エレクトライド材料の水素吸蔵放出能を利用した水素化・脱水素触媒の開発

• 研究課題/領域番号: 15H04183
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 触媒・資源化学プロセス
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 北野 政明 東京工業大学, 元素戦略研究センター, 准教授 (50470117)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円); 2017年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円); 2016年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円); 2015年度: 10,660千円 (直接経費: 8,200千円、間接経費: 2,460千円)
• キーワード: エレクトライド / 水素化物 / 選択水素化 / アンモニア合成 / ルテニウム / 触媒・化学プロセス / 水素化

研究成果の概要

本研究では、水素吸蔵放出特性を持つ電子化物や水素化物に金属ナノ粒子を担持した触媒を用い、水素化・脱水素反応を促進することを検討した。C12A7エレクトライド担持Ru-Fe触媒を用いることで、不飽和アルデヒドの選択水素化を効率よく進行させることに成功した。また、Ca2NHやCa(NH2)2担持Ru触媒は、低温でのアンモニア合成に対し優れた触媒性能を示した。

研究成果

• [雑誌論文] Self-organized Ruthenium-Barium Core-Shell Nanoparticles on a Mesoporous Calcium Amide Matrix for Efficient Low-Temperature Ammonia Synthesis (2018)
  • 著者名/発表者名: Kitano Masaaki、Inoue Yasunori、Sasase Masato、Kishida Kazuhisa、Kobayashi Yasukazu、Nishiyama Kohei、Tada Tomofumi、Kawamura Shigeki、Yokoyama Toshiharu、Hara Michikazu、Hosono Hideo
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 57 号: 10 ページ: 2648-2652
  • DOI: 10.1002/anie.201712398
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ternary intermetallic LaCoSi as a catalyst for N2 activation (2018)
  • 著者名/発表者名: Gong Yutong、Wu Jiazhen、Kitano Masaaki、Wang Junjie、Ye Tian-Nan、Li Jiang、Kobayashi Yasukazu、Kishida Kazuhisa、Abe Hitoshi、Niwa Yasuhiro、Yang Hongsheng、Tada Tomofumi、Hosono Hideo
  • 雑誌名: Nature Catalysis 巻: 1 号: 3 ページ: 178-185
  • DOI: 10.1038/s41929-017-0022-0
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Oblate hemispheroidal Large Ruthenium Particles Supported on Calcium Amide as Efficient Catalysts for Ammonia Decomposition (2018)
  • 著者名/発表者名: Kishida Kazuhisa、Kitano Masaaki、Inoue Yasunori、Sasase Masato、Nakao Takuya、Tada Tomofumi、Abe Hitoshi、Niwa Yasuhiro、Yokoyama Toshiharu、Hara Michikazu、Hosono Hideo
  • 雑誌名: Chemistry - A European Journal 巻: 印刷中 号: 31 ページ: 7976-7984
  • DOI: 10.1002/chem.201800467
  • 査読あり
• [雑誌論文] High Electron Density on Ru in Intermetallic YRu2: The Application to Catalyst for Ammonia Synthesis (2018)
  • 著者名/発表者名: Takaya Ogawa, Yasukazu Kobayashi, Hiroshi Mizoguchi, Masaaki Kitano, Hitoshi Abe, Tomofumi Tada, Yoshitake Toda, Yasuhiro Niwa, Hideo Hosono
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 印刷中
  • 査読あり
• [雑誌論文] Control of nitrogen activation ability by Co-Mo bimetallic nanoparticle catalysts prepared via sodium naphthalenide-reduction (2018)
  • 著者名/発表者名: Yuki Tsuji, Kiya Ogasawara, Masaaki Kitano, Kazuhisa Kishida, Hitoshi Abe, Yasuhiro Niwa, Toshiharu Yokoyama, Michikazu Hara, Hideo Hosono
  • 雑誌名: Journal of Catalysis 巻: 印刷中
  • 査読あり
• [雑誌論文] Tiered Electron Anions in Multiple Voids of LaScSi and Their Applications to Ammonia Synthesis (2017)
  • 著者名/発表者名: Wu Jiazhen、Gong Yutong、Inoshita Takeshi、Fredrickson Daniel C.、Wang Junjie、Lu Yangfan、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
  • 雑誌名: Advanced Materials 巻: 29 号: 36 ページ: 1700924-1700924
  • DOI: 10.1002/adma.201700924
