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超分子自己集合が可能にする固相・水中における高効率フォトン・アップコンバージョン

研究課題

研究課題/領域番号 15J03077
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 高分子化学
研究機関九州大学

研究代表者

小川 卓  九州大学, 工学府, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2015-04-24 – 2018-03-31
研究課題ステータス 完了 (2017年度)
配分額 *注記
3,400千円 (直接経費: 3,400千円)
2017年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2016年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2015年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
キーワードアップコンバージョン / 三重項 / 三重項-三重項消滅 / エネルギーマイグレーション / 自己集合 / 分子結晶 / 太陽電池 / 有機金属錯体
研究実績の概要

三重項-三重項消滅に基づくフォトンアップコンバージョン(TTA-UC)は、ドナーとアクセプターを組み合わせて行う機構であり、低強度で高効率な波長変換が可能であることから様々な分野への応用が期待されている。
実用化に適する固体中の TTA-UC システムではドナー・アクセプター分子が非常に密集して存在する関係上、溶液中とは異なる様々な励起子の失活過程が存在し、これが UC 量子収率を低下させる要因であった。特にアクセプター分子間の濃度消光と UC 発光のドナー分子への逆エネルギー移動は深刻な消光過程であるにも関わらず、それを改善する方法論はこれまでほとんど提案されていないのが現状であった。
そこで本研究では、種々の失活過程を抑制し、TTA-UC によって得られた一重項励起子を効率よく回収するようなエネルギー捕集分子を導入した固体 UC システムを開発の開発を試みた。その結果、アクセプター分子の発光と吸収帯が大きく重なるコレクター分子を添加することにより、薄膜状態のアクセプター蛍光量子収率が二倍以上の向上を示し、その結果固体系で最大の 9.0% というUC量子収率を実現した。また、アクセプターの一重項励起子のダイナミクスを解析することにより、29.7 nsの長寿命を有する非局在化一重項励起子が、26.1 nmもの大きな一重項拡散長を与えることを見出した。さらに、ドナー分子とコレクター分子が、薄膜中で空間的に分離して固定されているために、一重項の逆エネルギー移動が完全に抑制されていることを明らかにした。
以上のように本研究では、TTA-UC 実用化のために非常に有用でありながら解決法が不明瞭であった固体 TTA-UC システムに対し独自の着眼点でその解決に臨み、その結果適切なアプローチを提案することに成功した。

現在までの達成度 (段落)

29年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

29年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 2015 実績報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて 2018 2017 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 2件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 3件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 5件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] University of California, Santa Barbara(米国)

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [雑誌論文] Aggregation-free Sensitizer Dispersion in Rigid Ionic Crystals for Efficient Solid-State Photon Upconversion and Demonstration of Defect Effects2018

    • 著者名/発表者名
      Taku Ogawa, Nobuhiro Yanai, Saiya Fujiwara, Thus-Quyen Thai Nguyen, and Nobuo Kimizuka
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem. C

      巻: 印刷中 号: 21 ページ: 5609-5615

    • DOI

      10.1039/c8tc00977e

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Kinetically controlled crystal growth approach to enhance triplet energy migration-based photon upconversion2017

    • 著者名/発表者名
      Ogawa Taku、Yanai Nobuhiro、Kouno Hironori、Kimizuka Nobuo
    • 雑誌名

      Journal of Photonics for Energy

      巻: 8 号: 02 ページ: 1-1

    • DOI

      10.1117/1.jpe.8.022003

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Triplet energy migration-based photon upconversion by amphiphilic molecular assemblies in aerated water2016

    • 著者名/発表者名
      Hironori Kouno, Taku Ogawa, Shogo Amemori, Prasenjit Mahato, Nobuhiro Yanai and Nobuo Kimizuka
    • 雑誌名

      Chem. Sci.

