クラスレート水和物の相平衡条件の分子論的予測手法の開発

• 研究課題/領域番号: 15H02222
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 熱工学
• 研究機関: 慶應義塾大学
• 研究代表者: 泰岡 顕治 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (40306874)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2020-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2019年度)
• 配分額: 44,330千円 (直接経費: 34,100千円、間接経費: 10,230千円); 2019年度: 5,980千円 (直接経費: 4,600千円、間接経費: 1,380千円); 2018年度: 5,980千円 (直接経費: 4,600千円、間接経費: 1,380千円); 2017年度: 8,320千円 (直接経費: 6,400千円、間接経費: 1,920千円); 2016年度: 7,540千円 (直接経費: 5,800千円、間接経費: 1,740千円); 2015年度: 16,510千円 (直接経費: 12,700千円、間接経費: 3,810千円)
• キーワード: クラスレート水和物 / 分子動力学シミュレーション / モンテカルロシミュレーション / 充填率 / 平衡条件 / 分子動力学 / 相平衡 / 占有率 / クラステート水和物 / 分子シミュレーション

研究成果の概要

分子シミュレーションを用いて，メタンをはじめとした様々なゲスト分子に対応した相平衡条件の予測が可能となる計算方法を確立した．クラスレート水和物／水／ゲストの系において，温度・体積一定の分子動力学シミュレーションを用いて相平衡条件を求める直接的な方法を提案し，実験結果および先行研究と比較し，本研究の妥当性を示した．また，クラスレート水和物・ゲストの系から充填率を自動的に再現するギブスアンサンブル・モンテカルロシミュレーションの計算方法を提案した．これらの計算とメタンや水素等の実験の相平衡データと比較し，本方法の検証を行い妥当な結果を得た．

研究成果の学術的意義や社会的意義

分子動力学シミュレーションによってクラスレート水和物の相平衡状態を求める方法が提案された．この方法を用いることにより様々なクラスレート水和物の相平衡状態を求めることできる．また，本方法を発展させることにより固体・液体・気体の３相平衡状態を求めることができるようになる．また，ギブスアンサンブル・モンテカルロシミュレーションにより充填率を求めることができるようになり，様々なクラスレート水和物の充填率を計算できるようになった．

