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非平衡ガス反応における特異化学ポテンシャル場形成と反応制御

研究課題

研究課題/領域番号 15686033
研究種目

若手研究(A)

配分区分補助金
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関東北大学

研究代表者

八代 圭司  東北大学, 多元物質科学研究所, 助手 (20323107)

研究期間 (年度) 2003 – 2005
研究課題ステータス 完了 (2005年度)
配分額 *注記
28,470千円 (直接経費: 21,900千円、間接経費: 6,570千円)
2005年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2004年度: 9,490千円 (直接経費: 7,300千円、間接経費: 2,190千円)
2003年度: 14,300千円 (直接経費: 11,000千円、間接経費: 3,300千円)
キーワード化学ポテンシャル / 酸素不定比性 / 偏光変調高感度反射赤外分光法 / 酸化物触媒 / NOx / 表面 / NO_x
研究概要

本研究では、非平衡反応場において生ずる特異的な化学ポテンシャル場を触媒反応場に利用可能か検討することを目的として、様々な検討を行ってきた。
(1)偏光変調高感度反射赤外分光法(PM-IRRAS)による触媒表面の吸着種観察:特異化学ポテンシャル触媒反応場としての利用可能性が高い(La,Sr)Co03酸化物において、その場PM-IRRASにより高温下での吸着種の観察を行ったところ、吸着種に由来すると思われるピークが、1000〜1200cm-1付近にそれぞれ観測された。この結果によりPM-IRRASにより、酸化物上でも、その場吸着種同定ができることが示された。また、水素透過膜として期待されているPd-Ag合金表面において非平衡状態で共存する一酸化炭素により水素透過時の表面反応速度が大きく減少するが、その時に吸着COが大きく影響していることが同手法によって直接的に明らかとなった。
(2)Bサイト価数の触媒反応性への影響:(La,Sr)CoO3系酸化物(113相)を酸素還元触媒として用いた際に、一部(La,Sr)2CoO4の組成をとる214相と混在させることで触媒能が3桁程度向上することを見出した。これは混相となることで表面、特に界面に酸素収着のプリファレンスサイトが生成するためと考えられる。ただ、214相と113相のBサイト原子価が大きくずれる場合には性能向上が小さくなっており、酸素空孔量やBサイトイオンの価数が変化しながら、酸素収着サイトを減少させているためと考えられる。

報告書

(3件)
  • 2005 実績報告書
  • 2004 実績報告書
  • 2003 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2005 2004 その他

すべて 雑誌論文 (12件) 図書 (1件) 文献書誌 (1件)

  • [雑誌論文] Catalytic chemical potential shift on the surface of nonstoichiometric oxides under non-equilibrium gas atmosphere2005

    • 著者名/発表者名
      K.Yashiro et al.
    • 雑誌名

      Solid State Ionics 176(31-34)

      ページ: 2411-2416

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Application of FT-JR for in situ investigation of high temperature electrode reactions2005

    • 著者名/発表者名
      T.Murai et al.
    • 雑誌名

      Solid State Ionics 176(31-34)

      ページ: 2399-2403

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Protonic-electronic mixed conduction and hydrogen permeation in BaCe0.9-xY0.1RuxO3-a2005

    • 著者名/発表者名
      H.Matsumoto et al.
    • 雑誌名

      Journal of Electrochemical Society 152(3)

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Nb-Doped SrTiO3-Based High-Temperature Schottky Solar Cells2005

    • 著者名/発表者名
      F.Horikiri et al.
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics 44(11)

      ページ: 8023-8026

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Electronic structure of protonic conductor SrZr0.90M0.10O3 (M=Y3+,Sc3+) probed by soft-X-ray spectroscopy2005

    • 著者名/発表者名
      T.Higuchi et al.
    • 雑誌名

      Solid State Ionics 176(31-34)

      ページ: 2435-2438

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Interfacial reaction and electrochemical properties of dense (La,Sr) CoO3-d cathode on YSZ(100)2005

    • 著者名/発表者名
      M.Sase et al.
    • 雑誌名

      Journal of Physics and Chemistry of Solids 66

      ページ: 343-348

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Hydrogen permeability of YSZ single crystals at high temperatures2004

    • 著者名/発表者名
      Yutaka Nigara et al.
    • 雑誌名

      Solid State Ionics 171(1/2)

      ページ: 61-67

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Oxygen nonstoichiometry of the perovskite-type oxide La1-xCaxCrO3-d (x=0.1,0.2,0.3)2004

    • 著者名/発表者名
      S.Onuma et al.
    • 雑誌名

      Solid State Ionics 174(1-4)

      ページ: 287-293

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Electrical properties and defect structure of niobia-doped ceria2004

    • 著者名/発表者名
      K.Yashiro et al.
    • 雑誌名

      Solid State Ionics 174(1-4)

      ページ: 341-344

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] In situ XRD study on oxygen-excess LaMnO32004

    • 著者名/発表者名
      S.Miyoshi et al.
    • 雑誌名

      Solid State Ionics 175(1-4)

      ページ: 383-386

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Hydrogen isotope sensor using high temperature proton conductors2004

    • 著者名/発表者名
      H.Matsumoto et al.
    • 雑誌名

      Solid State Ionics 175(1-4)

      ページ: 491-495

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] In situ Fourier transform infrared spectroscopy of oxygen species on Pt/YSZ electrodes at high temperatrue2004

    • 著者名/発表者名
      T.Murai et al.
    • 雑誌名

      Transactions of the Material Research Society of Japan 29(8)

      ページ: 3439-3442

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [図書] 反応場制御による新しい材料プロセッシング-協奏増幅を利用した材料創成(5.1節)2004

    • 著者名/発表者名
      水崎純一郎他2名
    • 総ページ数
      28
    • 出版者
      株式会社アイピーシー
    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [文献書誌] T.Murai, K.Yashiro, 他5名: "In situ Fourier Transform Infrared Spectroscopy of Oxygen Species on Pt/YSZ Electrodes at High Temperature"Transactions of the Materials Research Society of Japan. (in press). (2004)

    • 関連する報告書
      2003 実績報告書

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公開日: 2003-04-01   更新日: 2016-04-21  

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