有機分子の宇宙・地球環境における多次元同位体システマティクス

• 研究課題/領域番号: 15204052
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 地球宇宙化学
• 研究機関: 岡山大学 (2004-2006); 東京都立大学 (2003)
• 研究代表者: 奈良岡 浩 岡山大学, 大学院自然科学研究科, 教授 (20198386)
• 研究期間 (年度): 2003 – 2006
• 研究課題ステータス: 完了 (2006年度)
• 配分額: 49,270千円 (直接経費: 37,900千円、間接経費: 11,370千円); 2006年度: 6,110千円 (直接経費: 4,700千円、間接経費: 1,410千円); 2005年度: 5,980千円 (直接経費: 4,600千円、間接経費: 1,380千円); 2004年度: 5,980千円 (直接経費: 4,600千円、間接経費: 1,380千円); 2003年度: 31,200千円 (直接経費: 24,000千円、間接経費: 7,200千円)
• キーワード: 有機化合物 / 安定同位体 / 宇宙化学 / 地球環境 / 隕石 / バイオマーカー / バクテリア / 紫外線分解 / 炭素 / 水素 / 分子内同位体 / 宇宙 / 有機分子 / 同位体組成 / 酸素 / 堆積物 / 炭素同位体比 / 水素同位体比 / 酸素同位体比 / 分子内同位体分布 / モノカルボン酸 / 炭素質隕石 / 陸上高等植物 / 脂質合成系

研究概要

本研究では、隕石などの地球外試料や海洋や湖沼堆積物などの地球環境試料中に存在する有機化合物を構成する複数の元素(特に炭素と水素)の同位体組成を同時に解析することにより、有機化合物の生成・分解メカニズム、起源や運搬過程の推定、植物における光合成の代謝過程プロセスに関して新たな情報をもたらした。
炭素質隕石中のカルボン酸や不溶性高分子有機物について炭素・水素同位体組成の二次元解析を行い、これら隕石有機物の変質過程と同位体組成が結びつくことを明らかにした。地球環境試料における有機分子レベルでの炭素・水素二次元同位体解析法は世界で初めて行われた。湖沼堆積物を用いて氷期-間氷期におけるn-アルカンの炭素・水素同位体比が植生・水環境の変化により変動することを見出した。さらに海洋表層堆積物において酢酸の炭素-水素同位体比が深度によって変化することを見出し、酸化還元状態の変化による生物活動の変化と結びついていることを示した。また、酢酸、メタノール、アセトニトリル、ベンゼンなどの宇宙空間にも存在が報告されている有機分子の紫外線照射分解時の炭素と水素の同位体分別係数を決定し、自然環境下で起こりうる有機分子分解時の同位体比の変化幅を見積もった。
研究遂行期間途中に研究代表者が大学を異動し、質量分析計や大学院生の移動などの問題により、当初予定した研究計画のすべてを実行することはできなかったが、ほとんどの部分について多くの研究成果を達成できた。4年間の期間中に21編の論文が英文学術誌に発表され、国内外の学会で43件の成果発表も行った。