      巻: 7 号: 8 ページ: 5224-5229

    • DOI

      10.1039/c6sc01047d

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Molecularly Dispersed Donors in Acceptor Molecular Crystals for Photon Upconversion under Low Excitation Intensity2016

    • 著者名/発表者名
      Masanori Hosoyamada, Nobuhiro Yanai, Taku Ogawa, Nobuo Kimizuka
    • 雑誌名

      CHEMISTRY A Europian Journal

      巻: 22 号: 6 ページ: 2060-2067

    • DOI

      10.1002/chem.201503318

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Highly Efficient Photon Upconversion in Self-Assembled Light-Harvesting Molecular Systems2015

    • 著者名/発表者名
      T. Ogawa, *N. Yanai, A. Monguzzi, *N. Kimizuka
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 5 号: 1 ページ: 10882-10882

    • DOI

      10.1038/srep10882

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Photon Upconversion in Highly Ordered Ionic Crystals2017

    • 著者名/発表者名
      Taku Ogawa, Nobuhiro Yanai, Nobuo Kimizuka
    • 学会等名
      第 97 回 日本化学会春季年会
    • 発表場所
      慶應義塾大学 日吉キャンパス
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 高い構造秩序性を有するイオン結晶におけるフォトン・アップコンバージョン2017

    • 著者名/発表者名
      小川卓、楊井伸浩、君塚信夫
    • 学会等名
      第38回光化学若手の会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Energy Migration-based Photon Upconversion in Highly Ordered Ionic Crystals2017

    • 著者名/発表者名
      Taku Ogawa, Nobuhiro Yanai, Nobuo Kimizuka
    • 学会等名
      International Symposium on Chemistry for Solar Energy Applications 2017
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Photon Upconversion Molecular System Based on Well-Organized Ionic Crystals2017

    • 著者名/発表者名
      Taku Ogawa, Nobuhiro Yanai, Nobuo Kimizuka
    • 学会等名
      5th CMS International Symposium on Photofunctional Chemistry and Molecular Systems
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of Photon Upconversion Systems Based on Triplet-Triplet Annihilation in Supramolecular Assemblies2016

    • 著者名/発表者名
      Taku Ogawa, Nobuhiro Yanai, Nobuo Kimizuka
    • 学会等名
      Japan-Taiwan Joint Seminar on Energy and Environment for Young Chemists (JP-TW EEYC)
    • 発表場所
      国立中山大学(台湾)
    • 年月日
      2016-06-24
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 有機発色団の配列に依存したフォトン・アップコンバージョン特性の系統的評価2016

    • 著者名/発表者名
      小川卓、楊井伸浩、君塚信夫
    • 学会等名
      第65回高分子学会年次大会
    • 発表場所
      神戸国際会議場
    • 年月日
      2016-05-25
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Air-stable and highly efficient photon upconversion in self-assembled molecular systems2015

    • 著者名/発表者名
      Taku Ogawa, Nobuhiro Yanai, Nobuo Kimizuka
    • 学会等名
      Pacifichem2015
    • 発表場所
      Hawaii Convention Center
    • 年月日
      2015-12-15
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Triplet-Triplet Annihilation-Based Photon Upconversion Systems in Supramolecular Assemblies2015

    • 著者名/発表者名
      Taku Ogawa, Nobuhiro Yanai, Nobuo Kimizuka
    • 学会等名
      IUPAC 11th International Conference on Advanced Polymers via Macromolecular Engineering (APME 2015)
    • 発表場所
      パシフィコ横浜
    • 年月日
      2015-10-18
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 分子組織化による固体フォトン・アップコンバージョンシステムの探索2015

    • 著者名/発表者名
      小川卓、楊井伸浩、君塚信夫
    • 学会等名
      第 64 回高分子年次大会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター
    • 年月日
      2015-05-27
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [備考] Nguyen Research Group

    • URL

      http://www.chem.ucsb.edu/nguyengroup/

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

URL: 

公開日: 2015-11-26   更新日: 2024-03-26  

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