研究成果

• [国際共同研究] Colorado School of Mines(米国)
• [国際共同研究] Colorado School of Mines(米国)
• [国際共同研究] Colorado School of Mines(米国)
• [国際共同研究] Imperial College London(United Kingdom)
• [国際共同研究] Colorado School of Mines(米国)
• [国際共同研究] Colorado School of Mines(米国)
• [雑誌論文] Cage Occupancies, Lattice Constants and Guest Chemical Potentials for Structure II Hydrogen Clathrate Hydrate from Gibbs Ensemble Monte Carlo Simulations (2019)
  • 著者名/発表者名: P. E. Brumby, D. Yuhara, T. Hasegawa, D. T. Wu, A. Sum and K. Yasuoka
  • 雑誌名: J. Chem. Phys. 巻: 150 号: 13 ページ: 134503-134503
  • DOI: 10.1063/1.5084785
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Analysis of three-phase equilibrium conditions for methane hydrate by isometric-isothermal molecular dynamics simulations (2018)
  • 著者名/発表者名: D. Yuhara, P. E. Brumby, D. T. Wu, A. K. Sum and K. Yasuoka
  • 雑誌名: J. Chem. Phys. 巻: 148 号: 18 ページ: 184501-184501
  • DOI: 10.1063/1.5016609
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Cage Occupancy of Methane Hydrates from Gibbs Ensemble Monte Carlo Simulations (2016)
  • 著者名/発表者名: Brumby, P. E., Yuhara, D., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.
  • 雑誌名: Fluid Phase Equilibria 巻: 413 ページ: 242-248
  • DOI: 10.1016/j.fluid.2015.10.005
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [学会発表] Equilibrium properties of structure II hydrogen hydrate from Gibbs ensemble Monte Carlo simulations (2019)
  • 著者名/発表者名: P. Brumby, T. Hasegawa, A. Sum, K. Yasuoka
  • 学会等名: Clathrate Hydrates Fundamentals: Bridging Molecular Structures to Microscopic Properties and Behavior, Telluride, Colorado, 25-29, Jun., 2019
  • 国際学会
• [学会発表] The interactions of hydrogen, SF6 and water molecules (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Hasegawa, P. Brumby, A. Sum, K. Yasuoka
  • 学会等名: Clathrate Hydrates Fundamentals: Bridging Molecular Structures to Microscopic Properties and Behavior, Telluride, Colorado, 25-29, Jun., 2019
  • 国際学会
• [学会発表] SF6内部への水素分子侵入過程における 分子動力学シミュレーション (2019)
  • 著者名/発表者名: 長谷川智大、泰岡顕治、A. Sum
  • 学会等名: 第28回日本エネルギー学会大会
• [学会発表] The Frank Twist Elastic Constant of Liquid Crystals from Orientational Perturbations (2019)
  • 著者名/発表者名: P. Brumby, T. Nozawa, K. Yasuoka
  • 学会等名: The 2nd Pacific Rim Thermal Engineering Conference, Hawaii, USA, 13-17, Dec., 2019
  • 国際学会
• [学会発表] Isothermal-isometric molecular dynamics approach for prediction of three-phase equilibrium conditions of methane hydrate system (2018)
  • 著者名/発表者名: D. Yuhara, P.E. Brumby, D.T. Wu, A.K. Sum, K. Yasuoka
  • 学会等名: 17th International Conference on the Properties of Water and Steam
  • 国際学会
• [学会発表] Analysis of Three Phase Co-existence Conditions for Methane Hydrate, Methane Vapor, and Liquid Water System using Isothermal-Isometric Molecular Dynamics Simulation (2017)
  • 著者名/発表者名: Daisuke Yuhara, Paul E. Brumby, David T. Wu, Amadeu K. Sum, Kenji Yasuoka
  • 学会等名: The 9th International Conference on Gas Hydrate
  • 国際学会
• [学会発表] Isometric-Isothermal Molecular Dynamics Simulation of Methane Hydrate/Water/Methane Coexistence System (2017)
  • 著者名/発表者名: Daisuke Yuhara, Paul E. Brumby, David T. Wu, Amadeu K. Sum, Kenji Yasuoka
  • 学会等名: Clathrate Hydrate Fundamentals Workshop
  • 国際学会
• [学会発表] Simulations of Gas Hydrates by the Gibbs Ensemble Monte Carlo Method with Partial Phase Separation (2017)
  • 著者名/発表者名: Paul E. Brumby, Daisuke Yuhara, David T. Wu, Amadeu K. Sum, Kenji Yasuoka
  • 学会等名: The 9th International Conference on Gas Hydrate
  • 国際学会
• [学会発表] “Isothermal-isobaric Gibbs ensemble Monte Carlo simulations of various clathrate hydrates (2017)
  • 著者名/発表者名: Paul E. Brumby, Daisuke Yuhara, David T. Wu, Amadeu K. Sum, Kenji Yasuoka
  • 学会等名: Clathrate Hydrates Fundamentals Workshop
  • 国際学会
• [学会発表] Molecular dynamics simulations for the dissociation process of carbon dioxide hydrate (2017)
  • 著者名/発表者名: Tomohiro Hasegawa, Daisuke Yuhara, Paul E. Brumby, Ryo Ohmura, Kenji Yasuoka
  • 学会等名: Clathrate Hydrates Fundamentals Workshop
  • 国際学会
• [学会発表] 分子シミュレーションを用いたメタンハイドレートの相平衡条件及びケージ占有率の解析 (2017)
  • 著者名/発表者名: 湯原大輔，Paul E. Brumby, David T. Wu, Amadeu K. Sum, 泰岡顕治
  • 学会等名: 日本エネルギー学会第26回大会
• [学会発表] 二酸化炭素ハイドレートの分解過程における分子動力学シミュレーション (2017)
  • 著者名/発表者名: 長谷川智大，湯原大輔，Paul E. Brumby，泰岡顕治
  • 学会等名: 第31回分子シミュレーション討論会
• [学会発表] 分子シミュレーションを用いたメタンハイドレートの相平衡条件予測方法 (2016)
  • 著者名/発表者名: 湯原大輔, Brumby P. E., Wu D. T., Sum, A. K., 泰岡顕治,
  • 学会等名: 第30回分子シミュレーション討論会
  • 発表場所: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府豊中市）