研究成果

• [雑誌論文] Carbon and hydrogen isotope fractionation of acetic acid during degradation by ultraviolet light (2007)
  • 著者名/発表者名: Y.Oba, H.Naraoka
  • 雑誌名: Geochemical Journal 41(印刷中)
  • NAID: 10026140552
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Carbon and hydrogen isotope fractionation of acetic acid during degradation by ultraviolet light (2007)
  • 著者名/発表者名: Y.Oba, H.Naraoka
  • 雑誌名: Geochemical Journal 41(in press)
  • NAID: 10026140552
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] δ^<13>C-δD relationship among three n-alkyl compound classes (n-alkanoic acid, n-alkanes and n-alcohols) of terrestrial higher plants (2007)
  • 著者名/発表者名: Y.Chikaraishi, H.Naraoka
  • 雑誌名: Organic Geochemistry 38 ページ: 198-215
• [雑誌論文] Carbon isotopic composition of acetic acid generated by hydrous pyrolysis of macromolecular organic matter from the Murchison meteorite. (2006)
  • 著者名/発表者名: Y.Oba, H.Naraoka
  • 雑誌名: Meteoritics and Planetary Science 41 ページ: 1175-1181
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Compound-specific δ^<13>C- δD analysis of lipid molecules in a plant-soil system (2006)
  • 著者名/発表者名: Y.Chikaraishi, H.Naraoka
  • 雑誌名: Chemical Geology 218 ページ: 117-133
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Carbon isotope fractionation during degradation of benzene, trichloro-ethene, and tetrachloroethene under ultraviolet light. (2006)
  • 著者名/発表者名: S.R.Poulson, H.Naraoka
  • 雑誌名: Geochemical Journal 40 ページ: 291-296
  • NAID: 10018144347
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Site-specific carbon isotope analysis of aromatic carboxylic acids by elemental analysis/pyrolysis/isotope ratio mass spectrometry. (2006)
  • 著者名/発表者名: Y.Oba, H.Naraoka
  • 雑誌名: Rapid Communications in Mass Spectrometry 20 ページ: 3649-3653
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Chemical and biological evolution of early Earth : Constraints from banded iron formations. (2006)
  • 著者名/発表者名: H.Ohmoto etc.
  • 雑誌名: The Geological Society of America Memoir 198 ページ: 291-331
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [雑誌論文] Compound-specific δ^<13>C-δD analysis of lipid molecules in a plant-soil system. (2006)
  • 著者名/発表者名: Y.Chikaraishi, H.Naraoka
  • 雑誌名: Chemical Geology 218 ページ: 117-133
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Site-specific carbon isotope analysis of aromatic carboxylic acids by elemental analysis/pyrolysis/isotope ratio mass spectrometry. (2006)
  • 著者名/発表者名: H.Ohmoto et al.
  • 雑誌名: The Geological Society of America Memoir 198 ページ: 291-331
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Compound-specific δ~<13>C-δD analysis of lipid molecules in a plant-soli system (2006)
  • 著者名/発表者名: Y.Chikaraishi, H.Naraoka
  • 雑誌名: Chemical Geology 218 ページ: 117-133
• [雑誌論文] Carbon isotope fractionation during degradation of benzene, trichloroethene, and tetrachloroethene under ultraviolet light. (2006)
  • 著者名/発表者名: S.R.Poulson, H.Naraoka
  • 雑誌名: Geochemical Journal 40 ページ: 291-296
  • NAID: 10018144347
• [雑誌論文] Site-specific carbon isotope analysis of aromatic carboxylic acids by elemental analysis/pyrolysis/isotope ratiomass spectrometry. (2006)
  • 著者名/発表者名: Y.Oba, H.Naraoka
  • 雑誌名: Rapid Communications in Mass Spectrometry 20 ページ: 3649-3653
• [雑誌論文] Carbon isotope fractionation during degradation of benzene, trichloroethene, and tetrachloroethene under ultraviolet light. (2006)
  • 著者名/発表者名: S.R.Poulson, H.Naraoka
  • 雑誌名: Geochem.J. 40(印刷中)
  • NAID: 10018144347
• [雑誌論文] 海藻中の不飽和脂肪酸のGC/MSによる解析:不飽和度別分画と不飽和位置の同定 (2006)
  • 著者名/発表者名: 力石嘉人, 奈良岡浩
  • 雑誌名: Researches in Organic Geochemistry 20 ページ: 23-30
