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内殻励起状態フェムト秒ダイナミクスが支配する分子解離の探索

研究課題

研究課題/領域番号 15540379
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 原子・分子・量子エレクトロニクス・プラズマ
研究機関東北大学

研究代表者

上田 潔  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (50151791)

研究期間 (年度) 2003 – 2004
研究課題ステータス 完了 (2004年度)
配分額 *注記
3,600千円 (直接経費: 3,600千円)
2004年度: 1,500千円 (直接経費: 1,500千円)
2003年度: 2,100千円 (直接経費: 2,100千円)
キーワード超高速分子解離 / 共鳴オージェ電子放出 / 内殻励起 / 放射光 / 同時計測 / 運動量分光 / ドップラー効果 / 分子内電荷移動 / 分子内オージェ電子散乱 / オージェ電子・イオン同時時計測 / 共鳴オージェ分光 / 多重イオン同時計測運動量分析 / オージェ電子-イオン同時計測 / 4フッ化メタン / 6フッ化イオウ / 3フッ化ホウ素
研究概要

1.CF_4、CH3F, SF_6のF 1s電子を最低非占有分子軌道(LUMO)に励起した時に観測される共鳴オージェスペクトルの中にF原子フラグメントからのオージェ電子放出を観測し、そのドップラーエネルギーシフトから、C-F結合またはS-F結合が一本、励起光偏光軸方向に伸びるようにして超高速解離が進行することを明らかにした。
2.半球静電偏向型電子エネルギー分析器(GAMMADATA-SCIENTA社SES2002)の電子検出部のCCDカメラをディレーライン型位置検出器に置き換え、東北大学当研究所付属工場で製作した飛行時間型イオン運動量分析計と組み合わせ、オージェ電子・イオン同時計測装置を製作した。
3.本同時計測装置を用いて、CF_4、CH_3F、SF_6等の分子の内殻励起状態における超高速分子解離と共鳴オージェ電子放出との競争について詳細に調べて以下の知見を得た。
(1)いずれの分子のF 1s励起後の分子解離でも、Fイオンが得る解離運動エネルギーは余剰エネルギーの半分以下であり、残りのエネルギーは他のフラグメントの振動励起や解離に用いられる。
(2)CH_3F分子のC 1s励起の場合も超高速分子解離が起こり、CHイオン生成が促進される。
(3)CF_4分子のF 1s励起におけるFイオンとF原子からのオージェ電子との同時計測信号から、オージェ電子の分子内散乱、つまりF原子から放出されたオージェ電子がCF_3フラグメントによって散乱される現象を捕らえた。
(4)CH_3F分子のF 1s励起におけるCH_2イオンとF原子からのオージェ電子との同時計測信号から、解離分子内電荷移動、つまり、F 1sオージェ緩和の際に離れつつあるCF_3フラグメントから電子が引き抜かれる現象を捉えた。
1および3の実験は、放射光実験施設SPring-8の共同利用実験として行った。

報告書

(3件)
  • 2004 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2003 実績報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2005 2004 2003 その他

すべて 雑誌論文 (25件) 文献書誌 (5件)

  • [雑誌論文] Ultrafast dissociation of F 1 s excited SF_6 probed by electron ion momentum coincidence spectroscopy2005

    • 著者名/発表者名
      Georg Pruemper
    • 雑誌名

      J.Phys.B : At, Mol.Opt.Phys. 38

      ページ: 1-10

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Dynamics of core-ionization and excitation of molecules probed by multiple momentum imaging spectroscopy2005

    • 著者名/発表者名
      Norio Saito
    • 雑誌名

      J.Electron Spectroscopy and Related Phenomena 144-147

      ページ: 103-107

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] 3D-ion-momentum/high-resolution-electron coincidence measurements2005

    • 著者名/発表者名
      Georg Pruemper
    • 雑誌名

      J.Electron Spectroscopy and Related Phenomena 144-147

      ページ: 227-230

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Intra-molecular Auger-electron scattering in the ultrafast dissociation of CF_4 at the 1s -> a_1* excitation2005

    • 著者名/発表者名
      Georg Pruemper
    • 雑誌名

      Physical Review A 71

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Molecular photodissociation studied by VUV and soft X-ray radiation2005

    • 著者名/発表者名
      Kiyoshi Ueda
    • 雑誌名

      J.Phys.B : At.Mol.Opt.Phys.(Einstein special issue) 38

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Ultrafast dissociation of F 1s excited SF_6 probed by electron ion momentum coincidence spectroscopy2005

    • 著者名/発表者名
      Georg Pruemper
    • 雑誌名

      Journal of Physics B : Atomic, Molecular Optical Physics 38

      ページ: 1-10

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Intra-molecular Auger-electron scattering in the ultrafast dissociation of CF_4 at the 1s -> a_1^* excitation2005

    • 著者名/発表者名
      Georg Pruemper
    • 雑誌名

      Physical Review A 71

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Molecular photodissociation studied by VUV and soft X-ray radiation2005

    • 著者名/発表者名
      Kiyoshi Ueda
    • 雑誌名

      Journal of Physics B : Atomic, Molecular Optical Physics (Einstein Special Issue) 38

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Molecular photodissociation studied by VUV and soft X-ray radiation2005

    • 著者名/発表者名
      Kiyoshi Ueda
    • 雑誌名

      J.Phys.B : At.Mol.Opt.Phys.(Einstein special issue) 38(in press)