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Anchoring Bond between Ru and N Atoms of Ru/Ca2NH Catalyst: Crucial for the High Ammonia Synthesis Activity (2017)
  • 著者名/発表者名: Abe Hitoshi、Niwa Yasuhiro、Kitano Masaaki、Inoue Yasunori、Sasase Masato、Nakao Takuya、Tada Tomofumi、Yokoyama Toshiharu、Hara Michikazu、Hosono Hideo
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 121 号: 38 ページ: 20900-20904
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b07268
  • 査読あり
• [雑誌論文] Copper-Based Intermetallic Electride Catalyst for Chemoselective Hydrogenation Reactions (2017)
  • 著者名/発表者名: Ye Tian-Nan、Lu Yangfan、Li Jiang、Nakao Takuya、Yang Hongsheng、Tada Tomofumi、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 139 号: 47 ページ: 17089-17097
  • DOI: 10.1021/jacs.7b08252
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Kinetic evidence: the rate-determining step for ammonia synthesis over electride-supported Ru catalysts is no longer the nitrogen dissociation step (2017)
  • 著者名/発表者名: Yasukazu Kobayashi, Masaaki Kitano, Shigeki Kawamura, Toshiharu Yokoyama, Hideo Hosono
  • 雑誌名: Catalysis Science & Technology 巻: 7 号: 1 ページ: 47-50
  • DOI: 10.1039/c6cy01962e
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Unique nanocages of 12CaO7Al2O3 boost heterolytic hydrogen activation and selective hydrogenation of heteroarenes over ruthenium catalyst (2017)
  • 著者名/発表者名: Tian-Nan Ye, Jiang Li, Masaaki Kitano, Hideo Hosono
  • 雑誌名: Green Chemistry 巻: 19 号: 3 ページ: 749-756
  • DOI: 10.1039/c6gc02782b
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Ru-Loaded C12A7:e-; Electride as a Catalyst for Ammonia Synthesis (2017)
  • 著者名/発表者名: Michikazu Hara, Masaaki Kitano, Hideo Hosono
  • 雑誌名: ACS Catalysis 巻: 7 号: 4 ページ: 2313-2324
  • DOI: 10.1021/acscatal.6b03357
  • 査読あり
• [雑誌論文] A chlorine-tolerant ruthenium catalyst derived from unique anion-exchange properties of 12CaO·7Al2O3 for ammonia synthesis (2017)
  • 著者名/発表者名: Jiang Li, Masaaki Kitano, Tian-Nan Ye, Masato Sasase, Toshiharu Yokoyama, Hideo Hosono
  • 雑誌名: ChemCatChem 巻: 印刷中 号: 15 ページ: 3078-3083
  • DOI: 10.1002/cctc.201700353
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Essential Role of Hydride Ion in Ruthenium-based Ammonia Synthesis Catalysts (2016)
  • 著者名/発表者名: Masaaki Kitano, Yasunori Inoue, Hiroki Ishikawa, Kyosuke Yamagata, Takuya Nakao, Tomofumi Tada, Satoru Matsuishi, Toshiharu Yokoyama, Michikazu Hara, Hideo Hosono
  • 雑誌名: Chemical Science 巻: 7 号: 7 ページ: 4036-4043
  • DOI: 10.1039/c6sc00767h
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Electronic interactions between a stable electride and a nano-alloy control the chemoselective reduction reaction (2016)
  • 著者名/発表者名: Tian-Nan Ye, Jiang Li, Masaaki Kitano, Masato Sasase, Hideo Hosono
  • 雑誌名: Chemical Science 巻: 7 号: 9 ページ: 5969-5975
  • DOI: 10.1039/c6sc01864e
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Hydride-Based Electride Material, LnH2 (Ln = La, Ce, or Y) (2016)
  • 著者名/発表者名: Hiroshi Mizoguchi, Masaaki Okunaka, Masaaki Kitano, Satoru Matsuishi, Toshiharu Yokoyama, Hideo Hosono
