| 研究課題/領域番号 |
15656203
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| 研究種目 |
萌芽研究
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 研究分野 |
触媒・資源化学プロセス
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| 研究機関 | 筑波大学 |
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研究代表者 |
冨重 圭一 筑波大学, 大学院・数理物質科学研究科, 助教授 (50262051)
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| 研究期間 (年度) |
2003 – 2004
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| 研究課題ステータス |
完了 (2004年度)
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| 配分額 *注記 |
3,600千円 (直接経費: 3,600千円)
2004年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
2003年度: 2,900千円 (直接経費: 2,900千円)
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| キーワード | 触媒 / 二酸化炭素 / 酸 / 塩基 / 有機カーボネート / 選択性 / 固定化 / 固体触媒 / カーボネート / セリアージルコニア |
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| 研究概要 |
二酸化炭素の化学的な変換は、その安定性から容易ではないが、最近研究代表者らは、酸塩基量機能性固体触媒を用いることにより、アルコールと二酸化炭素のみから、有用な有機カーボネートを選択的に合成できることを見出してきた。触媒としては、セリア、ジルコニア、セリア-ジルコニア固溶体触媒が有効であることを明らかにしてきた。ここでは特に、希土類金属についてさまざまな酸化物で反応試験を行ったところ、セリアが際立った性能を見出すことを明らかにした。また、アルコールとしては、メタノール、エタノール、1-プロパノール、2-プロパノール、エチレングリコール、プロピレングリコールなどを対象とした。いずれの反応物において、セリア触媒を用いた場合、ほぼ選択的に対応するカーボネートを合成できることを示した。また、エチレングリコールやプロピレングリコールを用いた場合、カーボネートとしては分子内のものと分子間のものが想定される。これらは赤外線吸収分光法を用いることにより、その寄与を知ることができるが、本触媒反応系では、ほぼ完全に分子内で反応が進行し、分子間のものはほとんど合成されなかった。また、反応機構の解明として、拡散反射赤外吸収分光法を用いて、表面吸着種の観測を行ったところ、いずれのアルコールを用いた場合でも、吸着によりアルコキシドが生成し、二酸化炭素の導入により容易にアルキルカーボネートが生成することが確認できた。このアルコキシドへの二酸化炭素分子の挿入が容易であることが、反応選択性の向上につながっていると示唆された。
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