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Intra-molecular Auger-electron scattering in the ultrafast dissociation of CF_4 at the 1s ->a_1^* excitation2005

    • 著者名/発表者名
      G.Prumper
    • 雑誌名

      Physical Review A 71(in press)

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] 3D-ion-momentum/high-resolution-electron coincidence measurements2005

    • 著者名/発表者名
      G.Prumper
    • 雑誌名

      J.Electron Spectroscopy and Related Phenomena (in press)

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Ultrafast dissociation of F 1s excited SF_6 probed by electron ion momentum coincidence spectroscopy2005

    • 著者名/発表者名
      G.Prumper
    • 雑誌名

      J.Phys.B : At, Mol.Opt.Phys. 38(1)

      ページ: 1-10

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Asymmetric nuclear motion of the F 1s-ionized state in BF_3 probed by quadruple-ion-coincidence momentum imaging2004

    • 著者名/発表者名
      Alberto De Fanis
    • 雑誌名

      Physical Review A 69

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Intra-molecular H_2^+ formation in the core-excited HCCH probed by multiple-ion coincidence momentum imaging2004

    • 著者名/発表者名
      Norio Saito
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters 393

      ページ: 295-299

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Deformation, nuclear motion and fragmentation of core-excited CO_2 probed by multiple-ion coincidence momentum imaging2004

    • 著者名/発表者名
      Norio Saito
    • 雑誌名

      J.Electron Spectroscopy and Related Phenomena 141

      ページ: 183-193

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Nuclear dynamics of core-excited and ionized small polyatomic molecules probed by multiple coincidence momentum imaging technique2004

    • 著者名/発表者名
      Norio Saito
    • 雑誌名

      Physica Scripta T110

      ページ: 90-95

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Intra-molecular H_2^+ formation in the core-excited HCCH probed by multiple-ion coincidence momentum imaging2004

    • 著者名/発表者名
      N.Saito
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters 393(4-6)

      ページ: 295-299

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Deformation, nuclear motion and fragmentation of core-excited CO_2 probed by multiple-ion coincidence momentum imaging2004

    • 著者名/発表者名
      N.Saito
    • 雑誌名

      J.Electron Spectroscopy and Related Phenomena 141(2-3)

      ページ: 183-193

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] High-resolution inner-shell spectroscopies of free atoms and molecules using soft X-ray beamlines at the third generation synchrotron radiation sources2003

    • 著者名/発表者名
      Kiyoshi Ueda
    • 雑誌名

      Journal of Physics B : Atomic, Molecular Optical Physics 36

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] SPring-8軟X線光化学ビームラインにおける気相原子分子の高分解能内殻分光2003

    • 著者名/発表者名
      上田 潔
    • 雑誌名

      放射光 16

      ページ: 224-235

    • NAID

      80016090184

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Anisotropic ultrafast dissociation probed by the Doppler effect in resonant photoemission from CF_42003

    • 著者名/発表者名
      Kiyoshi Ueda
    • 雑誌名

      Physical Review Letters 90

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Doppler effect in resonant photoemission from SF_6: correlation between Doppler profile and Auger emission anisotropy2003

    • 著者名/発表者名
      Masashi Kitajima
    • 雑誌名

      Physical Review Letters 91

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] High-resolution inner-shell spectroscopies of free atoms and molecules using soft X-ray beamlines at the third generation synchrotron radiation sources2003

    • 著者名/発表者名
      Kiyoshi Ueda
    • 雑誌名

      Journal of Physics B : Atomic, Molecular Optical Physics(Review article) 36

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] High resolution inner-shell spectroscopies of atoms and molecules in gas phase using the soft X-ray photochemistry beamline at SPring-82003

    • 著者名/発表者名
      Kiyoshi Ueda
    • 雑誌名

      Journal of the Japanese Society for Synchrotron Radiation Research 16

      ページ: 224-235

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Doppler effect in resonant photoemission from SF_6 : correlation between Doppler profile and Auger emission anisotropy2003

    • 著者名/発表者名
      Masashi Kitajima
    • 雑誌名

      Physical Review Letters 91

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2004 研究成果報告書概要
  • [文献書誌] 上田潔, 北島昌史, 他12名: "Anisotropic ultrafast dissociation probed by the Doppler effect in resonant photoemission from CF_4"Physical Review Letters. 90. 233006(1)-233006(4) (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 上田潔, 北島昌史, 他12名: "Doppler effect in resonant photoemission from SF_6 : correlation between Doppler profile and Auger emission anisotropy"Physical Review Letters. 91. 213003(1)-213003(4) (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] De Fanis(1), 上田潔(Last)(9名): "Asymmetric nuclear motion of the F 1s-ionized state in BF_3 probed by quadrupple-ion-coincidence momentum imaging"Physical Review A. 69. 022506(1)-022506(5) (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 上田 潔: "High resolution inner-shell spectroscopies of free atoms and molecules using soft X-ray beamlines at the third generation synchrotron"Journal of Physics B : Atomic, Molecular Optical Physics. 36. R1-R1 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書
  • [文献書誌] 上田 潔: "SPring-8軟X線光化学ビームラインにおける気相原子分子の項分解能内殻分光"放射光. 16・4. 224-235 (2003)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書

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公開日: 2003-04-01   更新日: 2016-04-21  

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