  • NAID: 130007777464
• [雑誌論文] Carbon and hydrogen isotopic compositions of sterols from riverine and marine sediments. (2005)
  • 著者名/発表者名: Y.Chikaraishi, Y.Yamada, H.Naraoka
  • 雑誌名: Limnol.Oceanogr 50 ページ: 1763-1770
• [雑誌論文] Carbon isotope signatures of bacterial 28-norhopanoic acids in Miocene-Pliocene diatomaceous and phosphatic sediments. (2005)
  • 著者名/発表者名: M.Yamamoto, H.Naraoka, R.Ishiwatarii, S.Ogihara
  • 雑誌名: Chem.Geol. 218 ページ: 117-133
• [雑誌論文] δ^<13>C and δD identification of sources of lipid biomarkers in sediments of Lake Haruna (Japan). (2005)
  • 著者名/発表者名: Y.Chikaraishi.H.Naraoka
  • 雑誌名: Geochim.Cosmochim.Acta 69 ページ: 3285-3297
• [雑誌論文] Solid-state ^<13>C NMR characterization of insoluble organic matter from Antarctic CM2 chondrites : Evaluation of the meteoritic alteration level. (2005)
  • 著者名/発表者名: H.Yabuta, H.Naraoka, K.Sakanishi, H.Kawashima
  • 雑誌名: Meteoritics Planet.Sci 40 ページ: 779-787
• [雑誌論文] δ^<13>C and δD identification of sources of lipid biomarkers in sediments of Lake Haruna (Japan) (2005)
  • 著者名/発表者名: Y.Chikaraishi, H.Naraoka
  • 雑誌名: Geochimica Cosmochimica Acta 69(印刷中)
• [雑誌論文] Carbon isotope signatures of bacterial 28-norhopanoic acids in Miocene-Pliocene diatomaceous and phophatic sediments (2005)
  • 著者名/発表者名: M.Yamamoto, H.Naraokaら
  • 雑誌名: Chemical Geology (印刷中)
• [雑誌論文] Carbon and hydrogen isotopic fractionation during lipid biosynthesis in a higher plant (Cryptomeria japonica) (2004)
  • 著者名/発表者名: Y.Chikaraishi, H.Naraokaら
  • 雑誌名: Phytochemistry 64 ページ: 323-330
• [雑誌論文] Biological and environmental changes in Lake Baikal during the late Ouarternary inferred from carbon nitrogen and sulfur isotopes (2004)
  • 著者名/発表者名: T.Watanabe, H.Naraoka
  • 雑誌名: Earth and Planetary Science Letters 222 ページ: 285-299
• [雑誌論文] Hydrogen and carbon isotopic fractionations of lipid biosynthesis among terreatrial (C3,C4 and CAM) and aquatic plants (2004)
  • 著者名/発表者名: Y.Chikaraishi, H.Naraokaら
  • 雑誌名: Phytochemistry 64 ページ: 1368-1381
• [雑誌論文] 超微量有機分子の安定水素・炭素同位体比測定とその応用 (2004)
  • 著者名/発表者名: 力石嘉人, 奈良岡浩
  • 雑誌名: ぶんせき 2004・8 ページ: 456-461
  • NAID: 10013448776
• [図書] 炭素の辞典(分担,炭素の同位体組成) (2007)
  • 著者名/発表者名: 奈良岡 浩
  • 出版者: 朝倉書店(印刷中)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [図書] 炭素の事典(分担) (2006)
  • 著者名/発表者名: 奈良岡浩
  • 出版者: 朝倉書店(印刷中)
• [図書] 「有機地球化学」、第7章「有機分子の同位体組成」 (2004)
  • 著者名/発表者名: 奈良岡 浩
  • 総ページ数: 31
  • 出版者: 培風館
• [文献書誌] H.Naraoka, H.Mita, M.Komiya: "A chemical sequence of macromolecular organic matter in the CM chondrites"Meteoritics and Planetary Science. (印刷中). (2004)
• [文献書誌] T.Watanabe, H.Naraoka: "Biological and environmental changes at Lake Baikal in the late Quarternary inferred from carbon, nitrogen and sulphur isotopes"Earth and Planetary Science Letters. (印刷中). (2004)
• [文献書誌] Y.Chikaraishi, H.Naraoka, S.R.Poulson: "Carbon and hydrogen isotopic fractionation during lipid biosynthesis in a higher plant (Cryptomeria japonica)"Phytochemistry. 64. 323-330 (2004)
• [文献書誌] Y.Oba, H.Naraoka: "A different behavior of hydrogen isotope exchange between two PAH isomers (fluoranthene and pyrene)"Researches in Organic Geochemistry. 18. 29-35 (2003)
• [文献書誌] Y.Chikaraishi, H.Naraoka: "Compound-specific δD-δ13C analyses of n-alkanes extracted from terrestrial and aquatic plants"Phytochemistry. 63. 361-371 (2003)
• [文献書誌] T.Okuda, H.Naraoka, H.Takada: "Thermodynamic behavior of stable carbon isotopic compositions of individual polycyclic aromatic hydrocarbons derived from automobiles"Polycyclic Aromatic Compound. 23. 219-236 (2003)
• [文献書誌] 奈良岡 浩: "地球化学講座 第4巻「有機地球化学」第7章「有機分子の同位体組成」"培風館(印刷中). (2004)