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 55 号: 17 ページ: 8833-8838
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.6b01369
  • 査読あり
• [雑誌論文] The Key Indicator for the Control of Metal Particle Sizes on Supports from First Principles and Experimental Observation (2016)
  • 著者名/発表者名: Takuya Nakao, Tomofumi Tada, Masaaki Kitano, Masato Sasase, Hideo Hosono
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 120 号: 38 ページ: 21879-21887
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.6b03400
  • 査読あり
• [雑誌論文] Efficient and Stable Ammonia Synthesis by Self-Organized Flat Ru Nanoparticles on Calcium Amide (2016)
  • 著者名/発表者名: Yasunori Inoue, Masaaki Kitano, Kazuhisa Kishida, Hitoshi Abe, Yasuhiro Niwa, Masato Sasase, Yusuke Fujita, Hiroki Ishikawa, Toshiharu Yokoyama, Michikazu Hara, Hideo Hosono
  • 雑誌名: ACS Catalysis 巻: 6 号: 11 ページ: 7577-7584
  • DOI: 10.1021/acscatal.6b01940
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] エレクトライドによる触媒の電子状態制御 (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 雑誌名: 科学と工業 巻: 69-8 ページ: 676-677
• [雑誌論文] 12CaO·7Al2O3エレクトライドの電子構造とアンモニア合成触媒としての応用 (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 雑誌名: 触媒 巻: 58 ページ: 198-201
• [雑誌論文] チタン酸ナノチューブ固体酸およびエレクトライド担持ルテニウム触媒の開発 (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 雑誌名: ペトロテック 巻: 39 ページ: 791-795
• [雑誌論文] Water Durable Electride Y5Si3: Electronic Structure and Catalytic Activity for Ammonia Synthesis (2016)
  • 著者名/発表者名: Yangfan Lu, Jiang Li, Tomofumi Tada, Yoshitake Toda, Shigenori Ueda, Toshiharu Yokoyama, Masaaki Kitano, Hideo Hosono
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 138 号: 12 ページ: 3970-3973
  • DOI: 10.1021/jacs.6b00124
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mechanism Switching of Ammonia Synthesis Over Ru-loaded Electride Catalyst at Metal-Insulator Transition (2015)
  • 著者名/発表者名: Shinji Kanbara, Masaaki Kitano, Yasunori Inoue, Toshiharu Yokoyama, Michikazu Hara, Hideo Hosono
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 137 号: 45 ページ: 14517-14524
  • DOI: 10.1021/jacs.5b10145
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Electron Donation Enhanced CO Oxidation over Ru-Loaded 12CaO7Al2O3 Electride Catalyst (2015)
  • 著者名/発表者名: Md Jafar Sharif, Masaaki Kitano, Yasunori Inoue, Yasuhiro Niwa, Hitoshi Abe, Toshiharu Yokoyama, Michikazu Hara, Hideo Hosono
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 119 号: 21 ページ: 11725-11731
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.5b02342
  • 査読あり
• [学会発表] Development of new solid catalysts containing high-density electrons or hydride ions for ammonia synthesis (2018)
  • 著者名/発表者名: Masaaki Kitano
  • 学会等名: Nankai University
  • 招待講演
• [学会発表] カルシウム窒化物を担体として利用した低温高活性アンモニア合成触媒 (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 2016年度量子ビームサイエンスフェスタ
  • 発表場所: つくば国際会議場
  • 年月日: 2017-03-14
  • 招待講演
• [学会発表] 低仕事関数材料による金属触媒の活性化 (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 触媒学会界面分子変換研究会・日本表面科学会触媒表面科学研究部会合同ワークショップ, 「放談会：触媒研究の最前線と未来」
  • 発表場所: 東京大学
