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液液界面におけるデンドリティック分子による生体関連物質の分配制御

研究課題

研究課題/領域番号 15J03765
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 分析化学
研究機関金沢大学

研究代表者

坂江 広基  金沢大学, 自然科学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2015-04-24 – 2017-03-31
研究課題ステータス 採択後辞退 (2016年度)
配分額 *注記
1,900千円 (直接経費: 1,900千円)
2016年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2015年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
キーワード液液界面(ITIES) / 分光電気化学 / デンドリティック分子 / 生体関連物質
研究実績の概要

高機能なドラッグデリバリーシステム(DDS)や高効率で選択的な分離・検出系を構築するための基礎研究として、デンドリティック分子を分子カプセルとして用い、種々の生体関連物質との相互作用と生体膜のモデル反応場である液液界面における反応挙動の解明を行った。
生体関連物質には、各種イオン性薬剤分子とフラビン化合物を用い、分光電気化学測定によって界面反応性を明らかにした。デンドリティック分子として、水溶性のアミノ末端あるいはカルボキシ末端ポリアミドアミン(PAMAM)デンドリマーと無電荷で水溶性が低くミセルを形成しやすいポリエステル系ハイパーブランチポリマー(bis-MPA-HBP)を用いて反応性を比較検討した。
カチオン性薬剤分子は静電相互作用によってアニオン性の第3.5世代(G3.5)PAMAMデンドリマーと相互作用し、界面反応機構が薬剤分子単独系と比較して変化した。また、フラビン化合物は主に水素結合を介してG4 PAMAMデンドリマーに包接され、単独では生じない相間分配が生じることを見出した。一方、bis-MPA-HBPの界面吸着性が示され、競争吸着によってフラビン化合物の界面吸着が阻害されることが明らかとなった。これらの反応性は界面特異的なものであり、DDSの反応設計を行う上で重要な知見となる。
これらの成果は国内外の学会発表に加えて、筆頭著者としてElectrochim. Acta誌に論文を公表した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の計画通り、デンドリティック分子と生体関連物質の相互作用と界面反応機構を解明した。
また、新たに見出した知見を国内外の学会発表に加えて、筆頭著者としてElectrochim. Acta誌に論文を公表した。

今後の研究の推進方策

高機能なDDSの構築を目指し、がん治療法として注目されているホウ素中性子捕捉療法(BNCT)に焦点を当てる。BNCTに用いられているホウ素化合物ボロカプテート(BSH)とボロンフェニルアラニン(BPA)の界面反応機構を電気化学的に研究する。これら化合物単独の挙動を明らかにした後、デンドリティック分子との相互作用を検討する。デンドリティック分子への内包(濃縮)効率については吸収、蛍光スペクトルのピークシフトと強度変化をもとに平衡論的パラメーターを決定する。ホウ素化合物を包接したデンドリティック分子の相間分配と包接分子の放出過程を電気化学的に制御する。また、Gottumukkalaらによってポルフィリン環にホウ素クラスターが結合したホウ素化ポルフィリンH2OCPの合成が報告されている。このホウ素化ポルフィリンはBNCTに加え、がん治療における光線力学的療法(PDT)への利用も検討されている。H2OCPを合成し、分光電気化学測定によりこの化合物の界面反応機構を明らかにする。

報告書

(1件)
  • 2015 実績報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Ion transfer and adsorption behavior of ionizable drugs affected by PAMAM dendrimers at the water|1,2-dichloroethane interface2016

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Sakae, Hirohisa Nagatani, Hisanori Imura
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: 191 ページ: 631-639

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2016.01.122

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Photoinduced Electron Transfer of PAMAM Dendrimer-Zinc(II) Porphyrin Associates at Polarized Liquid|Liquid Interfaces2015

    • 著者名/発表者名
      Hirohisa Nagatani, Hiroki Sakae, Taishi Torikai, Takamasa Sagara, Hisanori Imura
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 31 号: 22 ページ: 6237-6244

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.5b01165

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Charge Transfer Mechanism of Organic Molecules Associated with Dendrimers at Polarized Liquid/Liquid Interfaces2016

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Sakae, Hirohisa Nagatani, Hisanori Imura
    • 学会等名
      Pittcon2016
    • 発表場所
      Georgia World Congress Center (Atlanta)
    • 年月日
      2016-03-06
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] デンドリティック分子共存下の液液界面における生体関連物質の会合・反応挙動2015

    • 著者名/発表者名
      坂江広基, 永谷広久, 井村久則
    • 学会等名
      平成27年度日本化学会北陸地区講演会と研究発表会
    • 発表場所
      金沢大学角間キャンパス(金沢市)
    • 年月日
      2015-11-27
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] 多分岐高分子共存下の液液界面におけるフラビン化合物の吸着反応機構2015

    • 著者名/発表者名
      坂江広基, 藤沢政孝, 永谷広久, 井村久則
    • 学会等名
      第61回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
    • 発表場所
      イーグレひめじ(姫路市)
    • 年月日
      2015-11-24
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] PAMAMデンドリマー共存下の液液界面における薬剤分子のイオン移動・吸着反応機構2015

    • 著者名/発表者名
      坂江広基
    • 学会等名
      第2回物質化学専攻フォーラム
    • 発表場所
      金沢大学角間キャンパス(金沢市)
    • 年月日
      2015-11-04
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] 液液界面における薬剤分子のイオン移動反応挙動に及ぼすPAMAMデンドリマーの効果2015

    • 著者名/発表者名
      坂江広基, 永谷広久, 井村久則
    • 学会等名
      日本分析化学会第63年会
    • 発表場所
      九州大学伊都キャンパス(福岡市)
    • 年月日
      2015-09-09
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] 多分岐高分子による分子包接挙動と界面反応機構の分光電気化学解析2015

    • 著者名/発表者名
      坂江広基
    • 学会等名
      第34回分析化学中部夏期セミナー
    • 発表場所
      三保園ホテル(静岡市)
    • 年月日
      2015-08-31
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] PAMAMデンドリマー共存下の液液界面におけるフラビン化合物の吸着反応機構2015

    • 著者名/発表者名
      坂江広基, 永谷広久, 森田耕太郎, 井村久則
    • 学会等名
      第75回分析化学討論会
    • 発表場所
      山梨大学甲府キャンパス(甲府市)
    • 年月日
      2015-05-23
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書

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公開日: 2015-11-26   更新日: 2024-03-26  

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