層状ケイ酸塩を利用したゼオライト合成における課題解決

• 研究課題/領域番号: 15H06425
• 研究種目: 研究活動スタート支援
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 無機工業材料
• 研究機関: 広島大学
• 研究代表者: 津野地 直 広島大学, 工学研究院, 助教 (40758166)
• 研究期間 (年度): 2015-08-28 – 2017-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2016年度)
• 配分額: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円); 2016年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2015年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
• キーワード: 層状ケイ酸塩 / ゼオライト / 光触媒 / 触媒 / 多孔質材料 / 層状化合物 / 酸化触媒 / 分子ふるい / 多孔体 / 吸着材

研究成果の概要

層状ケイ酸塩HUSを用いて、ゼオライトのような分子ふるい能と分布制御可能な有機官能基を細孔に有する規則的ミクロ多孔体を調製した。その各種物性が選択的吸着特性に及ぼす影響を液相および気相での単成分または混合成分の吸着測定により評価した。
層状ケイ酸塩HUSへ様々な配位子を有する遷移金属錯体の固定化（グラフティング）を検討し、高効率なメタロシリケート触媒の開発を試みた。層状ケイ酸塩表面に高密度で存在する水酸基との縮合反応により固定化された触媒活性種の特性を、酸素、過酸化水素水および水等を酸化剤もしくは還元剤として用いた、バッチ式または流通式の選択的酸化還元反応により評価した。