  • 年月日: 2017-03-03
  • 招待講演
• [学会発表] Electride catalysts for ammonia synthesis and chemical reactions (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: The 1st International Symposium on Novel Materials for Next Generation Electronics and Catalysis
  • 発表場所: Tokyo Institute of Technology
  • 年月日: 2017-02-17
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Application of inorganic electrides for ammonia synthesis (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 第23回京都大学iCeMS国際シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] 電子およびヒドリドイオンを含む担体を利用した低温アンモニア合成 (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 工業触媒研究会研修会
  • 招待講演
• [学会発表] エレクトライドおよびハイドライドを利用した低温アンモニア合成 (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 第２回固体化学フォーラム研究会
  • 招待講演
• [学会発表] 電子化物およびヒドリド化合物を触媒に利用した水素化反応 (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 第55回触媒研究懇談会
  • 招待講演
• [学会発表] Ca-N-H系化合物を担体に利用した低温アンモニア合成 (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 第120回触媒討論会
  • 招待講演
• [学会発表] エレクトライド触媒によるアンモニア合成の新技術－固体触媒からのアプローチ－ (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 第7回化学フェスタ
  • 招待講演
• [学会発表] エレクトライドの電子物性と触媒特性 (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 東工大元素戦略拠点シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] 高活性アンモニア触媒Ru/Ca-N-H系化合物における水素の振る舞い (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 第14回 水素量子アトミクス研究会
  • 招待講演
• [学会発表] エレクトライド触媒によるアンモニア合成における金属－担体相互作用 (2017)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 第31回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] Ammonia synthesis over Ru-loaded Ca2NH: Effect H- ion on the catalytic performance (2017)
  • 著者名/発表者名: Masaaki Kitano, Yasunori Inoue, Takuya Nakao, Tomofumi Tada, and Hideo Hosono
  • 学会等名: 13th European Congress on Catalysis
  • 国際学会
• [学会発表] Ammonia synthesis over Co-Mo alloy catalyst prepared via sodium naphthalenide-driven reduction (2017)
  • 著者名/発表者名: Yuki Tsuji, Masaaki Kitano, Kazuhisa Kishida, Masato Sasase, Toshiharu Yokoyama, Michikazu Hara, Hideo Hosono
  • 学会等名: 13th European Congress on Catalysis
  • 国際学会
• [学会発表] Ammonia synthesis using inorganic electride catalysts (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: PCOSS-ICAT Joint International Symposium on Catalysis Science for Sustainable Society
  • 発表場所: Xiamen University, China
  • 年月日: 2016-12-09
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 無機エレクトライドの電子供与能を利用した触媒反応 (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 平成28年度触媒学会・触媒工業協会交流サロン
  • 発表場所: 化学会館
  • 年月日: 2016-12-02
  • 招待講演
• [学会発表] Inorganic electride as a catalyst for ammonia synthesis (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 第46回石油・石油化学討論会（京都大会）
  • 発表場所: 京都リサーチパーク
  • 年月日: 2016-11-17
  • 招待講演
• [学会発表] 無機エレクトライド担持ルテニウム触媒の開発 (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 第118回触媒討論会
  • 発表場所: 岩手大学
  • 年月日: 2016-09-22
  • 招待講演
• [学会発表] 無機エレクトライド触媒によるアンモニア合成：電子およびヒドリドイオンの役割 (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 日本セラミックス協会 第29回秋季シンポジウム
  • 発表場所: 広島大学
  • 年月日: 2016-09-08
  • 招待講演
