| 研究課題/領域番号 |
15350033
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
無機化学
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
小江 誠司 大阪大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (60290904)
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| 研究期間 (年度) |
2003 – 2004
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| 研究課題ステータス |
完了 (2004年度)
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| 配分額 *注記 |
15,500千円 (直接経費: 15,500千円)
2004年度: 2,200千円 (直接経費: 2,200千円)
2003年度: 13,300千円 (直接経費: 13,300千円)
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| キーワード | アミノ酸 / ケト酸 / pH / 水 / ヒドリド錯体 / プロトン / アンモニア / 還元的アミノ化 / 水中 / 環境対応 / 触媒・化学プロセス / 錯体化学 / 水素 / 還元 / 反応制御 |
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| 研究概要 |
アミノ酸合成反応は、生化学・合成化学における基本的かつ重要な反応の一つであり、これまでに数多くのアミノ酸合成法の開発・研究がなされてきた。しかし、安全性および廃棄物(シアン化物)処理においてまだ多くの問題点を抱えている。本研究では、ケト酸の還元的アミノ化反応を基礎にした「pH制御による人工アミノ酸合成法の開発」に取り組んだ。アクア錯体とギ酸との反応により、水中、pH 5-7で安定なヒドリド錯体を合成した。ヒドリド錯体を触媒とする、ケト酸の還元的アミノ化反応を水中で検討した。その結果、アミノ酸がpH選択的に生成(78-97%)することを見出した。アミノ酸がpH選択的に生成する理由は、反応中間体であるイミノ酸の生成がプロトンおよびアンモニアの濃度に依存し、さらにヒドリド錯体の安定性がpHに依存するためである。窒素源として(15)Nアンモニアを、水素源としてDCOONaを用いることにより、(15)NとDのダブルラベリングを触媒的に行なうことができた。さらに、水溶性遷移金属アクア錯体を触媒として用いることで、末端アルキンの水和反応とケト酸の還元的アミノ化反応をpHで連続的に制御し、第一級アミノ化合物を触媒的に合成できることを見出した。以上、本研究では「水溶性遷移金属アクア錯体を触媒として用いるpH制御による人工アミノ酸合成法の開発」に成功した。今後は、さらにこれまでの研究成果を基に、「pHで連続的に反応を制御する新しいタイプの人工アミノ酸合成法の開発」に関する研究を深めていく予定である。
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