有機無機ペロブスカイト太陽電池の単一粒子反応観測

• 研究課題/領域番号: 15H03771
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 神戸大学
• 研究代表者: 立川 貴士 神戸大学, 分子フォトサイエンス研究センター, 准教授 (20432437)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 17,160千円 (直接経費: 13,200千円、間接経費: 3,960千円); 2017年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円); 2016年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円); 2015年度: 10,920千円 (直接経費: 8,400千円、間接経費: 2,520千円)
• キーワード: 有機無機ペロブスカイト / 単一粒子分光 / 電子移動 / ナノ粒子 / フォトルミネッセンス / 太陽電池 / 有機鉛ハロゲン化物ペロブスカイト / 電荷移動 / 蛍光顕微鏡 / 光化学 / ハロゲン化鉛系ペロブスカイト / 界面電荷移動 / ナノ材料 / 量子ドット / 共焦点顕微鏡

研究成果の概要

ペロブスカイトの単一粒子発光観測を行い、太陽電池特性に大きく影響する電荷キャリアダイナミクスの機構を明らかにした。まず、CH3NH3PbBr3ナノ粒子について、サイズ減少による発光ピークの短波長シフトを確認し、量子閉じ込め効果が発現することを示した。次に、多色化への応用が期待されるハロゲン交換反応のその場観測を行った。発光スペクトルおよび寿命測定から、交換初期の混合型ペロブスカイトでは、電子が熱平衡となっているのに対し、正孔は表面のヨウ素リッチ領域に捕捉されることがわかった。また、組成がCH3NH3PbI2Brの過渡種が生成し、その寿命はハロゲン欠陥との反応によって決定されることが示唆された。