• [学会発表] Mechanism switching of ammonia synthesis over Ru-loaded 12CaO·7Al2O3 electride at metal-insulator transition (2016)
  • 著者名/発表者名: Masaaki Kitano, Yasunori Inoue, Toshiharu Yokoyama, Michikazu Hara, Hideo Hosono
  • 学会等名: The 16th International Congress on Catalysis
  • 発表場所: China National Convention Center, Beijing, China
  • 年月日: 2016-07-05
  • 国際学会
• [学会発表] チタン酸ナノチューブ固体酸およびエレクトライド担持ルテニウム触媒に関する研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 石油学会第59回年会（第65回研究発表会）
  • 発表場所: タワーホール船堀
  • 年月日: 2016-05-24
  • 招待講演
• [学会発表] 12CaO7Al2O3エレクトライドの電子特性を利用したアンモニア合成触媒 (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 日本化学会 第96春季年会
  • 発表場所: 同志社大学(京都)
  • 年月日: 2016-03-25
  • 招待講演
• [学会発表] 無機エレクトライドを利用したアンモニア合成 (2016)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 野口遵研究助成金講演会
  • 発表場所: 如水会館(東京)
  • 年月日: 2016-03-11
  • 招待講演
• [学会発表] CO酸化反応における12CaO7Al2O3エレクトライドの電子供与効果 (2015)
  • 著者名/発表者名: 北野政明・Sharif Jafar・井上泰徳・原亨和・細野秀雄
  • 学会等名: 第31回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: とりぎん文化会館(鳥取)
  • 年月日: 2015-11-26
• [学会発表] Ruthenium-Loaded 12CaO7Al2O3 Electride as a New Catalyst for Ammonia Synthesis (2015)
  • 著者名/発表者名: Masaaki Kitano
  • 学会等名: The 2nd Uppsala University-Tokyo Tech Joint Symposium
  • 発表場所: Tokyo Institute of technology（Tokyo)
  • 年月日: 2015-11-16
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] エレクトライドの触媒反応への応用 (2015)
  • 著者名/発表者名: 北野政明
  • 学会等名: 電子セラミックスプロセス研究会
  • 発表場所: 東京工業大学(神奈川)
  • 年月日: 2015-05-30
  • 招待講演
• [図書] アンモニアを用いた水素エネルギーシステム (2015)
  • 著者名/発表者名: 原亨和，北野政明，細野秀雄
  • 総ページ数: 239
  • 出版者: シーエムシー出版
• [備考] 東京工業大学 減租戦略研究センター 北野研究室
  • URL: http://www.mces.titech.ac.jp/authors/kitano
• [備考] 東京工業大学 元素戦略研究センター 北野研究室
  • URL: http://www.mces.titech.ac.jp/authors/kitano/
• [産業財産権] アンモニア合成用触媒の製造方法及びアンモニアの製造方法 (2017)
  • 発明者名: 細野秀雄、北野政明、横山壽治、李江、河村重喜、岸田和久
  • 権利者名: 細野秀雄、北野政明、横山壽治、李江、河村重喜、岸田和久
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2017
  • 外国
• [産業財産権] 金属間化合物、水素吸放出材料、触媒及びアンモニアの製造方法 (2017)
  • 発明者名: 細野秀雄、北野政明、WU JIAZHEN、横山壽治
  • 権利者名: 細野秀雄、北野政明、WU JIAZHEN、横山壽治
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2017
• [産業財産権] 金属担持物、担持金属触媒、アンモニアの製造方法、水素の製造方法及びシアナミド化合物の製造方法 (2017)
  • 発明者名: 細野秀雄、岸田和久、北野政明、横山壽治、
  • 権利者名: 細野秀雄、岸田和久、北野政明、横山壽治、
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2017-03-17
• [産業財産権] アンモニア合成用触媒の製造方法及びアンモニアの製造方法 (2016)
  • 発明者名: 細野秀雄、北野政明、横山壽治、李江、河村重喜、岸田和久
  • 権利者名: 細野秀雄、北野政明、横山壽治、李江、河村重喜、岸田和久
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2016-08-08
• [産業財産権] ラーベス相金属間化合物、金属間化合物を用いた触媒、及びアンモニア製造方法 (2016)
  • 発明者名: 細野秀雄、横山壽治、北野政明、溝口拓、小川敬也
  • 権利者名: 細野秀雄、横山壽治、北野政明、溝口拓、小川敬也
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2016-09-15
  • 外国
• [産業財産権] 金属担持物、担持金属触媒及び該触媒を用いるアンモニア合成法 (2016)
  • 発明者名: 細野秀雄、原亨和、北野政明、溝口拓、横山壽治、山縣 亨介
  • 権利者名: 細野秀雄、原亨和、北野政明、溝口拓、横山壽治、山縣 亨介
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2016-11-09
  • 外国
• [産業財産権] 遷移金属担持金属間化合物、担持金属触媒、及びアンモニアの製造方法 (2016)
  • 発明者名: 細野秀雄、北野政明、多田朋史 、横山壽治, 戸田喜丈、魯楊帆
  • 権利者名: 細野秀雄、北野政明、多田朋史 、横山壽治, 戸田喜丈、魯楊帆
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2016-12-22
  • 外国