研究成果

• [雑誌論文] Mesoporous MCM-48 immobilized with aminopropyltriethoxysilane: a potential catalyst for transesterification of triacetin (2017)
  • 著者名/発表者名: Mahuya Bandyopadhyay, Nao Tsunoji, Tsuneji Sano
  • 雑誌名: Catal. Lett. 巻: 147 ページ: 1040-1050
  • DOI: 10.1007/s10562-017-1997-5
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Synthesis of ε-Keggin-Type Cobaltomolybdate-Based 3D FrameworkMaterial and Characterization Using Atomic-Scale HAADF-STEM and XANES (2017)
  • 著者名/発表者名: Takumi Igarashi, Zhenxin Zhang, Terufumi Haioka, Nao Iseki, Norihito Hiyoshi, Norihito Sakaguchi, Chisato Kato, Sadafumi Nishihara, Katsuya Inoue, Akira Yamamoto, Hisao Yoshida, Nao Tsunoji, Wataru Ueda, Tsuneji Sano, Masahiro Sadakane
  • 雑誌名: Inorg. Chem. 巻: 56 ページ: 2042-2049
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.6b02748
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Incorporation of various heterometal atoms in CHA zeolites by hydrothermal conversion of FAU zeolite and their performance for selective catalytic reduction of NOx with ammonia (2017)
  • 著者名/発表者名: Tomoka Takata, Nao Tsunoji, Yasuyuki Takamitsu, Masahiro Sadakane, and Tsuneji Sano
  • 雑誌名: Microporous Mesoporous Mater. 巻: 246 ページ: 89-101
  • DOI: http://doi.org/10.1016/j.micromeso.2017.03.018
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] One-pot synthesis of phosphorus-modified AEI zeolites derived from the dual-template method as a durable catalyst with enhanced thermal/hydrothermal stability for selective catalytic reduction of NOx by NH3 (2016)
  • 著者名/発表者名: Yutaro Kakiuchi, Yoshitaka Yamasaki, Nao Tsunoji, Yasunori Takamitsu, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
  • 雑誌名: Chem. Lett. 巻: 45 ページ: 122-124
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1246/cl.150997
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Synthesis of phosphorus-modified small-pore zeolites utilizing tetraalkyl phosphonium cations as both structure-directing and phosphorous modification agents (2016)
  • 著者名/発表者名: Yoshitaka Yamasaki, Nao Tsunoji, Yasunori Takamitsu, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
  • 雑誌名: Microporous Mesoporous Mater. 巻: 223 ページ: 129-139
  • DOI: http://doi.org/10.1016/j.micromeso.2015.10.038
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Nanosized CHA zeolites with high thermal and hydrothermal stability derivedfrom the hydrothermal conversion of FAU zeolite (2016)
  • 著者名/発表者名: Tomoka Takata, Nao Tsunoji, Yasunori Takamitsu, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
  • 雑誌名: Microporous Mesoporous Mater. 巻: 25 ページ: 524-533
  • DOI: http://doi.org/10.1016/j.micromeso.2016.01.045
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Remarkable Charge Separation and Photocatalytic Efficiency Enhancement through Interconnection of TiO2 Nanoparticles by Hydrothermal Treatment (2016)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Ide, Nozomu Inami, Hideya Hattori, Kanji Saito, Minoru Sohmiya, Nao Tsunoji, Kenji Komaguchi, Tsuneji Sano, Yoshio Bando, Dmitri Golberg, Yoshiyuki Sugawara
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed. 巻: 55 ページ: 3600-3605
  • DOI: 10.1002/anie.201510000
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Hydrothermal Conversion of Titanated FAU to AEI Zeolite and Its Enhanced Catalytic Performance for NOx Reduction (2016)
  • 著者名/発表者名: Natsumi Funase, Tomoka Takata, Nao Tsunoji, Yasuyuki Takamitsu, Masahiro Sadakane, Tsuneji Sano
  • 雑誌名: Adv. Porous Mater. 巻: 4 ページ: 62-72
  • DOI: https://doi.org/10.1166/apm.2016.1101
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] A BODIPY sensor for water based on a photo-induced electron transfer method with fluorescence enhancement and attenuation systems (2016)
  • 著者名/発表者名: Yousuke Ooyama, Marin Hato, Toshiaki Enoki, Satoshi Aoyama, Kensuke Furue, Nao Tsunoji, Joji Ohshita
  • 雑誌名: New J. Chem. 巻: 40 ページ: 7278-7281
  • DOI: 10.1039/C6NJ01467D
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Fe oxide nanoparticle/Ti-modified mesoporous silica as photocatalyst for efficient and selective cyclohexane conversion with O2 and solar light (2016)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Ide, Mikayo Iwata, Yuya Yagenji, Nao Tsunoji, Minoru Somiya, Kenji Komaguchi, Tsuneji Sano, Yoshiyuki Sugahara
  • 雑誌名: J. Mater. Chem. A 巻: 4 ページ: 15892-15835
  • DOI: 10.1039/C6TA04222H
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Encapsulation of two Potassium Cations in Preyssler-type Phosphotungstates: Preparation, Structural Characterization, Thermal Stability, Activity as an Acid Catalyst, and HAADF-STEM images (2016)
  • 著者名/発表者名: Akio Hayashi, Hiromi Ota, Xavier Lopez, Norihito Hiyoshi, Nao Tsunoji, Tsuneji Sano, Masahiro Sadakane
  • 雑誌名: Inorg. Chem. 巻: 55 ページ: 11583-11592
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.6b02116
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Design of Microporous Material HUS-10 with Tunable Hydrophilicity, Molecular Sieving, and CO2 Adsorption Ability Derived from Interlayer Silylation of Layered Silicate HUS-2 (2015)
  • 著者名/発表者名: Nao Tsunoji, Sota Yuki, Yasunori Oumi, Miyuki Sekikawa, Yukichi Sasaki, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
