研究課題
若手研究(A)
生体中の金属酵素では、反応点となる金属錯体の周りに存在する反応場の構造・性質が高効率・高選択な物質変換反応の進行に重要な役割を果たすことが知られている。本研究課題では、相補的相互作用サイトを有する触媒ユニットを自己集積させることで、反応性超分子フレームワークを構築することを目的とした。特にオープンメタルサイトを有する金属錯体に対し、非共有結合性の相互作用部位を有する配位子を導入することで新たな多孔性構造体の構築を達成するとともに、得られた構造体の物性・反応性を明らかにすることに成功した。
窒素固定や酸素発生といった生体内の金属酵素により触媒される多電子移動を伴う物質変換反応は、人類の社会活動にとって必須となるエネルギー源を創出する非常に重要な反応である。これらの反応は生体中では温和な条件で効率的に進行することから、このような触媒系を人工的に構築し、エネルギー変換システムの創製を行うことは極めて意義深い。本研究で得られた成果は、多電子移動を伴う物質変換反応に対する触媒材料を開発するための新たな戦略を提供するものである。とりわけ、材料中に反応進行の鍵となる反応場の導入を達成できた点は、重要であると考えられる。
すべて 2020 2019 2018 2017 2016 2015
すべて 雑誌論文 (17件) (うち査読あり 17件、 オープンアクセス 2件、 謝辞記載あり 7件) 学会発表 (40件) (うち国際学会 13件、 招待講演 16件) 図書 (2件)
Chem. Lett.
巻: 49 号: 2 ページ: 125-125
10.1246/cl.190815
130007795180
Dalton Trans
巻: 49 号: 5 ページ: 1384-1387
10.1039/c9dt04684d
Chemistry-An Asian Journal
巻: 14 号: 16 ページ: 2806-2809
10.1002/asia.201900863
Chemical Science
巻: 10 号: 17 ページ: 4628-4639
10.1039/c9sc00678h
The Journal of Physical Chemistry C
巻: - 号: 21 ページ: 11282-11287
10.1021/acs.jpcc.8b02591
Chemical Communications
巻: 54 号: 50 ページ: 6915-6918
10.1039/c8cc02150c
Coordination Chemistry Reviews
巻: 374 ページ: 416-429
10.1016/j.ccr.2018.06.016
ChemistrySelect
巻: 3 号: 37 ページ: 10526-10531
10.1002/slct.201802617
Journal of the American Chemical Society
巻: 140 号: 49 ページ: 16899-16903
10.1021/jacs.8b09933
巻: 54 号: 10 ページ: 1174-1177
10.1039/c7cc08013a
Nature
巻: 530 号: 7591 ページ: 465-468
10.1038/nature16529
ChemPlusChem
巻: 81 ページ: 1220-1231
巻: 45 号: 11 ページ: 1220-1231
10.1246/cl.160639
130005509425
Angewandte Chemie International Edition
巻: 未定 号: 27 ページ: 7981-7984
10.1002/anie.201503365
J. Photochem. Photobiol. A: Chem.
巻: 313 ページ: 143-148
10.1016/j.jphotochem.2015.06.014
Dalton Transactions
巻: 44 号: 34 ページ: 15334-15342
10.1039/c5dt01620g
Dalton Trans.
巻: 44 号: 39 ページ: 17189-17200
10.1039/c5dt02994e