チャージトランスファー状態からの発光を利用した次世代シンチレータ単結晶材料の開発

• 研究課題/領域番号: 15686001
• 研究種目: 若手研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 応用物性・結晶工学
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 吉川 彰 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教授 (50292264)
• 研究期間 (年度): 2003 – 2005
• 研究課題ステータス: 完了 (2005年度)
• 配分額: 29,900千円 (直接経費: 23,000千円、間接経費: 6,900千円); 2005年度: 9,750千円 (直接経費: 7,500千円、間接経費: 2,250千円); 2004年度: 9,490千円 (直接経費: 7,300千円、間接経費: 2,190千円); 2003年度: 10,660千円 (直接経費: 8,200千円、間接経費: 2,460千円)
• キーワード: 単結晶 / シンチレータ / マイクロ引き下げ法(μ-PD法) / チャージトランスファー / 医療工学 / 陽電子断層撮像装置(PET) / TOF検出器 / マイクロ引き下げ法 / Yb^<3+> / Charge transfer / TOF / 融液成長

研究概要

本研究では、医療用PET装置などに用いられているシンチレータの新たな発光中心として、Yb^<3+>のチャージトランスファー(CT)状態からの発光について検討した。Yb^<3+>イオンのシンチレーションはparity許容であることから遷移が早く、ホストにより特性が大きく異なることから、本研究では様々なホスト中での発光特性について研究を行った。研究室独自のマイクロ引下げ法を駆使して結晶のスクリーニングのみならず、結晶形状制御法の確立までを試みた。Lu_3Al_5O_<12>(LuAG)などのガーネット結晶、YAlO_3(YAP)などペロブスカイト結晶を中心に、アパタイト結晶、ボレート結晶などの結晶系にYbイオンをドープし、シンチレーション特性を評価した。その結果、CTからの発光は蛍光寿命が非常に早く、室温では、Yb:YAPにおいて0.6nsと、現在用いられているCe:LSOの40ns、BGOの300nsなどと比較して大きく上回ることが分かった。また、温度によって発光量および蛍光寿命が大きく変動し、室温では発光強度が低いものの寿命が非常に早く、低温では発光量・蛍光寿命ともに従来材料に匹敵する、あるいは上回る値を示した。蛍光寿命が温度により制御可能であることは従来のシンチレータには見られない特徴である。Ceをドープした結晶と異なり、結晶中にGa^<3+>イオンが存在しても発光すること、格子定数により発光波長が変化など、発光原理にかかわるいくつもの挙動も明らかとなった。次世代のPET装置では、TOF型PETで1nsを切る蛍光寿命をもつシンチレータ材、DOI型PETでわずかに寿命の異なる2種類のシンチレータ材料が必要とされており、今回の結果は、Yb系シンチレータがこれらのPET用シンチレータとして適していることを示している。また特にLuAG結晶については、μ-PD法により、角型などの形状制御技術の開発にも成功した。

