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メタンによるNOxの選択的還元用ガンマ型アルミニウム-ガリウム複合酸化物の開発

研究課題

研究課題/領域番号 15310053
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 環境技術・環境材料
研究機関京都大学

研究代表者

井上 正志  京都大学, 工学研究科, 教授 (30151624)

研究分担者 岩本 伸司  京都大学, 工学研究科, 助手 (50252482)
研究期間 (年度) 2003 – 2005
研究課題ステータス 完了 (2005年度)
配分額 *注記
15,700千円 (直接経費: 15,700千円)
2005年度: 4,000千円 (直接経費: 4,000千円)
2004年度: 2,900千円 (直接経費: 2,900千円)
2003年度: 8,800千円 (直接経費: 8,800千円)
キーワードメタン / 窒素酸化物 / 脱硝反応 / ガリア / アルミナ / 複合酸化物 / 欠陥スピネル / 固体触媒 / ソルボサーマル反応 / γ-アルミナ / ガンマ型酸化ガリウム / 固溶体 / 複合酸化物触媒 / メタン脱硝 / グリコサーマル反応 / ガリウム / 結晶性 / NO選択還元反応 / 天然ガス / スピネル型複合酸化物 / 酸化物触媒 / 排煙脱硝
研究概要

グリコサーマル法によるGa_20_3-Al_20_3複合酸化物の合成を検討し、アルミニウムイソプロポキシドとガリウムアセチルアセトナトとの1,4-ブタンジオールあるいは1,5-ペンタンジオール中300℃2時間の反応でガンマ型Ga_20_3-Al_2O_3複合酸化物が生成し、この複合酸化物中、ガリウムは選択的にスピネルの四配位座をアルミニウムは六配位座を占めることを見出した。この方法で調製したGa_20_3-Al_20_3複合酸化物は共沈法やソルゲル法で調製した複合酸化物に比べ、メタンを還元剤とするNOxの選択的還元反応に高い活性を持つことを見出した。この触媒の活性は全ガリウム中の四配位ガリウムの比に比例することから、第二配位圏にアルミニウムの存在する四配位ガリウムが活性点であると結論した。グリコサーマル反応の反応系にホウ酸メチルや酢酸亜鉛を添加して合成したホウ素あるいは亜鉛修飾Ga_2O_3-Al_2O_3複合酸化物も脱硝反応に高い活性を持つことを見出した。亜鉛修飾の揚合には亜鉛の添加は四配位ガリウムの割合を低下させるが、結晶性を増加させ、脱硝反応において副生する水が触媒表面に強く吸着することによる反応阻害を軽減させることを見出した。脱硝反応では、メタンの活性化が律速段階で、水が触媒表面に強吸着してメタンの解離吸着を阻害すると結論した。このため、結晶性の良い触媒ほど水の吸着が少なく活性が高いことを見出した。種々の溶媒を用いるソルボサーマル反応を検討し、ジエチレントリアミンを用いると極めて結晶性の高いGa_2O_3-Al_2O_3複合酸化物触媒が得られることを見出し、また、この触媒がメタンを還元剤とするNOの選択還元反応に極めて高い活性を持つことを見出した。

報告書

(4件)
  • 2005 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2004 実績報告書
  • 2003 実績報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2007 2006 2005 2004 その他

すべて 雑誌論文 (15件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (2件) 図書 (2件) 文献書誌 (1件)

  • [雑誌論文] Performance of Solvothermally Prepared Ga_2O_3-Al_2O_3 Catalysts for SCR of NO with Methane2007

    • 著者名/発表者名
      M. Takahashi, T. Nakatani, S. Iwamoto, M. Inoue, et. al.
    • 雑誌名

      Appi. Catal. B : Environmental 70

      ページ: 73-79

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Glycothermal Synthesis of γ-Ga_20_3-Al_2O_3 Solid Solutions2006

    • 著者名/発表者名
      M.Takahashi, N.Inoue, S.Iwamoto, M.Inoue, 他2名
    • 雑誌名

      J.Am.Ceram.Soc. 87

      ページ: 2158-2166

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Selective Catalytic Reduction of NO with Methane on γ-Ga_2O_3-Al_2O_3 Solid Solutions Prepared by the Glycothermal Method2006

    • 著者名/発表者名
      M.Takahashi, N.Inoue, S.Iwamoto, M.Inoue, 他3名
    • 雑誌名

      Appl.Catal.B:Environmental 65

      ページ: 142-149

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of the Composition of Spinel Type Ga_2O_3-Al_2O_3-ZnO Catalysts on Activity for CH_4-SCR of NO and Optimization of Catalyst Composition2006

    • 著者名/発表者名
      M.Takahashi, T.Nakatani, S.Iwamoto, M.Inoue, 他2名
    • 雑誌名

      Ind.Eng.Chem.Res. 45

      ページ: 3678-3683

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Glycothermal Synthesis of γGa_2O_3-Al_2O_3 Solid Solutions2006

    • 著者名/発表者名
      M. Takahashi, N. Inoue, S. Iwamoto, M. Inoue, et. al.
    • 雑誌名

      J. Am. Ceram. Soc, 87

      ページ: 2158-2166

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Selective Catalytic Reduction of NO with Methane on γ-Ga_2O_3-Al_2O_3 Solid Solutions Prepared by the Glycothermal Method2006