  • 雑誌名: ACS Appl. Mater. Interfaces 巻: 7 ページ: 24360-24369
  • DOI: 10.1021/acsami.5b07996
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Highly active and selective Ti-incorporated porous silica catalysts derived from grafting of titanium(IV) acetylacetonate (2015)
  • 著者名/発表者名: 7.Miki Fukuda, Nao Tsunoji, Yuya Yagenji, Yusuke Ide, Shinjiro Hayakawa, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
  • 雑誌名: J. Mater. Chem. A 巻: 3 ページ: 15280-15291
  • DOI: 10.1039/C5TA02975A
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Selective catechol synthesis by TiO2 photocatalysis with the aid of a layered silicate adsorbent (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Ide, Masato Torii, Nao Tsunoji, and Tsuneji Sano
  • 雑誌名: CLAY SCIENCE 巻: 19 ページ: 56-62
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [学会発表] シリカ担体へのチタン錯体のグラフティングによる高活性チタノシリケート触媒の設計とシクロヘキサンの光触媒的部分酸化反応における性能評価 (2017)
  • 著者名/発表者名: 西田英央、津野地直、井出裕介、薬研地祐也、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 第119回触媒討論会
  • 発表場所: 首都大学東京 南大沢キャンパス、東京
  • 年月日: 2017-03-21 – 2017-03-21
• [学会発表] 膨潤・剥離させた層状ケイ酸塩層表面の有効利用による高活性塩基触媒の設計 (2016)
  • 著者名/発表者名: 津野地直、薬研地裕也、西田英央、M. Bandypadhyay、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 第32回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: タワーホール船堀、東京
  • 年月日: 2016-12-01 – 2016-12-01
• [学会発表] 高活性塩基触媒設計のための膨潤・剥離による層状ケイ酸塩層表面の有効活用 (2016)
  • 著者名/発表者名: 津野地直、薬研地裕也、M. Bandypadhyay、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 第46回石油・石油化学討論会
  • 発表場所: 京都リサーチパーク、京都
  • 年月日: 2016-11-18 – 2016-11-18
• [学会発表] 種々のシリカ担体への四塩化チタンのグラフティングによる高活性チタノシリケート設計 (2016)
  • 著者名/発表者名: 西田英央、津野地直、井出裕介、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 日本化学会「低次元系光機能材料研究会」第5 回サマーセミナー in 島根
  • 発表場所: 美保館、島根県松江市
  • 年月日: 2016-09-27 – 2016-09-27
• [学会発表] Highly active and selective Ti-incorporated porous silica catalysts derived from grafting of titanium(IV) acetylacetona (2016)
  • 著者名/発表者名: Nao Tsunoji, Miki Fukuda, Yuya Yagenji, Masahiro Sadakane, Tsuneji Sano
  • 学会等名: 18th International Zeolite conference (IZC18)
  • 発表場所: Rio de Janeiro, Brazil
  • 年月日: 2016-06-23 – 2016-06-23
  • 国際学会
• [学会発表] シリカ担体表面へのグラフティング反応を活用した高活性チタノシリケート触媒設計 (2016)
  • 著者名/発表者名: 津野地直、薬研地裕也、井出祐介、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 石油学会 第59回年会（第65回研究発表会）
  • 発表場所: タワーホール船堀、東京
  • 年月日: 2016-05-24 – 2016-05-24
• [学会発表] Design of Highly-active Titanosilicate Catalysts utilizing Grafting of Titanium(IV) Complex on the Surface of Various Silica Supports (2016)
  • 著者名/発表者名: Nao Tsunoji, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
  • 学会等名: 5th Annual Symposium of Forum on Low-dimensional Photo-functional Materials
  • 発表場所: Kagaku Kaikan, Tokyo, Japan
  • 年月日: 2016-05-20 – 2016-05-20
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 種々の金属アセチルアセトナートのグラフティングによるメ タロシリケート触媒の合成とそのオレフィンのエポキシ化触媒としての性能評価 (2016)
  • 著者名/発表者名: 藪下 翔、津野地直、薬研地裕也、佐野庸治、定金正洋
  • 学会等名: 日本化学会 第96春季年会
  • 発表場所: 同志社大学、京都
  • 年月日: 2016-03-25 – 2016-03-25
• [学会発表] 種々のシリカ担体を活用した高活性チタノシリケート触媒の設計 (2016)
  • 著者名/発表者名: 津野地直、薬研地裕也、井出祐介、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 日本化学会 第96春季年会
  • 発表場所: 同志社大学、京都
  • 年月日: 2016-03-24 – 2016-03-24
• [学会発表] 層状ケイ酸塩 HUS を活用した高活性チタノシリケート触媒の設計 (2016)
  • 著者名/発表者名: 津野地直、薬研地裕也、井出祐介、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 第117回触媒討論会
  • 発表場所: 大阪府立大学、大阪
  • 年月日: 2016-03-21 – 2016-03-21
• [学会発表] High oxidation activity of Ti-incorporated silica catalysts derived by grafting of titanium(IV) acetylacetonate (2015)
  • 著者名/発表者名: Nao Tsunoji, Yuya Yagenji, Miki Fukuda, Yusuke Ide, Masahiro Sadakane and Tsuneji Sano
  • 学会等名: The 2015 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem)
  • 発表場所: Hyatt Regency Waikiki, Honolulu, Hawaii, USA
  • 年月日: 2015-12-15 – 2015-12-20
  • 国際学会
• [学会発表] 新規層状ケイ酸塩ＨＵＳを活用した吸着剤、多孔体および触媒の設計 (2015)
  • 著者名/発表者名: 津野地直、佐野庸治
  • 学会等名: 第31回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: とりぎん文化会館、鳥取
  • 年月日: 2015-11-27 – 2015-11-27
• [学会発表] 新規層状ケイ酸塩ＨＵＳ－７のピラー化による高活性チタノシリケート触媒の設計 (2015)
  • 著者名/発表者名: 薬研地祐也、津野地直、井出祐介、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 第31回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: とりぎん文化会館、鳥取
  • 年月日: 2015-11-27 – 2015-11-27
• [学会発表] ＴｉおよびＦｅ固定化メソポーラスシリカ光触媒によるシクロヘキサンの選択酸化 (2015)
  • 著者名/発表者名: 岩田三佳誉、井出裕介、宗宮穣、薬研地祐也、津野地直、佐野庸治、菅原義之
  • 学会等名: 第31回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: とりぎん文化会館、鳥取
  • 年月日: 2015-11-26 – 2015-11-26
• [学会発表] 層状ケイ酸塩層間でのＭＯＦ構造の構築 (2015)
  • 著者名/発表者名: 奥山泰樹、井出裕介、宗宮穣、津野地直、佐野庸治、菅原義之
  • 学会等名: 第31回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: とりぎん文化会館、鳥取
  • 年月日: 2015-11-26 – 2015-11-26
• [学会発表] 新規層状ケイ酸塩HUS:高機能な吸着材および触媒のための構造設計 (2015)
  • 著者名/発表者名: 津野地直、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 2015年日本化学会中国四国支部大会
  • 発表場所: 岡山大学、岡山
  • 年月日: 2015-11-14 – 2015-11-14
• [学会発表] 層状ケイ酸塩HUS-7のピラー化による高活性チタノシリケート触媒の設計 (2015)
  • 著者名/発表者名: 薬研地祐也、津野地直、井出裕介、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 低次元系光機能材料研究会第4回サマーセミナー
  • 発表場所: 休暇村志賀島、福岡
  • 年月日: 2015-09-25 – 2015-09-25
• [学会発表] 新規チタノシリケートナノシートを用いた高性能酸化触媒の設計とその触媒性能評価 (2015)
  • 著者名/発表者名: 薬研地裕也、津野地直、井出祐介、定金正洋、佐野庸治
  • 学会等名: 第116回触媒討論会
  • 発表場所: 三重大学、三重
  • 年月日: 2015-09-25 – 2015-09-25