Development of New Titanium Dioxide Semiconductor Photocatalysts"(Eds. by V.Ramamurthy and K.S.Schanze)"Marcel Dekker, New York. 283-299 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 安保正一(分担執筆): "先端科学シリーズI"可視光応答型の高機能な酸化チタン光触媒の開発"(日本化学会編)"丸善. 170-179 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 安保正一: "イオン工学ハンドブック"環境調和型触媒としての光触媒""イオン工学研究所. 955-964 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書

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公開日: 2003-04-01   更新日: 2018-03-28  

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