研究成果

• [雑誌論文] The Development of Functional Mesocrystals for Energy Harvesting, Storage, and Conversion (2018)
  • 著者名/発表者名: Peng Zhang, Takashi Tachikawa, Mamoru Fujitsuka, Tetsuro Majima
  • 雑誌名: Chemistry A European Journal 巻: 24 号: 24 ページ: 6295-6307
  • DOI: 10.1002/chem.201704680
  • NAID: 120006541928
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Direct Observation of Charge Collection at Nanometer-Scale Iodide-Rich Perovskites during Halide Exchange Reaction on CH3NH3PbBr3 (2017)
  • 著者名/発表者名: Izuru Karimata, Yasuhiro Kobori, Tachikawa Tachikawa
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 8 号: 8 ページ: 1724-1728
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b00482
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Topotactic Epitaxy of SrTiO3 Mesocrystal Superstructures with Anisotropic Construction for Efficient Overall Water Splitting (2017)
  • 著者名/発表者名: Peng Zhang, Tomoya Ochi, Mamoru Fujitsuka, Yasuhiro Kobori, Tetsuro Majima, Takashi Tachikawa
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 56 号: 19 ページ: 5299-5303
  • DOI: 10.1002/anie.201702223
  • NAID: 120006406709
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Crystal-Face-Dependent Charge Dynamics on a BiVO4 Photocatalyst Revealed by Single-Particle Spectroelectrochemistry (2016)
  • 著者名/発表者名: Takashi Tachikawa, Tomoya Ochi, Yasuhiro Kobori
  • 雑誌名: ACS Catalysis 巻: 6 号: 4 ページ: 2250-2256
  • DOI: 10.1021/acscatal.6b00234
  • NAID: 120005842518
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Atomic Layer Deposition-Confined Nonstoichiometric TiO2 Nanocrystals with Tunneling Effects for Solar Driven Hydrogen (2016)
  • 著者名/発表者名: Peng Zhang, Takashi Tachikawa, Mamoru Fujitsuka, Tetsuro Majima
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 7 号: 7 ページ: 1173-1179
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.6b00227
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Surface Charge Trapping in Organolead Halide Perovskites Explored by Single-Particle Photoluminescence Imaging (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Tachikawa, I. Karimata, Y. Kobori
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett. 巻: 6 号: 16 ページ: 31953201-31953201
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.5b01566
  • 査読あり
• [学会発表] ヘテロバンド構造を有するCH3NH3PbBr3-xIxペロブスカイトの電荷キャリアダイナミクス (2017)
  • 著者名/発表者名: 狩俣出、小堀康博、立川貴士
  • 学会等名: 日本化学会第97春季年会
  • 発表場所: 慶応大学（神奈川県・横浜市）
  • 年月日: 2017-03-16
• [学会発表] １分子・粒子レベルで観るマテリアルサイエンス (2017)
  • 著者名/発表者名: 立川貴士
  • 学会等名: 第38回 光化学若手の会
  • 招待講演
• [学会発表] Dynamics of Photogenerated Charges and Ions in Organolead Halide Perovskites (2017)
  • 著者名/発表者名: Takashi Tachikawa
  • 学会等名: Kobe mini-symposium on exciton and charge dynamics
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 有機無機ハイブリッドペロブスカイトの単一粒子発光観測 (2017)
  • 著者名/発表者名: 立川貴士
  • 学会等名: 2017年度 高分子・ハイブリッド材料研究センター（PHyM）若手フォーラム
  • 招待講演
• [学会発表] ハロゲン化鉛ペロブスカイトにおける光生成電荷とイオンのダイナミクス (2017)
  • 著者名/発表者名: 立川貴士
  • 学会等名: 大阪大学産業科学研究所講演会
  • 招待講演
• [学会発表] 有機無機ペロブスカイトのハロゲン交換反応における過渡種生成と電荷捕集のその場観察 (2017)
  • 著者名/発表者名: 狩俣出、小堀康博、立川貴士
  • 学会等名: 第7回 CSJ化学フェスタ2017
• [学会発表] Slow charge transfer process over a few nanoseconds in heterostructured CH3NH3PbBr3-xIx (2017)
  • 著者名/発表者名: Izuru Karimata、Yasuhiro Kobori、Takashi Tachikawa
  • 学会等名: 2017年光化学討論会
• [学会発表] 単一粒子・単一分子化学によるナノマテリアルの新機能創出 (2017)
  • 著者名/発表者名: 立川貴士
  • 学会等名: 2017機能分子の先端ビーム化学
  • 発表場所: 大阪大学（大阪府・吹田市）
  • 招待講演
• [学会発表] 光誘起電子移動反応における磁場効果を利用した新規蛍光顕微鏡観察手法の開発 (2017)
  • 著者名/発表者名: 櫻井学、小堀康博、立川貴士
  • 学会等名: 日本化学会第97春季年会
  • 発表場所: 慶応大学（神奈川県・横浜市）
• [学会発表] Developments of titanium dioxide mesocrystals for heterogeneous photocatalysis (2016)
  • 著者名/発表者名: Takashi Tachikawa
  • 学会等名: 2016 Global Research Efforts on Energy and Nanomaterials (GREEN 2016)
  • 発表場所: GIS Taipei Tech Convention Center（台湾・台北市）
  • 年月日: 2016-12-22
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 有機金属ハロゲン化物ペロブスカイトにおけるハロゲン交換反応ダイナミクス (2016)