    • 著者名/発表者名
      M. Takahashi, N. Inoue, S., Iwamoto, M. Inoue, et. al.
    • 雑誌名

      Appi. Catal. B : Environmental 65

      ページ: 142-149

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Effect of the Composition of Spinel Type Ga_20_3-Al_2O_3-ZnO Catalysts on Activity for CH_4-SCR of NO and Optimization of Catalyst Composition2006

    • 著者名/発表者名
      M. Takahashi, T. Nakatani, S. Iwamoto, M. Inoue, et. al.
    • 雑誌名

      md. Eng. Chem. Res. 45

      ページ: 3678-3686

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Effect of Modification of Alkali on the γ-Ga_2O_3-Al_2O_3 Catalysts for SCR of NO with Methane2006

    • 著者名/発表者名
      M. Takahashi, T. Nakatani, S. Iwamoto, M. Inoue, et. al.
    • 雑誌名

      J. Phys. Condensed Matter 18

      ページ: 5745-5757

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Solvothermal Synthesis2005

    • 著者名/発表者名
      M. Inoue
    • 雑誌名

      Chemical Processing of Ceramics 2nd Ed. ; ed. by B. Lee and S.Komarneni Tayler & Trancis, Boca Raton, chapter 2

      ページ: 21-63

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Performance of Solvothermally Prepared Ga_2O_3-Al_2O_3 Catalysts for SCR of NO with Methane

    • 著者名/発表者名
      M.Takahashi, T.Nakatani, S.Iwamoto, T.Watanabe, M.Inoue
    • 雑誌名

      Applied Catalysis B : Environmental (印刷中)

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Selective Catalytic Reduction of NO with Methane on γ-Ga_2O_3-Al_2O_3 Solid Solutions Prepared by the Glycothermal Method

    • 著者名/発表者名
      M.Takahashi, N.Inoue, T.Nakatani, T.Takeguchi, S.Iwamoto, T.Watanabe, M.Inoue
    • 雑誌名

      Applied Catalysis B : Environmental (印刷中)

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Effect of the Composition of Spinel-Type Ga_2O_3-Al_2O_3-ZnO Catalysts on Activity for the CH_4-SCR of NO and Optimization of Catalyst Composition

    • 著者名/発表者名
      M.Takahashi, T.Nakatani, S.Iwamoto, T.Watanabe, M.Inoue
    • 雑誌名

      Industrial and Engineering Chemistry, Research (印刷中)

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Synthesis of γ-Ga_2O_3-Al_2O_3 Solid Solutions by the Glycothermal Method

    • 著者名/発表者名
      M.Takahashi, N.Inoue, T.Nakatani, T.Takeguchi, S.Iwamoto, M.Inoue, T.Watanabe
    • 雑誌名

      Journal of American Ceramic Society (印刷中)

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Effect of Modification by alkali on the γ-Ga_2O_3-Al_2O_3 Mixed Oxides by the Glycothermal Method

    • 著者名/発表者名
      M.Takahashi, T.Nakatani, S.Iwamoto, T.Watanabe, M.Inoue
    • 雑誌名

      Journal of Physics : Condensed Matter (印刷中)

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Synthesis of γ-Ga_2O_3-Al_2O_3 Binary Oxide by the Glycothermal Method and Its Catalytic Performance for SCR of NO with Methane

    • 著者名/発表者名
      Masaru Takahashi, Shinji Iwamoto, Masashi Inoue
    • 雑誌名

      Proceedings of 13^<th> International Congress on Catalysis P6-106(印刷中)

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [学会発表] The Synthesis of γ-Ga_2O_3-Al_2O_3 Binary Oxide by the Glycothermal Method and Its Catalytic Performance2004

    • 著者名/発表者名
      M.Takahashi, S.Iwamoto, K.Kagawa, M.Inoue
    • 学会等名
      13th International Conference on Catalysis
    • 発表場所
      Paris
    • 年月日
      2004-07-15
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [学会発表] The Synthesis of y-Ga_20_3-Al_20_3 Binary Oxide by the Glycothermal Method and Its Catalytic Performance2004

    • 著者名/発表者名
      M. Takahashi, S. Iwamoto, K. Kagawa, M. Inoue
    • 学会等名
      13th International Conference on Catalysis
    • 発表場所
      Paris
    • 年月日
      2004-07-15
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [図書] Chemical Processing of Metal Oxides2005

    • 著者名/発表者名
      Masashi Inoue(分担執筆)
    • 総ページ数
      42
    • 出版者
      Taylor & Francis
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [図書] Chemical Processing of Ceramics : Chapter 2,"Solvothermal Synthesis"(B.Lee, S.Komarneni編)2005

    • 著者名/発表者名
      M.Inoue
    • 総ページ数
      43
    • 出版者
      Taylor & Francis, London
    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [文献書誌] Masashi INOUE: "Glycothermal synthesis of metal oxides"J.Phys.Condens.Matter. 16. S1291-S1303 (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書

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公開日: 2003-04-01   更新日: 2016-04-21  

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