  • 年月日: 2016-11-30
• [学会発表] Equilibrium Molecular Dynamics Simulation of Three-Phase Coexistence System for Methane Hydrate (2016)
  • 著者名/発表者名: Yuhara, D., Brumby, P. E., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.
  • 学会等名: The 4th International Conference on Molecular Simulation(ICMS 2016)
  • 発表場所: The Crowne Plaza Shanghai Hotel (Shanghai, China)
  • 年月日: 2016-10-23
  • 国際学会
• [学会発表] The stability of binary ethane-methane clathrate hydrate for various gas phase compositions by isobaric-isothermal Gibbs Ensemble Monte Carlo (2016)
  • 著者名/発表者名: Brumby, P., Yuhara, D., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.,
  • 学会等名: The 4th International Conference on Molecular Simulation(ICMS 2016)
  • 発表場所: The Crowne Plaza Shanghai Hotel (Shanghai, China)
  • 年月日: 2016-10-23
  • 国際学会
• [学会発表] NVT分子動力学シミュレーションを用いたメタンハイドレート/水/メタン系における三相平衡点の解析 (2016)
  • 著者名/発表者名: 湯原大輔, Brumby, P. E., Wu, D. T., Sum A. K., 泰岡顕治
  • 学会等名: 日本機械学会熱工学コンファレンス2016
  • 発表場所: 愛媛大学城北キャンパス（愛媛県松山市）
  • 年月日: 2016-10-22
• [学会発表] Gibbs Ensemble Monte Carlo simulations of ethane-methane hydrate (2016)
  • 著者名/発表者名: Brumby, P., Yuhara, D. Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.
  • 学会等名: The 11th Asian Thermophysical Properties Conference(ATPC 2016)
  • 発表場所: Pacifico Yokohama Annex Hall, Yokohama, Japan
  • 年月日: 2016-10-02
  • 国際学会
• [学会発表] Prediction of Three Phase Equilibrium Points of Methane Hydrate by NVT Molecular Dynamics Simulation (2016)
  • 著者名/発表者名: Yuhara, D., Brumby, P. E., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.,
  • 学会等名: First Pacific Rim Thermal Engineering Conference(PRTEC)
  • 発表場所: Waikoloa Beach Marriott Resort & Spa (Hawaii's Big Island, USA)
  • 年月日: 2016-03-13
  • 国際学会
• [学会発表] Equilibrium Properties of Methane Hydrate by Gibbs Ensemble Monte Carlo Simulations (2016)
  • 著者名/発表者名: Brumby, P. E., Yuhara, D., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.
  • 学会等名: First Pacific Rim Thermal Engineering Conference(PRTEC)
  • 発表場所: Waikoloa Beach Marriott Resort & Spa (Hawaii's Big Island, USA)
  • 年月日: 2016-03-13
  • 国際学会
• [学会発表] Advantages of the Gibbs ensemble Monte Carlo method for the simulation of clathrate hydrates at equilibrium (2016)
  • 著者名/発表者名: Brumby, P. E., Yuhara, D., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.
  • 学会等名: Global Environmental System Leaders (GESL) Workshop 2016 on Molecular Simulation
  • 発表場所: Keio University (Yokohama, Japan)
  • 年月日: 2016-03-01
  • 国際学会
• [学会発表] Prediction of the three-phase coexistence points for methane hydrate by NVT molecular dynamics simulation (2016)
  • 著者名/発表者名: Yuhara, D., Brumby, P. E., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.
  • 学会等名: Global Environmental System Leaders (GESL) Workshop 2016 on Molecular Simulation
  • 発表場所: Keio University (Yokohama, Japan)
  • 年月日: 2016-03-01
  • 国際学会
• [学会発表] 分子動力学シミュレーションを用いたメタンハイドレートの相平衡状態の予測 (2015)
  • 著者名/発表者名: 湯原大輔, Paul Brumby, David T. Wu, Amadeu K. Sum, 泰岡顕治
  • 学会等名: 第29回分子シミュレーション討論会
  • 発表場所: 朱鷺メッセ（新潟県，新潟市）
  • 年月日: 2015-11-30
• [学会発表] Phase equilibrium study of methane hydrate by NVT molecular dynamics simulation (2015)
  • 著者名/発表者名: Yuhara, D., Brumby, P. E., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.
  • 学会等名: Coarse graining:force fields and simulation
  • 発表場所: Imperial College London (London, UK)
  • 年月日: 2015-09-10
  • 国際学会
• [学会発表] Cage occupancies in sI methane hydrates by Gibbs ensemble Monte Carlo simulation (2015)
  • 著者名/発表者名: Brumby, P. E., Yuhara, D., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.
  • 学会等名: Coarse graining:force fields and simulation
  • 発表場所: Imperial College London (London, UK)
  • 年月日: 2015-09-10
  • 国際学会
• [学会発表] Gibbs ensemble Monte Carlo simulations of cage occupancies in strucutre I methane hydrate (2015)
  • 著者名/発表者名: Brumby, P. E., Yuhara, D., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.
  • 学会等名: 4th IGER International Symposium on Science of Molecular Assembly and Biomolecular Systems
  • 発表場所: Nagoya University (Nagoya, Japan)
  • 年月日: 2015-08-31
  • 国際学会
• [学会発表] Gibbs ensemble Monte Carlo simulations of sI methane hydrate (2015)
  • 著者名/発表者名: Brumby, P. E., Yuhara, D., Wu, D. T., Sum, A. K. and Yasuoka, K.
  • 学会等名: Telluride Workshop "Clathrate Hydrates Fundamentals: Bridging Molecular Structures to Microscopic Properties and Behavior”
  • 発表場所: Telluride Elementary School (Telluride, CO, USA)
  • 年月日: 2015-07-06
  • 国際学会