  • 著者名/発表者名: 立川貴士、狩俣出、小堀康博
  • 学会等名: 第35回固体・表面光化学討論会
  • 発表場所: 室蘭工業大学（北海道・室蘭市）
  • 年月日: 2016-11-21
• [学会発表] Long-range charge transfer and transient species formation during halide exchange reaction on an organolead halide perovskite crystal (2016)
  • 著者名/発表者名: Izuru Karimata, Yasuhiro Kobori, Takashi Tachikawa
  • 学会等名: 2016年光化学討論会
  • 発表場所: 東京大学（東京都・目黒区）
  • 年月日: 2016-09-06
• [学会発表] 単一粒子顕微分光電気化学法によるSrTiO3メソ結晶の発光観測 (2016)
  • 著者名/発表者名: 越智友哉、小堀康博、立川貴士
  • 学会等名: 2016年光化学討論会
  • 発表場所: 東京大学（東京都・目黒区）
  • 年月日: 2016-09-06
• [学会発表] Single-molecule, single-particle fluorescence spectroscopy as a tool for investigating ｈeterogeneous ｐhotocatalytic ｒeactions (2016)
  • 著者名/発表者名: Takashi Tachikawa
  • 学会等名: International Symposium on Nanostructured Photocatalysts and Catalysts (NPC2016)
  • 発表場所: 大阪大学（大阪府・吹田市）
  • 年月日: 2016-04-08
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Development of solid photocatalysts based on mesocrystal superstructures (2016)
  • 著者名/発表者名: Takashi Tachikawa, Tetsuro Majima
  • 学会等名: 26th IUPAC International Symposium on Photochemistry
  • 発表場所: 大阪市中央公会堂（大阪府・大阪市）
  • 年月日: 2016-04-03
  • 国際学会
• [学会発表] Single-particle photoluminescence measurements reveal the surface charge trapping in organolead bromide perovskite (2016)
  • 著者名/発表者名: Izuru Karimata, Yasuhiro Kobori, Takashi Tachikawa
  • 学会等名: 26th IUPAC International Symposium on Photochemistry
  • 発表場所: 大阪市中央公会堂（大阪府・大阪市）
  • 年月日: 2016-04-03
  • 国際学会
• [学会発表] crystal-face-dependent charge dynamics on a BiVO4 photocatalyst studied by single-particle photoelecltrochemistry (2016)
  • 著者名/発表者名: Tomoya Ochi, Yasuhiro Kobori, Takashi Tachikawa
  • 学会等名: 26th IUPAC International Symposium on Photochemistry
  • 発表場所: 大阪市中央公会堂（大阪府・大阪市）
  • 年月日: 2016-04-03
  • 国際学会
• [学会発表] 有機金属ハロゲン化物ペロブスカイトにおけるハロゲン交換反応の単一粒子分光 (2016)
  • 著者名/発表者名: 狩俣出、小堀康博、立川貴士
  • 学会等名: 日本化学会第96春季年会(2016)
  • 発表場所: 同志社大学（京都府・京田辺市）
  • 年月日: 2016-03-24
• [学会発表] 単一粒子顕微分光電気化学法によるBiVO4光触媒の結晶面依存キャリアダイナミクス観測 (2016)
  • 著者名/発表者名: 越智友哉 、小堀康博、立川貴士
  • 学会等名: 日本化学会第96春季年会(2016)
  • 発表場所: 同志社大学（京都府・京田辺市）
  • 年月日: 2016-03-24
• [学会発表] 単一粒子・単一分子化学によるナノマテリアルの新機能創出 (2016)
  • 著者名/発表者名: 立川貴士
  • 学会等名: 2016機能分子の先端ビーム化学
  • 発表場所: 大阪大学 産業科学研究所（大阪府・茨木市）
  • 年月日: 2016-02-20
  • 招待講演
• [学会発表] Single-particle Photoluminescence Behaviors of Organolead Halide Perovskites (2016)
  • 著者名/発表者名: Takashi Tachikawa
  • 学会等名: 2nd SPIRITS international symposium
  • 発表場所: 京都大学 化学研究所（京都府・宇治市）
  • 年月日: 2016-02-04
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Synthesis and single-particle photoluminescence observation of hybrid organic-inorganic perovskite nanoparticles (2016)
  • 著者名/発表者名: 立川貴士
  • 学会等名: 「分子ロボティクス研究会」 2016年1月定例研究会
  • 発表場所: 京都大学（京都府・京都市）
  • 年月日: 2016-01-23
  • 招待講演
• [学会発表] Development of ｍesocrystal ｓuperstructures as a ｖersatile ｐhotocatalyst ｐlatform (2016)
  • 著者名/発表者名: Takashi Tachikawa
  • 学会等名: 5th Annual Symposium of Forum on Low-dimensional
  • 発表場所: 化学会館（東京都・千代田区）
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 有機金属ハロゲン化物ペロブスカイトの単一粒子発光観測 (2015)
  • 著者名/発表者名: Izuru Karimata, Takashi Tachikawa, Yasuhiro Kobori
  • 学会等名: Pacifichem 2015
  • 発表場所: Honolulu, Hawaii, USA
  • 年月日: 2015-12-15
  • 国際学会
• [学会発表] 有機-無機ハイブリッド型ペロブスカイトナノ粒子の発光ブリンキング挙動 (2015)
  • 著者名/発表者名: 立川貴士、狩俣出、小堀康博
  • 学会等名: 2015年 光化学討論会
  • 発表場所: 大阪市立大学（大阪府・大阪市）
  • 年月日: 2015-09-09
• [学会発表] 有機-無機ハイブリッド型ペロブスカイトの単一粒子発光観察 (2015)
  • 著者名/発表者名: 狩俣出、小堀康博、立川貴士
  • 学会等名: 2015年 光化学討論会
  • 発表場所: 大阪市立大学（大阪府・大阪市）
  • 年月日: 2015-09-09
• [学会発表] 蛍光プローブを用いたBiVO4光触媒のその場観察 (2015)
  • 著者名/発表者名: 越智友哉 、小堀康博、立川貴士
  • 学会等名: 2015年 光化学討論会
  • 発表場所: 大阪市立大学（大阪府・大阪市）
  • 年月日: 2015-09-09
• [学会発表] 有機-無機ペロブスカイトナノ粒子の合成と単一粒子発光挙動 (2015)
  • 著者名/発表者名: 立川貴士、狩俣出、小堀康博
  • 学会等名: ナノ学会 第13回大会
  • 発表場所: 東北大学（宮城県・仙台市）
  • 年月日: 2015-05-11
• [備考] 神戸大学 分子フォトサイエンス研究センター 立川研究室
  • URL: http://www2.kobe-u.ac.jp/~tach/