研究成果

• [雑誌論文] Crystal growth and luminescence properties of Yb-doped aluminate, gallate, phosphate and vanadate single crystals (2005)
  • 著者名/発表者名: A.Yoshikawa
  • 雑誌名: Nuder Instruments and Methods Physics Research A 537 ページ: 76-80
• [雑誌論文] Temperature dependence of the photoluminescence and scintillation decay of Yb^<3+>-doped YAlO_3 single crystals (2005)
  • 著者名/発表者名: J.Pejchal
  • 雑誌名: Journal of Applied Physics 98 ページ: 1-3
• [雑誌論文] Growth of Yb^<3+>-doped Y_2O_3 single crystal rods by the micro-pulling-down method (2005)
  • 著者名/発表者名: J.H.Mun
  • 雑誌名: Material Research Bulletin 40 ページ: 1235-1243
• [雑誌論文] Growth of Yb:Y_2O_3 single crystals by the micro-pulling-down method (2005)
  • 著者名/発表者名: A.Novoselov
  • 雑誌名: Mater.Res.Soc.Symp.Proc. 848
• [雑誌論文] Crystal growth and luminescence properties of Yb-doped aluminate, gallate, phosphate and vanadate single crystals (2005)
  • 著者名/発表者名: A.Yoshikawa et al.
  • 雑誌名: Nucl.Instr.Meth.Phys.Res.A 537 ページ: 76-80
• [雑誌論文] Growth and scintillation properties of Yb doped aluminate, vanadate and silicate single crystals (2004)
  • 著者名/発表者名: A.Yoshikawa et al.
  • 雑誌名: Opt.Mater. 26(4) ページ: 529-534
• [雑誌論文] Growth and Characterization of Yb^<3+> Doped Garnet Crystals for Scintillator Application (2004)
  • 著者名/発表者名: H.Ogino et al.
  • 雑誌名: Opt.Mater. 26(4) ページ: 535-539
• [雑誌論文] Shaped single crystal growth and scintillating application of Yb:(Gd,Lu)_3(Ga,Al)_5O_<12> solid solutions (2004)
  • 著者名/発表者名: A.Novosselov et al.
  • 雑誌名: Opt.Mater. 26(4) ページ: 541-543
• [雑誌論文] Charge transfer luminescence in Yb^<3+>-containing compounds (2004)
  • 著者名/発表者名: M.Nikl et al.
  • 雑誌名: Opt.Mater. 26(4) ページ: 541-543
• [雑誌論文] Growth and luminescent properties of Yb^<3+>doped oxide single crystals for scintillator application (2004)
  • 著者名/発表者名: A.Yoshikawa et al.
  • 雑誌名: Radiat.Meas. 38 ページ: 467-470
• [雑誌論文] Shaped crystal growth and scintillating properties of Yb:(Gd,Lu)_3Ga_5O_<12> solid solutions (2004)
  • 著者名/発表者名: A.Novosselov et al.
  • 雑誌名: Radiat.Meas. 38 ページ: 481-483
• [雑誌論文] Scintillation properties of Yb^<3+>-doped garnet crystals (2004)
  • 著者名/発表者名: H.Ogino
  • 雑誌名: Radiat.Meas. 38 ページ: 485-488
• [雑誌論文] Scintillation properties of the Yb-doped YAlO_3 crystals (2004)
  • 著者名/発表者名: J.B.Shim et al.
  • 雑誌名: Radiat.Meas. 38 ページ: 493-496
• [雑誌論文] Growth and Characterization of Yb^<3+>-doped (Lu,Y)AlO_3 Fiber Single Crystals (2004)
  • 著者名/発表者名: J.B.Shim et al.
  • 雑誌名: Jpn.J.Appl.Phys. 43(11A) ページ: 7661-7664
• [図書] バルク単結晶の最新技術と応用開発「単結晶材料の最新動向編 第4章 シンチレータ材料 最近の開発動向」 (2006)
  • 著者名/発表者名: 吉川彰
  • 総ページ数: 15
  • 出版者: シーエムシー出版
• [図書] バルク単結晶の最新技術と応用開発「単結晶製造技術-最近注目されている結晶技術編 第4章 マイクロ引下げ法(μ-PD法)」 (2006)
  • 著者名/発表者名: 荻野拓
  • 総ページ数: 11
  • 出版者: シーエムシー出版
• [文献書誌] A.Yoshikawa: "Crystal growth of Yb^<3+>-doped oxide single crystals for scintillator application"Journal of Crystal Growth. 250. 94-99 (2003)
• [文献書誌] H.Ogino: "Growth and scintillation properties of Yb-doped Lu_3Al_5O_<12> crystal"Journal of Crystal Growth. 253. 314-318 (2003)
• [文献書誌] J.B.Shim: "Growth and characterization of Yb ^<3+>-doped YAlO_3 fiber single crystals grown by the modified micro-pulling-down method"Journal of Crystal Growth. 256. 298-304 (2003)
• [文献書誌] A.Yoshikawa: "Growth and optical properties of Yb doped new scintillator crystals"Optical Materials. 24. 275-279 (2003)
• [文献書誌] A.Yoshikawa: "Growth and spectroscopic analysis of Yb^<3+>-doped Y_3Al_5O_<12> fiber single crystals"Journal of Applied Physics. 94. 5479-5488 (2003)
• [文献書誌] M.Nikl: "Very fast Yb_xY_<1-x>AlO_3 single-crystal scintillators"Applied Physics Letters. 84. 6 (2003)
• [文献書誌] J.B.Shim: "The growth and charge transfer luminescence of Yb^<3+>-doped YAlO_3 single crystals"Journal of Applied Physics. 95. 3063-3068 (2004)